焚烧飞灰熔融特性与熔渣利用技术研究进展

关 健，田书磊，郭 斌

（1.河北科技大学环境科学与工程学院，河北石家庄 050018；2.中国环境科学研究院固体废物污染控制技术研究所，北京 100012）

目前，中国城市生活垃圾的处理处置方式主要以填埋法为主、辅以焚烧法和堆肥法［1］。与填埋法和堆肥法相比，焚烧法因具有减容量大、无害化程度彻底、可回收热能、处理周期短、占地小等优点［2］，是解决城市生活垃圾“围城”和因生活垃圾填埋带来的一系列环境问题的有效途径，已成为许多发达国家城市生活垃圾处理的主要方式［3］，并且焚烧法所占的比例呈逐年上升趋势。然而，垃圾在焚烧过程中会产生大量的飞灰，飞灰中含有高浸出浓度的Pb，Cd，Cu，Zn等重金属［4］。这些重金属具有不可降解性和生物富集性等特点，若直接填埋、弃置或资源再利用，飞灰中的重金属会浸出污染地下水和土壤，然后通过食物链间接危害人体健康［5-6］。因此中国《危险废物污染防治技术政策》（环发（2001）199号）明确规定垃圾焚烧飞灰为危险废物，必须经无害化或稳定化处理后方能填埋［7］。因此，采取何种技术处理处置焚烧飞灰，并达到稳定化、无害化和资源化的目标，已成为制约焚烧法继续推广应用的瓶颈。

在中国，应用范围最广的焚烧飞灰的处置技术主要是安全填埋。在进行安全填埋之前，要对飞灰进行固化或化学药剂稳定化处理［8］。然而，建造安全填埋场的成本很高，即使建成了安全填埋场，由于焚烧飞灰的产生量非常大［9］，如果将有限的安全填埋场全部用来处置飞灰，势必会影响到其他危险废物的填埋处置能力。因此，无论是从安全填埋场资源的有限性、处置成本，还是从废物处置的优先顺序来看，大量飞灰进行安全填埋处置是难以实施的。焚烧飞灰熔融技术具有减容量显著，可以将有毒有害重金属固定在Si-O-Si晶格中，无害化程度较彻底等优点，因此成为国内外众多学者研究的热点［10］。

本文从无害化和资源化的角度对熔融技术进行了系统的归纳和综述，总结分析了飞灰中重金属在高温热处理过程中的迁移特性，研究了熔渣利用技术的发展现状，提出了熔融技术的瓶颈问题，并对熔融技术的发展趋势进行了展望。

1 高温熔融技术进展

高温熔融技术［11-14］是在高于飞灰熔点的温度下（通常是1 300～1 600℃），飞灰中固体颗粒发生热分解、熔融变相，成为液态熔渣，然后经过快速冷却形成致密的玻璃态熔渣。焚烧飞灰中的SiO2在熔融过程中形成Si-O网状构造，同时飞灰中大部分非挥发性的金属转移到熔渣中，Si-O网状结构能够把移入熔渣的金属包封固化在Si-O网格中，形成极稳定的玻璃质熔渣，使熔渣中重金属的浸出浓度达到最小化。飞灰中所含的沸点较低的重金属盐类，部分发生气化现象，Pb，Zn，Cd等易挥发的金属元素更为突出。因此研究重金属在熔融过程中的迁移特性对提高重金属的固化效果有重要影响。焚烧飞灰在高温下发生熔融相变的机理：在高温环境下飞灰中的每个相都有各自的热力学稳定条件，不同条件下自由焓最低的相最稳定，当环境温度发生变化时，相的稳定条件也随之改变，进而导致发生相变。此外，当外界条件发生改变时，相同化学组成的物质有时会有不同的晶型。随着温度的变化，晶体由一种晶型转变为另一种晶型。当温度继续升高到一定程度后，固相自由能高于液相自由能，导致固相变得不稳定，从而发生熔融相变。

