广东韩江流域化学风化作用及大气CO2消耗的分析*

丁 健，周永章，高全洲，陶 贞，钟莉莉

(1.中山大学地理科学与规划学院，广东广州 510275;2.广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室，广东广州 510275;3.中山大学地球环境与地球资源研究中心，广东广州 510275）

化学风化是发生在岩石圈、生物圈、水圈和大气圈之间界面上的重要过程，是联系陆地与海洋、流域与湖泊、反演气候及环境的重要纽带。岩石的风化作用与碳循环有着极为密切的联系。岩石化学风化作用是大气CO2消耗的一个重要途径，它从大气或土壤中摄取CO2，并转化为(或)溶解于地表径流中，最后汇入海洋，形成地表碳汇的一部分，其中主要是通过硅酸盐风化所引起的CO2消耗进而影响大气CO2平衡，最终影响全球气候变化和碳循环［1］。据 Suchet等研究［2－3］，每年约有0.7×109t的碳通过陆地岩石的风化过程从大气——生物圈转移到海洋中，从而对全球气候变化产生重要的影响。根据Gaillardet等［4］的研究，全球河流流域内岩石化学风化消耗的CO2量约占全球岩石化学风化消耗量的87%，流域内岩石化学风化是全球岩石化学风化的主体。河流是海陆间物质能量交换的重要通道，流域内岩石、土壤等在雨水的淋滤下发生化学风化反应，淋溶离子输入河流，因此河流的水化学特征反映了流域内元素的地球化学行为、岩石化学风化与机械剥蚀作用的强弱及岩石风化所消耗的CO2量等重要信息。通过研究河流水化学的离子组成来揭示流域岩石化学风化过程并估算流域岩石风化消耗CO2量是当前国际研究的热点［5－22］，我国不少学者在这方面进行研究［23－36］。

本文通过对韩江流域河水溶解离子组成特征以及河水主要离子间的关系进行分析，重点探讨韩江流域的主要化学风化反应、化学风化速率并估算岩石风化过程中对大气CO2的消耗。

1 研究区域概况

韩江流域位于粤东、闽西南，处在北纬23°20'－26°02'、东经 115°15'－ 117°15'之间，是广东省除珠江流域以外的第二大流域［37－39］。其流域地层以燕山期的岩浆岩分布最广 (主要为花岗岩，部分为流纹岩)，其次是侏罗系的陆相安山岩、火山碎屑岩夹砂页岩;在流域北部汀江及西部五华河、宁江流域有少量的前泥盆系变质岩和碳酸盐岩，此外宁江流域还分布有白垩系碎屑岩，其中含有石膏;在韩江河口区主要分布第四纪冲积层。流域地势自西北和东北向东南倾斜，地势海拔高程自20～1500 m不等，在地貌上表现为中上游为低山、丘陵、盆地相间分布，下游为冲积——海积平原的二元结构。流域地形以多山地丘陵为其特点，其中山地占总流域面积的70%，多分布在流域的北部和中部;丘陵占总流域面积的25%，多分布在梅河流域和其它干支流谷地;平原占总面积的5%，主要分布在韩江下游三角洲。韩江干流长470 km，流域面积30112 km2，年平均气温21.0℃左右，年降雨量1300～2200 mm，多年平均降雨量为1539 mm，多年平均年水面蒸发量为1069 mm，汛期4－9月的降雨量为1181 mm，占全年降雨量的77% ，多年平均径流量为262.70×108m3。从源头到大埔县三河坝为韩江上游段，河长305 km，三河坝至潮州为中游段，河长110 km，潮州以下至入海口为下游段，五华河、宁江、石窟河、汀江和梅潭河为韩江水系主要河流。其中，五华河全长为105 km，流域面积为1832 km2，多年平均径流量为14.735×108m3;宁江河长107 km，流域面积为1423 km2，多年平均径流量为11.445×108m3;石窟河全长179 km，流域面积3681 km2，多年平均径流量为34.158×108m3;汀江干流总长323 km，流域面积11802 km2，多年平均径流量为112.185×108m3;梅潭河干流总长137 km，流域面积1603 km2，多年平均径流量为 14.717×108m3。(注:以上河流多年平均径流量为1956－2000年平均值，数据来源于广东省水文局。)

