太湖地区冬小麦季土壤氨挥发与一氧化氮排放研究

刘丽颖，曹彦圣，田玉华，尹 斌*，朱兆良

(1土壤与农业可持续发展国家重点实验室，中国科学院南京土壤研究所，南京210008;2中国科学院大学，北京100049)

近30年来，我国的氮肥用量大幅度增加，特别是在经济发达地区，农业生产中氮肥的投入到了惊人的地步，如太湖流域水稻生产中，氮肥平均施用量已达到 N 300 kg/hm2，有的甚至高达 N 350 kg/hm2［1－2］，远高于全国平均施氮水平［3］，而氮肥的不合理施用不仅导致氮素的大量损失，降低了肥料利用率，同时还会对大气、水体和生态环境带来严重威胁。NH3、NOx(主要包括NO2和NO)、N2O是氮肥施用后产生的对环境有危害的主要气态氮化合物，NH3是大气中最主要的碱性气体，在中和沉降、云气及气溶胶的过程中扮演着重要的角色［4］，NH3的沉降会引起土壤酸化，破坏森林生态系统，增加陆地及水体生态系统的氮素负荷，引起水体富营养化，导致生物多样性减少［5－7］;而 NOx、N2O 的产生及化学行为与酸雨的形成、光化学烟雾事件的发生、臭氧层的破坏和温室效应等重大环境问题密切相关［8－9］。

目前关于农田的氨挥发损失和NOx排放已有许多报导［9－17］，但以往的研究多数是针对单一损失途径进行，而尿素施入土壤后，在脲酶作用下水解产生，产生的一部分通过NH3挥发的形式损失掉，一部分则进行硝化作用，伴随着NOx(主要是NO［18］)的产生。也就是说，以硝化作用产生的NO和NH3挥发有着共同的底物—尿素水解产生的。那么氮肥施入农田后的氨挥发损失和NO排放之间到底有怎样的关系，在同一时期的排放量又如何?针对这一问题，本试验对太湖地区典型稻麦轮作条件下小麦季的氨挥发和一氧化氮排放进行了同步原位监测，旨在揭示该地区小麦季两种气体排放规律、影响因素及其相互消长关系，以期对稻麦轮作条件下麦季的氮肥气态损失进行综合评价，为减少麦季氮素损失及其对环境的污染、提高当地麦季的氮肥利用率提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 试验区概况

本试验于2011年在中国科学院常熟生态实验站进行。该站位于长江三角洲的腹地常熟市辛庄镇，属亚热带湿润气候区，年平均气温15.5℃，≥10℃的有效积温4933.7℃，年均降水量1038 mm，无霜期224 d。种植制度为水稻与小麦轮作。供试土壤为湖积物上发育的潜育型水稻土，0—20 cm土层土壤有机质含量35.0 g/kg、全氮2.09 g/kg、全磷0.93 g/kg、速效氮12.4 mg/kg、速效磷5.0 mg/kg、速效 钾 121.3 mg/kg、CEC 17.7 cmol/kg、pH值7.35。

1.2 试验设计

本试验共设4个处理，分别为:氮空白区(CK，不施氮肥);低氮(N1，N 135 kg/hm2);当地常规施氮(N2，N 180 kg/hm2);高氮(N3，N 225 kg/hm2)。每个处理3次重复，小区面积6 m×7 m，共12个小区，随机区组排列。每个小区内设置一个微区，微区外径为40 cm，高55 cm的PVC圆筒打入地下45 cm，单独施肥，供采集一氧化氮用，施肥量及田间管理与小区试验相同。氮肥品种为尿素(含N 46%)，磷肥为过磷酸钙(含P2O516%)，钾肥为氯化钾(含K2O 60%)。氮肥分3次施用，基肥∶返青肥∶拔节肥=6∶1∶3，施肥日期分别为2011年11月11日、2012年3月9日、2012年3月22日。磷、钾肥各处理施用量相同，分别为P2O554 kg/hm2、K2O 72 kg/hm2，均作基肥一次性施入。基肥结合翻耕施入，追肥于降雨后均匀撒施。

