我国地下水环境优先控制有机污染物的筛选

朱菲菲，秦普丰，张娟，颜增光，侯红*，李发生

1.湖南农业大学资源与环境学院，湖南 长沙 410128

2.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012

我国地下水环境优先控制有机污染物的筛选

朱菲菲1,2，秦普丰1，张娟2，颜增光2，侯红2*，李发生2

1.湖南农业大学资源与环境学院，湖南 长沙 410128

2.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012

针对当前我国地下水有机污染现状和监测评价的需求，借鉴国内外研究经验，以污染物的急性毒性、生殖毒性、致癌性、内分泌干扰性、环境持久性、生物累积性、迁移性和出现频率为评价指标，采用层次分析法(AHP)结合加权评分法，对地下水优先有机污染物进行了定量筛选。提出了地下水环境优先控制的共16类85种有机污染物名单，包括卤代烃类16种、多环芳烃类13种、农药类20种、酚类7种、氯代苯6种、苯系物6种、硝基苯类3种、酯类3种、醛类2种、苯胺类2种、亚硝胺2种以及二氯乙酸、丙烯腈、多氯联苯、甲基叔丁基醚和丙烯酰胺等。根据有机污染物对环境的危害，筛选着重考虑环境分布广、浓度高及危害较大的物质。

地下水；有机污染物；优先污染物；层次分析法；定量筛选

随着工业化和城市化的发展，地下水遭到严重污染。研究表明，地下水中检出的危害人体健康的有机污染物的种类及污染程度已不容忽视[1-2]。我国的地下水有机污染研究尚处于起步阶段，但近年来，已逐步引起了国家相关部门的重视。2005年中国地质调查局开展了全国地下水污染调查评价工作，在珠江三角洲和华北平原等地区重点针对有机污染开展了调查，对地下水有机污染物的分布特征、来源、污染程度等有一定了解[3-4]，该调查工作也将作为今后长期的重要任务。对于大多数有机污染物而言，我国现行的地下水质量标准[5]和生活饮用水水源水质标准[6]均未将其包含在内。由于污染物种类繁多，无法对每种污染物逐一调查和监测，而只能选出潜在风险大的污染物予以重点控制，这些优先选择的有毒物质称为优先污染物(priority pollutants)。

很多国家都开展了环境优先污染物的筛选和控制名单的制定[7-9]。美国是最早开展污染物优先监测和筛选的国家，在对有毒有害污染物进行了大量研究的基础上，以污染物毒性为基础，结合污染物的产生量、检出频率等因素进行综合评价，最终得到65类129种重点控制的优先污染物名单。欧盟依据大量监测数据，由数据和模型的污染物暴露得分与毒性效应得分组合计算总得分，最终基于风险排序和专家评判筛选水环境优先污染物[8,10-11]。我国也于1990年提出了符合我国国情的水中优先控制污染物黑名单68种[12]，以污染物排放调查和环境监测数据为基础，结合污染物的毒性和排放量，并通过专家评审的方式，综合检测技术和经济发展水平等因素得出，为优先污染物的控制和监测提供了依据。但在地下水环境优先污染物的筛选方面，尚未建立完整的方法。因此，亟需建立地下水环境中优先有机污染物的筛选方法体系，确立地下水环境中优先控制有机污染物名录，以强化地下水有机污染物监测与评价的针对性。此外，优先污染物筛选是环境综合信息处理的典型应用领域，随着信息获取技术手段的进步，环境信息的丰富，多指标、定量化是污染物筛选方法的发展方向。层次分析法[13](analytic hierarchy process，AHP)是20世纪70年代发展起来的一种定性和定量相结合，系统化、层次化的决策分析方法，由于其实用性和有效性，在决策目标的筛选和排序方面也有较科学和系统的应用。笔者借鉴国内外研究成果，以污染物的毒性效应和环境效应为评价指标，采用层次分析法与评价因子赋值并结合加权评分法，对我国地下水中有机污染物进行定量筛选，初步确定地下水环境优先控制有机污染物清单，以期为地下水中应重点控制的有机污染物筛选和开展有机污染调查和监测管理提供一定理论参考。

1 地下水环境中优先有机污染物的筛选方法

1.1 潜在优先有机污染物的初选

通过调研国内外优先污染物名单和国内相关的标准及文献得到污染物的初始名单，再根据所有污染物的出现频率进行筛选。污染物初始名单是以国内外优先污染物名单、国内相应标准和地下水污染事故中出现的污染物等为依据而得到，主要包括：1)国外优先污染物名单〔美国国家环境保护局(US EPA)、欧盟、日本、加拿大和荷兰等10个优先污染物名单[8,14]〕；2)我国水环境优先控制污染物黑名单和水中优先监测有机污染物推荐名单等国内优先控制名单；3)我国《地下水质量标准》(GBT 14848—93)[5]、《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)[15]、《城市用水水质标准》(CJT 206—2005)[16]、《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)[17]和地质调查局颁发的《地下水调查评价规范》(DD 2008—01)[18]；4)国内文献资料中监测出现的地下水污染物及国内地下水和饮用水污染事故[1-4,19-23]；5)文献资料中专家推荐的应列入优先考虑的地下水污染物[24]。