2 样品采集与分析

图1 韩江水样品采集地点分布Fig.1 Samping locations of the Hanjiang River water system

本研究的样品采集工作于2009年7月31日至8月3日丰水期及2010年1月4－12日枯水期分别进行，共设12个采样点，分别选择在韩江上游琴江、梅江至潮安水文站主干流上及各主要支流汇入干流前约0.3～2 km处，见图1。采样时，尽量远离污染源，到河中心断面或在河流湍流带于水下15 cm处采样。现场用美国MYRON L公司生产的便携式6P型多参数水质检测仪测试水温、pH值、电导率。样品使用聚乙烯塑料瓶盛装，带回实验室分析，用Whatman GF/F玻璃纤维微孔滤膜过滤，待测试样在4℃冷藏箱中保存。其中离子用稀HCL滴定法测定 (测定终点的pH值取4.2)，Ca2+、Mg2+、K+、Na+和可溶性硅 (DSi)含量采用美国TJA公司生产的全谱直读等离子体原子发射光谱议测定，Cl－、、用美国Dionex D600型离子色谱仪测定，径流数据来源于广东省水文局。

3 结果与讨论

3.1 韩江流域水化学特征

韩江流域水体呈中性偏碱，大部分样品的pH值大于7.0(表1)，丰水期河水的pH值在6.99～7.29，枯水期pH值为6.76～7.63。流域河水电导率在77.44～351.7 μS/cm之间，各采样点枯水期间河水电导率均高于丰水期间的电导率。韩江各主要支流中宁江水样电导率最高，丰水期为306.5 μS/cm，枯水期为351.7 μS/cm，比韩江下游潮安站水样的电导率高近3倍，主要是因为宁江流域白垩系碎屑岩中含有石膏，河水中离子含量较高;其次是石窟河，为135.8～219.5 μS/cm，而五华河、石窟河、汀江、梅潭河的电导率比较接近，多在78.37～136 μS/cm之间。韩江流域河水的氧化还原电位势较高，ORP值在129～306 mV之间，丰水期间ORP值高于枯水期。

天然水体中无机正负电荷的平衡程度可以衡量水化学分析数据的可信程度或水体污染程度［40］。在没有污染的情况下，河流水体中的正电荷总量可表达为［41］:TZ+=Na++K++2Mg2++2Ca2+;负电荷总量可以表达为:TZ－=Cl－+++，将其进行无机电荷平衡标准化 ［NICB=(TZ+－TZ－)/TZ+］，NICB的值在 －0.057～0.098之间，说明韩江水系大多数样品中总溶解阳离子电荷与总溶解阴离子电荷基本平衡。

韩江干流潮安站的河水总溶解盐 (TDS)含量在75.1～107.75 mg/L之间，平均值为91.43 mg/L，低于长江 (205.9 mg/L)、西江 (303.52 mg/L)和北江 (121.03 mg/L)，但高于东江 (66.10 mg/L)［42－43］，稍高于全球河流的 TDS 均值 69 mg/L［44］，主要是因为长江、西江及北江流域分布有较大面积的碳酸盐岩，而韩江流域碳酸盐岩分布较少。韩江流域各支流中，宁江流域因分布有碳酸盐岩及石膏，导致其水样 (韩1－4、韩2－4)总溶解盐含量 (231.25～257.5 mg/L)明显高于其它支流。韩江流域河水中优势阳离子是Ca2+，占离子当量浓度总量的26.63%～27.73%，其次是Na+(K+已计入)，占15.63% ～15.76%，Mg2+含量占总离子比例最少，在7.81% ～8.7%之间，即Ca2+＞Na++K+＞Mg2+;优势阴离子是，占离子当量浓度总量的24.61% ～29.35%，而 S02－4 占8.70% ～10.94%，Cl－占 5.98% ～8.20%，变化较小，占离子总量的4.89% ～5.08%;河水中可溶性硅含量变化范围不大，为4.97～7.487 mg/L，平均值为6.23 mg/L。从以上主要离子所占比例来看，韩江流域控制河水地球化学作用的主要是和Ca2+的平衡作用，河水水化学类型为重碳酸盐钙组II型水，表示为。