供试小麦品种为扬麦16号，于2011年11月11日撒播，播种量为180 kg/hm2，整个小麦生长期间不进行灌溉。于11月底在每个小区中间开一条宽20 cm、深15 cm小沟，用于防止由降雨引起的小麦根部渍害。

1.3 样品采集与分析

氨挥发采用经过改进的密闭室连续通气法测定［19－21］。密闭室采用透明有机玻璃材料制成，内径19 cm、高15 cm，底部开放，顶部留有两个通气孔，其中一个直径为25 mm的通气孔用波纹管与2.5 m高的通气管连通，以保证交换空气氨浓度一致并避免田面自身氨挥发的影响。另一个为采气孔，与盛有稀硫酸吸收液的洗气瓶相连，洗气瓶连接真空泵，通过抽气减压的方式使密闭室中的空气通过洗气瓶从而将其中的氨吸收，控制真空泵的抽气速度，使密闭室内的换气频率为15 20次/min［19］。采样时将有机玻璃罩嵌入表土中，形成一个密闭气室。每天上午 8:00 10:00［22－23］进行测定。以这 2 h 的氨挥发量作为每日氨挥发的平均通量，估算每日的氨挥发总量。每次施肥后即开始采样测定，直至施氮处理与对照的氨挥发通量无显著差异为止。吸收液中-N的测定采用靛酚蓝比色法(灵敏度0.01 mg/L)。

一氧化氮采用静态箱—化学发光氮氧化物分析法测定。采样装置为直径40 cm、高66 cm的圆柱形有机玻璃罩，保证箱内气体均匀并避免稀释效应产生的影响，顶部留有一采气口，中部有一开口，放入温度计记录箱内温度，采样装置如图1。采样时将有机玻璃罩放入已埋入田里的微区桶上密封，30 min后采集5L箱内气体，采样于下午15:00 16:00［24］进行。将所采气体样品带回室内用全自动氮氧化物分析仪测定。NO通量以下列公式计算:

图1 NO收集装置示意图Fig.1 Sketch of nitric oxide absorption equipment

式中:F为NO排放通量［mg/(m2·h)］;M为NON的摩尔质量(g/moL);H为采样箱的有效高度(m);Δc/Δt为 NO 排放速率［mmol/(L·min)］;22.4为标准状况下气体的摩尔体积(L/mol);60为将分钟转换为小时的换算系数。

试验数据采用Excel 2003和SPSS 17.0进行统计分析。

2 结果与分析

2.1 麦季氨挥发损失动态特征

小麦生育期3次施肥后氨挥发损失过程见图2。从图2可以看出，麦季氨挥发主要发生在施肥后的7 10 d以内，在第3 5 d达到峰值。不同施肥时期氨挥发速率为基肥＞返青肥＞拔节肥，基肥时期是氨挥发损失的主要时期，该时期氨挥发量为NH3-N 0.49 9.36 kg/hm2，占整个试验观测期挥发量的60.4% 74.7%。基肥期氨挥发量大主要是由于基肥施用量大且此时小麦苗较小，对养分的需求少，同时基肥时期的平均气温高于返青期和拔节肥(图2)。返青肥施用后，各处理氨挥发量显著低于基肥时期，主要是由于返青肥用量低，且此时小麦进入返青期，对氮的吸收量有所增加［25］。拔节肥施用后几乎未检测到氨挥发，因为本试验拔节肥施用后连续降雨(如图3中所示，3月22日和3月23日两天总降雨量为28.2 mm)，部分养分随着径流损失，加之该时期小麦对养分需求加大［25］，导致此时段氨挥发量很低。

图2 不同施肥时期小麦氨挥发及气温动态变化(依次为基肥、返青肥、拔节肥)Fig.2 Dynamic changes of ammonia volatilization and air temperature after different fertilization stages(followed by basal application，reviving-top dressing，jointing-top dressing)