以污染物在初始名单中总的出现频率为主要筛选依据，经初步筛选，共得到有机污染物351种，其中在国内名单或调研中和国外优先名单中同时出现的有机污染物为133种，只在国内标准或调研中出现或只在国外优控名单出现的物质为218种。参考国内外经验，保留国内外优先污染物名单和国内相关的标准及文献中污染物出现频率为20%以上的污染物，最终得到121种有机污染物。

1.2 初选物质的定量筛选排序方法

1.2.1 评价因子

评价因子包含污染物的毒性效应和环境效应2个方面，分别从污染物对人体健康的危害性和环境中污染物的暴露对人体潜在暴露的风险性，以及在环境介质中的迁移性进行考虑。毒性效应包括急性毒性、致癌性、致突变性、生殖毒性、内分泌干扰性；环境效应包括迁移性、环境持久性、生物累积性和出现频率。其中环境持久性、生物累积性和毒性是判断PBT物质的指标[25]，由于地下水污染对水生生物无显著影响，因此没有考虑水生生物毒性。而污染物从土壤进入地下水的淋溶迁移性，是对污染物对环境及人体健康的潜在危险性的考虑。由于国内信息和监测数据的缺乏，筛选过程中未考虑污染物的生产量与排放量。其他指标有：1)急性毒性，包括哺乳动物一般急性毒性LD50(经口摄入或经皮吸收)；2)致癌性，参考国际致癌研究中心(IARC)的致癌物分类；3)致突变性，指其改变生物(特别是针对人)细胞染色体碱基序列的能力；4)生殖毒性，包括对成人生殖或生育能力的有害效应和对子代发育的有害效应；5)内分泌干扰性，是否为环境内分泌干扰物质[23]；6)迁移性，根据污染物的土壤有机碳吸附系数(Koc)和半衰期(DT50)计算地下水污染指数(GUS，groundwater ubiquity score)，来表示有机污染物淋溶迁移性[26-27]，GUS=lgDT50·(4-lgKoc)；7)环境持久性，在水中的半衰期(T)表示有机物在水环境中的持久性；8)出现频率，即调研国内外优先污染物名单和国内相关的标准及文献中污染物出现的频率；9)生物累积性，采用生物富集系数(BCF)评价，且化合物辛醇-水分配系数(Kow)与其有一定的相关性。

1.2.2 参数的分级和赋值

污染物危害等级的划分参考国内外化学物质危害分级和筛选方法等文献资料[19-37]。每个参数分成2～5级，分别赋值1～4分，危害性越大分值越高；对于数据不足的物质，无相应参数的数据时则赋中间分值2分；对于内分泌干扰性，只分为“具有内分泌干扰性”和“无显著证据或无数据”2个级别，分别赋值4分和2分(表1)。

表1 评价因子的分级和赋值

1.2.3评价因子权重计算——层次分析法的运用[13]

运用层次分析法建模，可分为4个步骤：建立层次结构模型；构造判断矩阵；层次单排序及一致性检验；层次总排序及一致性检验。

1.2.3.1建立层次结构模型

建立地下水优先有机污染物筛选的递阶层次结构，确立各层次因素，根据要求设定3级(图1)。

1.2.3.2构造判断矩阵

运用1～9标度法进行各层次因素的两两比较，确定各因素间的相对重要性，构造各层次的判断矩阵。矩阵参数λmax为矩阵的最大特征根；CI为矩阵一致性指标，定义为CI=(λmax-n)(n-1)，其中，n为矩阵的阶数。CR为随机一致性比率，定义为CR=CIRI，其中，RI为平均随机一致性指标。

图1 地下水优先有机污染物筛选指标的层次结构模型Fig.1 Screening index hierarchy model of groundwater prior organic pollutants

层次A与层次B构成的判断矩阵J1：

AB1B2权重(Wbi)B1120 6667B21∕210 3333

B1与层次C构成的判断矩阵J2：

B1C1C2C3C4C5权重(Wci)C111∕21∕21∕220 1336C2212240 3525C321∕21130 2195C421∕21130 2195C51∕21∕41∕31∕310 0749