表1 韩江流域河水主要化学成分Table 1 Chemical compositions of the Hanjiang river

3.2 韩江流域主要岩石化学风化过程及来源成因分析

3.2.1 Gibbs图分析 河水中溶解离子主要来源有流域岩石和土壤矿物的化学风化与溶解释放、大气降水和人类影响。为确定影响韩江流域水化学组成的控制因素，对其进行了Gibbs图分析［45］，根据该图可定性判断区域岩石、大气降水、蒸发－浓缩作用等对河流水化学的影响，了解河流的离子特征及成因。如图2所示，韩江流域河水样品的［Na+/(Na++Ca2+)］和 ［C1－/(C1－+)］的比值投点都落在小于0.5的范围内，均分布在图的中部左侧，说明其离子成分主要来源于岩石的风化释放，属岩石风化类型;同时 ［Na+/(Na++Ca2+)］最低值为0.16，最高值为0.45， ［C1－/(C1－+)］最低值为0.1，最高值为0.44，在Gibbs图中的位置稍往右偏，说明在韩江流域河水成分一定程度上还受海洋性降水的影响。

图2 韩江流域河水Gibbs图Fig.2 The Gibbs graph of the Hanjiang river water

3.2.2 主要风化过程 对于大部分河流来讲，河水中的主要离子除来自于岩石风化作用外，还有雨水及大气的输入和人为污染的影响。由于雨水中离子含量较低，如距韩江较近的广东流溪河地区降雨中主要离子 Cl－含量为 0.0228 mmol/L［46］，进入水体在被稀释情况下认为其影响较小，可以忽略不计。大气对河水的输入主要是指在岩石风化过程中有大气CO2参与，以形式存在于河水中。对人为污染的影响，经调查，流域上游无明显的人为扰动影响，因此在分析韩江流域主要风化过程时忽略人为影响因素。

韩江流域河水中优势阳离子是 Ca2+和Na+(K+已计入)，优势阴离子是和。对韩江河水中的主要离子进行相关性分析，发现与Ca2+的相关性明显 (r2=0.8327，p＜0.0001，见图3(a))，而且以韩江下游潮安水文站河水中Ca2+与的摩尔浓度比在枯水期和丰水期分别为1∶1.95和1∶1.88，接近1∶2，说明方解石的溶解对它们的贡献最大;而河水中Na+与相关性明显 (r2=0.7575，p＜0.0001，见图 3(b))，潮安水文站河水中Na+与摩尔浓度比在枯水期和丰水期分别为2.05∶1和1.65∶1，接近2∶1，表明蒸发盐Na2SO4的溶解反应是韩江流域化学风化的一个重要过程。韩江河水中HCO3－除了碳酸盐岩风化来源外，硅酸盐岩在风化时消耗大气CO2也产生，但是与Si的相关关系不明显，见图3(c)，说明韩江流域河水中主要来自于碳酸盐岩的风化贡献，仅少量的来自于硅酸盐岩风化贡献。天然水中的Si主要来自硅酸盐和铝硅酸盐矿物的水解，水体中Si的含量可以作硅酸盐矿物风化的直接证据。韩江流域河水中可溶Si含量较少，丰水期平均为6.16 mg/L，枯水期为5.87 mg/L，河水中可溶 Si与阳离子Na+、K+的相关性不明显，见图3(d)(e)，而与Ca2+的相关性稍高，见图3(f)，说明韩江流域硅酸盐岩风化主要是钙硅酸盐的风化，钾钠硅酸盐(钠长石、钾长石)的风化很少。整体而言，虽然韩江流域内硅酸盐岩的分布面积较广，而碳酸盐岩分布面积较少，但据前人研究在湿热地区，流域尺度上碳酸盐类矿物的化学溶蚀性是硅酸盐类矿物的7倍左右［47］，所以流域内少量分布的碳酸盐岩对河流水体的离子贡献率较高，因此韩江流域内碳酸盐岩和蒸发盐岩的风化作用占主导地位，而硅酸盐岩的风化作用相对较微弱，对韩江河水水化学的影响较小。综上所述，推断韩江流域所发生的主要化学风化反应如表2。

表2 韩江流域主要风化反应Table 2 Major chemical reactions in weathering processes along Hanjiang river basin

图3 韩江流域河水主要离子之间的关系Fig.3 The correlation plots between major ions in the Hanjiang River water