图3 小麦试验期间的降水情况Fig.3 Precipitation during the wheat experimental period

处理间的氨挥发动态规律基本一致，氨挥发量随着施氮量的增加而增加，各处理氨挥发量为N3＞N2＞N1＞CK。以基肥为例，当尿素施入土壤后，在脲酶的作用下迅速水解产生大量的NH3，并释放到周围环境空气中，到施肥后第4 d，氨排放达到峰值，为N 1.32 ～2.01 kg/(hm2·d)，随后迅速下降，到第8 d有小幅度回升，主要是由于气温升高促进了氨挥发的进行(氨挥发与气温相关分析R2=0.403(P＜0.01)，之后迅速降低到与对照无显著差异的水平。

2.2 麦季一氧化氮损失过程

与氨挥发规律类似，NO排放主要发生在基肥施用后(图4)，该时期NO损失总量为NO-N 0.68～1.23 kg/hm2，占小麦试验观测期损失量的93%以上。分析其原因为:该时期肥料施用量大且小麦苗较小，根系对土壤中-N的吸收能力较弱，故有充足的底物供微生物进行硝化作用;另外，基肥施用时翻耕了土壤，增加了土壤通透性，使氧气含量增加，有利于硝化反应的进行。返青肥施用后NO排放量很少，主要是由于肥料用量少且作物对养分的需求加大两方面共同作用的结果。拔节肥施用后，NO很少，和氨挥发原因类似，部分养分随径流损失，同时作物对氮的吸收量也增加。

图4 不同施肥时期小麦NO排放及土温动态变化(依次为基肥、返青肥、拔节肥)Fig.4 Dynamic changes of NO and soil temperature after different fertilization stages(followed by basal application，reviving-top dressing，jointing-top dressing)

不同处理NO排放随着施氮量的增加而增加，各处理NO排放量为N3＞N2＞N1＞CK，处理间差异显著。以基肥为例说明，基肥施入土壤后，NO排放迅速增加，排放速率为 NO-N 0.009～ 0.304 mg/(m2·h)，到施肥后第4～5 d达到第一个峰值，随后迅速下降，到施肥后第9 d开始上升，15 ～17 d出现第二个峰值，随后下降并稳定在较低水平。分析原因可能是，基肥的施用及相对适宜的土温(平均土温15℃)有利于微生物的活动和NO的产生与传输，而在施肥后第7 d、第9 d降雨(如图3中网状柱形图所示，降雨量分别为22.2 mm、1.6 mm)，之后天气转晴、气温回升至施肥后20 d再次降雨(如图3中点状柱形图所示，降雨量3.8 mm)。关于降雨对NO排放影响的研究［26］表明，肥料施入土壤后会产生NO排放峰，而由肥料引起的NO排放会随着降雨的产生显著降低，之后随着土壤变干，NO排放会再次增加。

2.3 麦季氨挥发和一氧化氮排放及其关系

从图2和图4可以看出，两种气态形式的氮素损失呈现相似的规律，损失量均随着氮肥用量的增加而增加，本试验中以N3＞N2＞N1＞CK，且处理间差异显著(见表1)。回归分析结果(图5)表明，氨挥发和一氧化氮损失量均与氮肥施用量呈极显著正相关，决定系数R2表明，氨挥发和一氧化氮损失分别有85%和80%是由施入氮肥所引起。

气温和土温对两种气体排放影响不同，气温对NH3挥发的影响较大，相关分析结果表明，氨挥发与气温存在显著相关性(R2=0.40，P＜0.01)，气温对氨挥发的影响机制主要是气温升高提高了气体扩散系数，气体能更快的从液相向气相转移［27］。而NO排放速率和土壤温度显著相关(R2=0.41，P＜0.01)，文献［28］表明，土温对NO排放的影响表现为在底物和水分适宜的情况下，酶的活性随温度的升高而增强。

降雨对两种气体的影响相似，基肥施用后第7 d到第9 d降雨后，两种气体排放速率迅速降低。降雨对氨挥发的影响主要由于养分随水分通过侧渗、径流、入渗等途径运移的量增大，而使通过氨挥发途径损失的氮素减少;降雨对NO的影响主要是由于过高的水分含量不利于硝化微生物的生命活动［29］。