B2与层次C构成的判断矩阵J3：

B2C6C7C8C9权重(Wci)C612320 4231C71∕21210 2274C81∕31∕211∕20 1222C91∕21210 2274

1.2.3.3层次单排序及一致性检验

当矩阵阶数n>2时，以随机一致性比率(CR)来检验判断矩阵是否有满意的一致性。当CR<0.1时，即认为判断矩阵具有满意的一致性。因此，可知矩阵J1，J2，J3都有较好的一致性。

1.2.3.4层次总排序及一致性检验

若层次C某因素对于Bi单排序的一致性指标为CIj，相应的平均随机一致性指标为RIj，则层次C总排序一致性比率为：

因此，层次C总排序结果具有满意的一致性。而层次C的目标权重W(Ci)=Wbi·Wci，筛选评价指标急性毒性、致癌性、致突变性、生殖毒性、内分泌干扰性、迁移性、环境持久性、出现频率和生物累积性的目标权重〔W(C1)～W(C9)〕见表2。

表2 层次C总排序权值计算方式

1.2.4 污染物筛选与排序

有机污染物的定量筛选根据污染物的各指标得分与其权重的乘积加和计算该污染物的综合评分，污染物总得分=∑W(Ci)×Ci得分(表2)。文中有机污染物的理化性质及毒理学数据主要来源于美国有毒物质与疾病登记署(ATSDR)、世界卫生组织的化学品安全数据库(IPCS)、美国有机化学品理化性质和环境迁移手册(第2版)、化学品安全技术说明书(MSDS)、国内突发性污染事故中危险品档案库和我国严格限制进出口有毒化学品信息表等其他相关手册和文献的调研[38-47]。鉴于我国缺乏较完善和系统性的污染物理化性质及毒理学信息数据库，优先采用国外较全面数据库信息结合国内已有的数据。表3为部分筛选物质的指标得分与总分计算(Excel计算)。以二氯甲烷为例：

二氯甲烷总分=0.089 0×1+0.235 0×3+0.146 4×4+0.146 4×4+0.049 9×2+0.141 0×3+0.075 8×3+0.040 7×4+0.075 8×1 = 2.954 0。

表3 部分筛选污染物各项指标评分及总得分

2 地下水环境中优先有机污染物的筛选结果与讨论

根据1.2.2节和1.2.3节的定量筛选，结合我国实际对污染物优先控制和污染物毒性及环境效应分值的考虑，在初选结果中的121种污染物中选取总分大于1.900 0的物质作为最终筛选的地下水优先有机污染物，共85种(表4)。

与国内外其他名单比较，由该方法筛选得到的地下水环境中优先控制有机污染物名单(以下简称“名单”)中有47种为我国环境优先控制污染物黑名单(含有机污染物58种，其中农药类仅8种)中的物质。名单中主要包括3类污染物：卤代烃类16种，多环芳烃类13种，农药类20种。农药类数量与黑名单中有很大区别，这与黑名单的筛选过程中考虑化学品产生量并结合经济条件最为成熟的目标显著相关。此外，名单中有61种均为US EPA制定的水环境优先污染物(含有机污染物114种)中的物质[14]，包括卤代烃类的1，2-二氯乙烯(反式)、六氯丁二烯、二溴氯甲烷；多环芳烃类的蒽、芴、苯并(a)蒽、苯并(a,h)蒽；农药类的七氯、七氯环氧、毒杀芬、异狄氏剂、氯丹和丙烯醛等有机污染物。同时，名单中主要污染物也多为《地下水污染调查评价规范》中重点区域有机组分测试指标，并且在国内地下水污染监测中检出频率较高，分布较广，检出浓度均超过常用水质标准[5-6,15-16]。该名单与其他名单及相关标准的一致性也在一定程度上体现该筛选方法的相对合理性。

筛选结果中有机氯化合物约占50%，其突出特点是“三致”作用和在环境中的难降解性。名单中有9种为POPs公约禁止或限制使用的持久性有机污染物，其中有7种属有机氯农药类。当前持久性有机污染物污染日益严峻，将有机氯农药类等持久性污染物作为优先控制的污染物基本符合我国持久性有机污染物环境管理的需要。并且部分高毒持久性污染物如艾氏剂、除草醚和甲拌磷等农用杀虫剂和除草剂在国外已属禁用化学毒物，但我国还在生产且使用量较大[48]；而六六六、滴滴涕、毒杀芬和对硫磷等也是农业部明令禁止使用的农药，但部分仍被使用并且其毒害作用和潜在威胁仍然存在，这也与我国是农业生产大国密不可分。