3.2.2 主成分分析和因子分析 为了进一步分析韩江流域不同岩石类型对韩江河水中主要离子的影响，对河水化学进行了主成分分析。该分析采用varimax最大正交旋转法使具有较大因子负载的变量减少到最低限度，提取公共因子，分析不同因素的贡献。表3展示了旋转前后各因子的特征值和累积贡献率。根据计算，前二个变量的累计贡献率达到85.71%，其中第一因子占69.28%，第二因子占16.43%，这两个提取因子的特征值都大于1， 说明第一、第二因子的信息不重叠且无损失，所以提取的这二个因子能很好的反映韩江流域河水的化学特征;第三因子占9.174%，因其提取因子的特征值小于1，说明第三因子代表的信息有重叠和损失，故未提取。提取的二个因子代表了9个因子的综合信息，对其旋转，使因子载荷值向两极端趋近，以明确各因子的含义，对初始因子载荷矩阵施以25次的正交旋转，得到的因子载荷矩阵 (表4)，从中可看出因子分类明确。因子1与Ca2+，Mg2+、Na+、K+、、、Cl一的相关性较大，表示方解石等碳酸盐岩的溶解和Na2SO4等蒸发盐类矿物的溶解对河水溶解质的贡献率较大;因子2与可溶Si、Ca2+的相关性较大，代表硅酸盐类的溶解。

表3 韩江流域水化学主成分分析的特征值和累积贡献率Table 3 Eigenvalues of principal component analysis and their cumulative contribution rates of chemical compositions in the Hanjiang river water

旋转后的载荷矩阵见表4，每个变量因子载荷的平方除以公共性方差即为每类岩石的溶解对各变量的相对方差贡献率。通过计算得出:碳酸盐岩和蒸发盐岩溶解对流域河水中Ca2+的相对方差贡献率为83.4%，由于Ca2+与、的相关性明显且很接近 (r2分别为0.8327和0.8299，p＜0.0001)，所以碳酸盐岩和蒸发盐岩溶解对流域河水中Ca2+的贡献比率接近，硅酸盐的贡献率为16.6%;河水中K+97.1%来自第一因子，由于碳酸盐岩风化不产生K+，因此全部来自蒸发盐岩的溶解;碳酸盐岩和蒸发盐岩对Mg2+的相对方差贡献率为91.25%，硅酸盐岩为8.85%;蒸发盐岩和碳酸盐岩对韩江河水中Na+的相对方差贡献率很高，达98.91%，根据前面韩江的主要风化过程，主要由蒸发盐贡献;硅酸盐岩对韩江河水中可溶Si的相对方差贡献率为99.66%，基本没有碳酸盐和蒸发盐来源;韩江流域中约有99.6%来自于第一因子，因蒸发盐岩风化不产生，所以都来自碳酸盐岩的贡献，而硅酸盐岩来源所占的比例极少，占0.4%，由于蒸发盐类风化过程基本不消耗CO2，碳酸盐类有一半的来自于大气CO2，所以韩江流域河水中有50.2%的来自大气CO2，大气CO2对河流中溶解质的贡献率为20.2%，低于世界平均值37%［4］;韩江河水中Cl－主要来自于蒸发盐岩，其相对方差贡献率为76.9%，硅酸盐岩的相对方差贡献率为0.232%，其余的通常为污染所引起;河水中主要来自蒸发盐岩，其相对方差贡献率达93.74%，硅酸盐岩贡献率为6.26%;在整个方差中，主要要来自硅酸盐岩，其相对方差贡献率达98.6%，由于岩石风化产生的量极少，分析河水中主要是由人为污染或次生原因引起。

表4 韩江流域水化学主成分分析的载荷矩阵Table 4 Component loadings of principal component analysis of the Hanjiang river water

根据上述相关分析和因子分析，得到大气CO2和三大类岩石对河水各种离子的相对贡献率 (表5)。对比世界流域的平均值，韩江流域的显著特点是蒸发盐岩对河水离子的贡献率较高，达33.4%，远高于世界平均值，这与韩江流域碎屑岩中含有石膏，同时人为因素对河水中Na+、Cl－、、的影响较大，而它们与蒸发盐岩溶解组分一致，会导致统计分析时蒸发盐溶解贡献率增加;碳酸盐岩对韩江河水的溶质贡献率为27.7%，低于世界平均值35%;硅酸盐风化对河水溶质贡献率为10.5%，低于世界平均水平15%;而大气CO2对河流中溶解质的贡献率为20.2%，约是世界平均值 (37%)的一半左右。

表5 韩江河水化学的物质来源与世界流域平均值的比较Table 5 Sources of chemical compositions in the Hanjiang river water and their comparison with average values of the world watersheds %