图5 小麦试验期NH3和NO损失量与氮肥用量关系Fig.5 Total emissions of NH3and NO during the wheat experimental season vs the amount of fertilizer applied

表1 不同处理小麦试验期氨挥发和NO损失量及损失率Table 1 Total loss and loss rates of ammonia volatilization and nitrate oxide emission under different treatments during the wheat experimental period

小麦试验期氨挥发总损失量为NH3-N 7.6 12.6 kg/hm2，损失率为4.62% 5.26%;NO排放总量为NO-N 0.73～1.3 kg/hm2，损失率为0.27%～0.41%。两种气态损失途径均主要集中在基肥施用后，氨挥发持续时间较短，基肥施用后9 d氨挥发与对照无显著差异，而此时的NO还有明显排放，并在施肥后第17 d出现第二个峰值。基肥施用前期两者变化相对同步，而到施肥10 d后，氨已无明显排放，而此时NO排放还很明显。返青肥和拔节肥施用后，两种气体均无明显排放。

3 讨论

小麦试验期内氨挥发损失主要发生在基肥施用后，这与文献［27、30］报导的结果相似。小麦试验观测期氨挥发总损失量为NH3-N 7.6 12.6 kg/hm2，损失率为 4.62% 5.26%(表 1)，与文献［31］的研究结果4.75% 5.43%相似，略低于文献［3］报导的5.68% 9.47%，主要原因是在本试验中基肥施入后翻耕土壤，使土壤与肥料充分混合，利于土壤对氮肥的吸附和固定，而且第二次追肥后有较大降雨，两方面的因素使得整个小麦生育期氨挥发量较低。

基肥施入土壤后，NO的排放速率为 NO-N 0.009 0.304 mg/(m2·h)，大于郑循华等［32］报导的NO-N 0.01 0.048 mg/(m2·h)，主要是因为其基肥的肥料用量为N 66 kg/hm2，低于本试验该时期的施氮量(N1 N 81 kg/hm2，N2 N 108 kg/hm2，N3 N 135 kg/hm2)。小麦试验观测期 NO排放总量为NO-N 0.73 1.3kg/hm2，损失率 0.27% 0.41%(表1)，其中有93%左右集中在基肥时期，略高于文献［26］报导的N 0.2 1.1 kg/hm2，主要是由于其较大的灌水量(250 mm)，促进了养分的下移和固持，减少了气态形式的氮素损失。

基肥施用后前10 d氨与NO都有比较显著的排放，而后氨挥发已与对照无显著差异，但NO仍有排放，主要是因为土壤硝化作用包括以-N为底物的自养、异养硝化以及以有机氮为底物的异养硝化［33］，所以氨挥发结束后仍有NO排放损失可能是有机氮为底物的异养硝化起作用。下一步采用同位素示踪法来研究两种氮素损失途径中氮的来源，更加深入地解释两种损失途径的相互关系。

本试验结果表明，稻麦轮作体系中的麦季土壤氨挥发和NO排放均可发生在同一时期。从损失量来看，氨挥发还是麦季主要的氮素损失途径。因此，为了减少麦季氮肥的气态损失，可以适当减少基肥氮肥的施用量，同时增加返青肥用量，尽量做到作物对养分的需求与肥料供应相一致，增加作物对氮的吸收，从而减少氮肥的损失。

4 结论

1)麦季氨挥发量较大且持续时间相对较短，NO排放量小但持续时间相对较长，两种气体损失途径主要发生在基肥施用后，在基肥后前期动态曲线相似。

2)两种气体损失量均随着施氮量的增加而增加，各施肥处理小麦试验观测期氨挥发总损失量为NH3-N 7.6 12.6 kg/hm2，损 失率 4.62%～5.26%;NO排放总量为NO-N 0.73 1.3 kg/hm2，损失率0.27% 0.41%。

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