表4 地下水优先污染物筛选排序结果

大量研究表明[4,20-21]，我国地下水普遍受到了卤代烃、多环芳烃和有机氯农药的不同程度污染。在全国31个省69个城市开展的地下水有机污染样品调查检测中，由791个样品分析得知，检出率较高的组分主要为挥发性卤代烃、单环芳烃、半挥发性有机氯农药及多环芳烃。检出率由高到低的组分依次为：氯仿(20.2%)、苯并(a)芘(16.2%)、总六六六(6.03%)、四氯乙烯(5.03%)、1，2-二氯乙烷(4.40%)、四氯化碳(3.89%)、三氯乙烯(3.77%)、苯(2.01%)；并且在其中406组样品至少检出有1种挥发性卤代烃组分，检出率为51.3%，单种物质超标率较高的有四氯化碳、氯仿、1，2-二氯乙烷、三氯乙烯等[20]。而根据华北平原地下水调查研究，在《地下水污染调查评价规范》中的38种有机组分测试指标的检测中，检出的有机污染物有32种[4]，检出率较高(大于4.5%)的有氯仿、甲苯、四氯乙烯、苯并(a)芘和苯等，检出率偏高的有溴二氯甲烷、对二氯苯、滴滴涕(总量)等。单种物质超标率较高的四氯化碳和苯并(a)芘、挥发酚的超标率分别达到1.22%、2.45%和1.90%。这些监测结果与笔者的研究结果有较好的一致性，同时也反映了我国地下水应优先控制卤代烃、多环芳烃和有机氯农药的必要性。因此，笔者筛选得出的地下水环境优先有机污染物也在一定程度上符合地下水污染物的实际检出情况。

3 结论与建议

(1)筛选得到85种地下水优先有机污染物，包括卤代烃类16种、多环芳烃类13种、农药类20种、酚类7种、氯代苯6种、苯系物6种、硝基苯类3种、酯类3种、醛类2种、苯胺类2种、亚硝胺2种以及二氯乙酸、丙烯腈、多氯联苯、甲基叔丁基醚和丙烯酰胺等。

(2)根据有机污染物对环境的危害，需优先控制的有机污染物种类着重考虑环境分布广、浓度高及危害较大的物质。筛选名单中有47种为“我国环境优先控制污染物黑名单”中的物质，有61种物质与US EPA制定的“水环境优先污染物”相同，9种为POPs公约禁止或限制使用的持久性有机污染物，7种属有机氯农药类。筛选得到的污染物与其他名单和相关标准的相似性也在一定程度上说明该筛选方法的合理性。

(3)由于环境管理措施的制定与实施受到监测技术水平、生产需要、社会和经济发展等多方面因素的影响，对优先控制的可行性需作进一步的综合分析，并不断完善和修正筛选方法，方可制定出符合国情、因地制宜的优先控制污染物名单。另外，对于未列在优先控制名单中的其他有机污染物，则应跟踪国内外最新研究进展，开展相关监测和评价工作，补充现有环境数据和毒理学数据，对名单进行动态更新。

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ScreeningofPriorityOrganicPollutantsinGroundwaterofChina

ZHU Fei-fei1,2, QIN Pu-feng1, ZHANG Juan2, YAN Zeng-guang2, HOU Hong2, LI Fa-sheng2

1.College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, China
2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences,
Beijing 100012, China

The priority organic pollutants in groundwater were screened based on foreign and domestic research experience to meet the demand of monitoring and assessment in groundwater pollution of China. Acute toxicity, reproductive toxicity, carcinogenicity, endocrine disrupting activity, persistence, bioaccumulation, migration and occurrence frequency of pollutants were selected as assessment indicators. Analytic Hierarchy Process combined with Weighted Mark Method was used in quantitative screening of priority organic pollutants in groundwater. Sixteen categories including 85 organic pollutants were tentatively selected on the priority pollutants list, which contains 16 kinds of halogenated hydrocarbons, 13 kinds of polycyclic aromatic hydrocarbons, 20 kinds of pesticides and herbicide, 7 kinds of phenols, 6 kinds of chlorinated benzene, 6 kinds of BTEX, 3 kinds of nitrobenzene, 3 kinds of esters, 2 kinds of aldehydes, 2 kinds of anilines, 2 kinds of nitrosamines and dichloroacetic acid, acrylonitrile, PCBs, MTBE and acrylamide. The screening focused on considering the organic substances that widely distributed in the environment with high concentration and harmfulness to the environment.

groundwater; organic contaminant; priority pollutant; Analytic Hierarchy Process; quantitative screening

1674-991X(2013)05-0443-08

2013-04-07

收稿日期:国家环境保护公益性行业科研专项(201009032)；中央级公益性科研院所基本科研业务专项(2007KYYW03)

朱菲菲(1988—)，女，硕士，主要从事土壤污染与控制研究，zhufeifei703@163.com

*责任作者:侯红(1963—)，女，研究员，博士，主要研究方向为土壤环境化学，houhong@craes.org.cn

X523

A 10.3969j.issn.1674-991X.2013.05.069