根据热源种类的不同，此技术分为电热式和燃料式2种方式［15］。熔融技术可以实现焚烧飞灰的无害化和资源化。高温熔融技术具有以下优点：1）经过高温熔融后，熔渣的密度增加，焚烧飞灰的减容效果显著；2）使绝大部分二噁英类污染物分解；3）熔渣的稳定性较高，主要是玻璃晶体物质，各种金属的浸出浓度很低，可以资源化利用。尽管熔融技术具有上述优势，但是由于各国的经济水平和飞灰性质的差异，并不是所有的国家都适合用熔融技术处理飞灰。一些亚洲国家（如中国、日本、韩国）由于生活垃圾中厨余含量高，使得焚烧飞灰中的可溶性氯盐含量也相应较高，采用水泥或石灰固化时其固化体强度与浸水持久性较差，导致重金属的长期固定效果不稳定［16］，因此日本和韩国的研究主要集中在高温熔融方面。其中，日本最具有代表性。日本从20世纪80年代开始，由政府主导了熔融技术开发计划，无论是燃料式或电力式熔融炉在技术上都逐渐趋于稳定。日本政府在1991年修改了《固体废物处理与公共卫生》法，并于1992-07-04起执行［17］。根据修改后的法律，垃圾焚烧飞灰要纳入固废的专项管理，禁止将焚烧飞灰直接填埋和倾倒海洋。在此背景下，焚烧飞灰的高温熔融技术在日本开始得到广泛关注和进一步的发展。除了日本，其他经济发达、垃圾焚烧技术成熟的国家（如法国、德国、瑞典、美国等国家）开展焚烧飞灰热处理技术也较早，并且实现了规模化应用［18］。中国应用此技术较晚，并且呈现出地域性差异，在经济发达或是土地资源紧张的城市应用熔融技术较多［19］。

2 垃圾焚烧飞灰熔融特性研究进展

2.1 熔融过程中重金属的迁移特性

重金属对人体健康和生态环境的潜在危害是应用熔融技术所要解决的一个主要问题。各国学者对飞灰熔融过程中重金属的迁移特性及重金属在熔渣中含量的影响因素进行了许多有益的探索。

根据重金属的挥发特性，VASSILEV等研究发现Cr在高温环境下不易与Cl和S结合，多以氧化物形式存在，故此类元素不易挥发，只有当试体达到熔点时挥发作用才相对比较明显。Zn，Pb，Cu，Cd在高温环境下极易挥发，尤其在Cl与S含量较高的试体中，容易形成低熔点的重金属氯化物或硫化物，促进重金属的挥发［20］。故本节选取了飞灰中含量相对较高且危害较大的6种重金属：镉（Cd）、铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）、铬（Cr），从熔融的工艺条件、添加剂的种类、熔渣的浸出条件等方面入手，阐述了上述因素对重金属的迁移特性及熔渣中重金属固化效果的影响。

2.1.1 温度和气氛对重金属迁移特性的影响

ABE等在（1 330±10）℃的范围内，不加入添加剂的情况下将飞灰熔融，发现飞灰中的金属化合物在熔融过程中将根据各自沸点的不同而重新分布。如表1所示，大部分沸点较高的重金属迁移到熔渣中，大部分沸点较低的重金属迁移到熔融后的飞灰或烟气中［21］。此结果与 SAKAI等［22］，SEIICHI等［23］和 TANIGAKI等［24］的研究结果相吻合。LIN等将不同类型的焚烧飞灰在1 400℃下熔融30 min，对熔渣中Zn，Pb，Cu，Cd，Cr 5种重金属进行浸出毒性实验，结果均满足当地环保局的标准。在1 400℃下，Pb和Cd几乎全部挥发；熔渣中含有44%～60%（质量分数）的Zn，因此LIN等把Zn归类为半挥发性金属［25］；由于熔融过程中Cu转化为沸点较高的Cu2O［26］，因此熔渣中仅含有10%～33%（质量分数）的Cu；在高温及氧化性条件下，Cr转化为更加稳定的CrO3［27］，飞 灰 中 的 Cr主 要 以CrCl3（沸点为1 200～1 500℃）和Cr2O3（沸点为1 900℃）的形式存在。