上述分析得到的定量化结果 (相对贡献率)可能存在着一定的偏差，原因主要有:① 河水PCA分析过程中2个因子的方差总贡献率和各种离子的因子提取率均未达到100%;②提取得到的2个因子并不能完全地分别代表3大类岩石矿物，而且因子1代表了碳酸盐和蒸发盐，说明碳酸盐和蒸发盐对韩江河水离子的贡献较大;③人为因素对河水中离子特别是Na+、Cl－、、的影响较大，而它们与蒸发盐岩溶解组分一致，会导致统计分析时显示蒸发盐岩溶解贡献率增加;④岩石的化学风化作用是十分漫长而复杂的地质过程，对河水溶解质统计分析得到的物质相对贡献率只是在某种程度上反映了离子来源，定量化结果虽粗略，但可以很好的体现出相对贡献的大小程度。

3.3 韩江流域岩石化学风化的大气CO2消耗量和消耗率

在地表化学风化过程中，大气中的CO2被转化为溶解态的，随径流进入海洋，从而使地表化学风化与全球碳循环之间建立了密切联系。流域盆地岩石风化作用对大气CO2的消耗的主要依据是大气中CO2对河水中的的贡献比例的大小。根据碳酸盐岩和硅酸盐岩的风化反应，在碳酸盐岩风化过程中产生的，只有一半来自于大气CO2，另一半由碳酸盐类的碳酸根本身所提供;硅酸盐岩风化过程中，所有的均来源于大气CO2;蒸发盐类风化过程中基本不消耗CO2。流域盆地岩石化学风化的大气CO2消耗量Φ(CO2)量和消耗率 Φ (CO2)率分别为计算如下式［24－26］:

从表6可看出，韩江流域岩石化学风化对大气CO2的消耗量达73.33×108mol/a，而我国每年岩石风化消耗大气 CO2量为4.72×108t［27］，韩江流域岩石化学风化消耗大气CO2的量占我国的0.684%，占全球岩石化学风化消耗大气CO2的0.0306%。韩江各主要支流岩石化学风化消耗大气CO2的量由大到小的顺序是，汀江、石窟河、宁江、五华河、梅潭河，分别为28.08×108，13.26×108，10.22×108，5.17×108，2.90×108mol/a。

韩江流域岩石化学风化对大气CO2的消耗率为252.2×103mol/(km2.a)，比长江流域611×103mol/(km2.a)的低，但比黄河流域144×103mol/(km2.a)的高，与世界平均水平246×103mol/(km2.a)比较接近。在各主要支流中，岩石化学风化对大气 CO2的消耗率最高的是宁江，为718.55×103mol/(km2.a)，依次递减则为石窟河360.14×103mol/(km2.a)，五华河282.04×103mol/(km2.a)，汀江 237.73×103mol/(km2.a)，梅潭河181.18×103mol/(km2.a)。各支流中宁江流域岩石化学风化对大气CO2的消耗率较高，与其流域内分布有较大面积的碳酸盐岩有关。

表6 韩江流域化学风化过程中大气CO2消耗量Table 6 The amounts of CO2consumed in chemistry weathering in the river basin

3.4 韩江流域岩石化学风化速率

根据前面对韩江流域水化学的因子分析，在扣除河水中由大气CO2形成的含量、人为污染产生的Cl－和离子含量后，剩余溶解质来自于岩石的化学风化作用，结合韩江及各主要支流的多年平均径流量和流域面积，估算韩江流域的化学风化率 (见表7)。

韩江流域的化学风化率为54.11 t/(km2.a)，高于我国黄河流域的化学风化率 (33.6 t/(km2.a))，低于长江流域的化学风化率 (85 t/(km2.a))，比世界平均化学风化率 (36 t/(km2.a))高。在韩江各主要支流中，化学风化率最高的是宁江140.5 t/(km2.a)，其次是石窟河71.2 t/(km2.a)，其他支流再依次递减汀江 52.39 t/(km2.a)，五华河51.02 t/(km2.a)，梅潭河38.04 t/(km2.a)。各支流中宁江流域化学风化率较大，主要是因为其流域内白垩系碎屑岩中含有石膏，且分布有较大面积的碳酸盐岩，易被溶蚀的原因。

4 结论

通过对韩江流域河水溶解质化学组成的分析，得出如下结论:

表7 韩江流域化学风化率Table 7 The chemistry weathering rates along the Hanjiang river basin

3)扣除大气CO2贡献的和污染产生的Cl－和离子含量，韩江流域的平均化学风化率为54.11 t/(km2.a);在韩江各主要支流中，化学风化率最高的是宁江，为140.5 t/(km2.a)，其次是石窟河，为71.2 t/(km2.a)，第三是汀江，为52.39 t/(km2.a)，第四是五华河，为 51.02 t/(km2.a)，最少的是梅潭河，为38.04 t/(km2.a)。

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