表1 熔融各部分元素的含量Tab.1 Content of element in the process of melting%

Cd，Pb，Zn 3种重金属固化特性几乎不受气氛的影响。Ni和Cu在N2气氛下固化率比在氧化气氛下高，而Cr则相反［12］。各种重金属的迁移特性相差很大，熔渣中Cd，Zn，Pb，Cu的残留率与气氛无关，但随飞灰中碱性氧化物含量的增加而增加，当碱性氧化物含量足够高时，这几种重金属几乎不挥发。此外，Cr的残留率受气氛影响显著。HU等在N2氛围下将飞灰加热到1 023～1 323℃，结果发现Cr的浸出浓度很低，飞灰中六价铬在总铬中所占的比例很小。CaO的含量对飞灰中Cr2O3的氧化起到了重要的促进作用，这也导致了飞灰中Cr的浸出浓度显著升高［28］。

2.1.2 添加剂对重金属迁移特性的影响

PARK等向飞灰中添加5%（质量分数）的SiO2后，在1 500℃的温度下停留30min，测得重金属浸出浓度分别为w（Cd2＋）＜0.04×10-6，w（Cr3＋）＜0.02×10-6，w（Cu2＋）＜0.04×10-6，w（Pb2＋）＜0.2×10-6，结果表明熔融技术可以有效稳定飞灰中的重金属［29］。TAKAOKA等发现CaO有利于熔融过程中抑制飞灰中易挥发性重金属的挥发，并将其固化在熔渣中，降低了废气的处理费用［30］。然而，过多的添加CaO对重金属的固化是不利的。李润东等向飞灰中添加CaO，使飞灰的碱度为1.8，发现 Ni，Cr，Cu，Pb，Zn的固化率均下降，表明增大飞灰的碱度会导致多种重金属的固化率降低；向飞灰中添加SiO2，降低飞灰的碱度，则大多数重金属的固化率都有所增加，金属Pb，Cd尤为明显［31］。田书磊通过计算氯化反应的标准吉布斯自由能变，研究证实了Pb的挥发几乎不受任何氯制剂量的影响，Cd的挥发率虽然随着氯制剂量的增大有所增加，但增幅不大。受氯制剂量影响最大的为Zn，氯制剂对Zn的影响依次为MgCl2≈FeCl3＞CaCl2≈AlCl3＞NaCl［13］。

2.2 熔渣中重金属浸出特性研究进展

日本神户制钢有限公司采取空气冷却的方式，通过控制熔渣冷却的速度得到了性质稳定的熔渣［32］。ITO采用日本标准测试方法对此熔渣进行浸出实验，结果表明熔渣在填埋之后不会产生任何问题。用盐酸溶液将待测试的溶液调整到pH值为4时，重金属的浸出浓度依然低于检测限［32］。随后，ABE等从浸出时间、pH值和比表面积3个方面评价了熔渣中重金属的稳定性，发现浸出时间对重金属的浸出没有显著影响；当重金属以氢氧化物的形式存在时，pH值对重金属的浸出率有显著影响，一般情况下，在pH值较低时浸出率会增高；此外，ABE等认为熔渣的比表面积对重金属的浸出也有影响［21］。

尽管有文献指出，焚烧飞灰在熔融之后各种重金属的浸出浓度显著降低，并且符合相关的鉴别标准，熔渣不属于危险废物［25，29，33］，但是熔渣的这种特性是相对的，浸出浓度是在一定条件下的达标。赵光杰等用盐酸（HCl）、冰醋酸（CH3CH2OOH）和氨水（NH3·H2O）、氢氧化钠（NaOH）配制成pH 值分别为1.70，2.47，4.12，5.91，8.15，10.20，11.75，12.47的浸取液，对熔渣进行重金属浸出实验，结果见表2。从表2中可知：固化后已达标的熔渣在酸性（pH≤4.5）和碱性（pH≥11.5）环境中，部分重金属的浸出值将超过浸出标准，仍为具有浸出毒性的危险废物。上述情况可能随着浸出时间的增加而愈发明显，所以熔渣不能直接填埋于酸性或碱性较强的环境中［34］。这与ITO的研究结果有所不同［32］。田书磊和李润东等研究发现Cr在水冷中固化率高于自然冷却，其他重金属在水冷过程中会有一部分扩散到水中，其中以Pb最为突出［35-36］。这表明采用水冷的方式会产生含重金属的废水，应该慎重选择。

表2 浸取液pH值对固化效果的影响Tab.2 Effects of pH of leaching solution on solidification

2.3 熔渣资源化的研究进展

熔融技术的目的是对灰渣进行无害化处理，同时把熔渣作为建筑材料再利用，因此含有熔渣的建筑材料的质量必须达到现有材料的标准，才能真正提高熔渣的利用价值。在实现熔渣无害化的基础上，人们开始将注意力转移到熔渣资源化方面的研究。目前，人们对熔渣资源化的研究主要集中在一些低附加值利用方面的研究，比如，作为建筑材料、铺路材料、陶瓷等。然而距离工业化应用还有一段距离。NABESHIMA发现熔渣具有水淬性和较大的磨损量，可以作为下层路基的材料，但不满足上层路基的使用条件，也可以作为生产沥青的材料［37］。ITO研究表明，熔渣可以用来代替铺路的石料、地基材料、混凝土骨料［32］。NISHIDA等研究了用熔渣生产透水性铺路砖的技术，对产品中各项指标进行测试，结果均符合相关标准［38］。陈秀彬等使用自主研制的焚烧飞灰高温旋流熔融固化炉对焚烧飞灰进行固化实验，测定了熔渣中重金属的浸出浓度，结果远远低于国家浸出毒性鉴别标准（GB 5085.3—1996）所规定的限值，该熔渣可直接用作高速公路修补料或经热处理工艺后制作高级装饰建材微晶玻璃，实现飞灰的资源化利用［39］。研究人员将熔渣水冷之后制得了主晶相为硅灰石CaSiO3和少量透辉石Ca（Mg，Al）（Si，Al）2O6的微晶玻璃。重金属浸出毒性非常低，具有较高的抗弯强度、硬度、韧性及耐酸碱性等性能，有替代天然建材的潜力［40-41］。

3 结 语

尽管各国学者对高温熔融技术进行了大量研究，然而，截至今日有关高温熔融技术的几个技术难题依然没有得到很好地解决，成为制约熔融技术推广应用的瓶颈。这些问题分别是：1）高温熔融技术的能耗很高，设备复杂，一次性投资大，难以被市场接受，而且熔融技术工艺流程复杂，技术要求较高；2）熔渣和熔融飞灰中的重金属在某些条件下依然有再次浸出的可能，这不仅对环境构成潜在威胁，而且也是一种金属资源的浪费，只有解决了这个问题，才能真正意义上实现熔渣的资源化；3）对熔渣的资源化利用停留在初级研究阶段，距大规模的应用还有一段距离；4）在熔融过程中有大量的重金属和酸性气体挥发，产生大量的熔融飞灰，这在危害环境的同时也增加了尾气和熔融飞灰的处理负担；5）人们对熔融过程中重金属的迁移机理还不甚清楚。

4 展 望

虽然高温熔融技术具有无害化程度彻底，减容减量彻底，可以将重金属固定在Si-O-Si晶格中等优点，但残渣中的重金属在一定条件下会再度浸出污染环境，同时也是一种金属资源的浪费。因此，如何将飞灰中重金属最大程度地提取出来，使飞灰真正实现无害化，同时将提取出的重金属和残渣进行资源利用，将成为飞灰高温热处理的主流方向。

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