基于有机污染物扩散的复合衬垫厚度的概率设计

何 俊，冶雪艳

1.湖北工业大学土木工程与建筑学院，武汉 430068

2.吉林大学环境与资源学院，长春 130021

0 前言

复合衬垫是我国卫生填埋场最常采用的衬垫形式之一，包括压实黏土复合衬垫和钠基膨润土复合衬垫2种。填埋场产生的渗滤液为高浓度废水，成分复杂，污染物浓度高，按其成分可以分为2类，无机污染物和有机污染物。无机污染物主要通过复合衬垫中的缺陷向下运移；而有机污染物除了在缺陷处运移外，还通过完好土工膜扩散后在黏土衬垫中运移［1－2］。而当复合衬垫铺设质量较好时，扩散量可达缺陷处运移量的4～6个数量级，因此有机污染物的扩散运移更应重视［3］。由于有机污染物危害性大，所以很多研究者对衬垫性能的分析都是基于有机污染物的运移进行的［1－5］。

在进行填埋场衬垫的设计和评价时，目前大都采用确定性方法。但由于衬垫材料参数、渗滤液成分和浓度、计算模型和评价标准的不确定性等原因，使得填埋场中不确定性大量存在，因此对于衬垫性能的不确定性研究也受到一定的重视。垃圾填埋场衬垫的防渗性能是决定填埋场有效性的关键，很多研究都是针对渗透系数的，研究表明，衬垫渗透系数具有较大的变异性。Benson和 Daniel［6－7］基于污染物的对流运移机制，分析了渗透系数对黏土衬垫厚度的影响，得到压实黏土衬垫的最小厚度为60～90 cm；Lo等［8］用溶质运移的风险评价模型来预测污染物超过允许浓度的概率，基于一维溶质运移确定性模型，考虑了对流、弥散和阻滞等污染物运移机制，采用蒙特卡罗法分析了孔隙率、对流速度、吸附系数、弥散系数、渗滤液水头、下伏土孔隙率和地下水流速等不确定参数对溶质运移的影响；Chaudhuri和Sekhar［9］采用随机有限单元法对填埋场中污染物的迁移进行了概率分析，将黏土衬垫的渗透系数、弥散系数、孔隙率和吸附系数等参数看作随机场，将失效概率定义为浓度超过允许值的概率，较为全面地分析了运移参数的变异性和相关性对衬垫中污染物运移的影响；何俊等［10］以衬垫底部污染物相对浓度和通量为评价指标，采用蒙特卡罗法研究了渗透系数变异性对压实黏土衬垫性能的影响。以上研究多是以单层衬垫性能的不确定性分析为对象，但对有机污染物在复合衬垫中扩散运移研究还不多，而且，目前在进行衬垫设计时对不确定性的考虑较少。例如：按照我国《生活垃圾卫生填埋技术规范》［11］，衬垫设计采用的是基于产品的设计方法，即规定衬垫的最小厚度和渗透系数等指标，而基于污染物运移计算的衬垫设计则多是基于确定性方法进行的［3］。笔者以简化条件下复合衬垫中有机污染物扩散运移解析解为基础，总结运移参数的变异性，分析复合衬垫的防污性能，并在不确定性分析的基础上设计复合衬垫中黏土层的厚度，以期为衬垫的设计与评价提供一定的理论基础。

1 研究方法及运移参数

1.1 控制方程

有机污染物在复合衬垫中的扩散运移过程可以分为3个阶段：首先，污染物分配进入土工膜；然后，在土工膜中扩散；接着从土工膜中分配后进入土工膜下低渗透性土中的孔隙水中［2－3，12］。为简化计算，这里不考虑有机污染物在膨润土防水毯或压实黏土衬垫中的降解，则运移方程为

该模型具有的边界条件为

上边界：c1（0，t）＝c0Kg。

下边界主要有2种［3］：有限厚度定质量浓度边界，为c2（Hs＋tg，t）＝0；半无限边界，为c2（∞，t）＝0。

这2种边界条件对应于最危险和最安全2种情况，实际的边界条件在这2种情况之间［3］。

交界处：

初始条件为ci（z，0）＝0，i＝1，2。

式中：c为污染物质量浓度（mg／L），下标1和2分别为土工膜和下覆衬垫，c0为填埋场渗滤液中污染物的质量浓度（mg／L）；t为时间 （a）；z 为位置（m）；Kg为有机污染物在土工膜中的分配系数；Dg和D＊为污染物在土工膜和低渗透性土中的有效扩散系数（cm2／s）；R 为阻滞系数；tg和 Hs分别为土工膜和下覆衬垫厚度（cm）；n为孔隙率。

对于有限厚度定浓度边界，衬垫底部相对浓度恒为0，衬垫底部通量的表达式见文献［4－5］；对于半无限边界，衬垫底部相对浓度和通量见文献［3］。

1.2 运移参数

不确定性分析的中心问题是研究随机变量的不确定性。有机污染物在复合衬垫中的扩散运移所涉及到的运移参数包括有机污染物在土工膜中的分配系数Kg、污染物在土工膜和低渗透性土中的有效扩散系数Dg与D＊、阻滞系数R等。运移参数的不确定性主要由试验方法的不确定性、试验材料的不确定性等原因引起。

有机污染物在土工膜中的分配系数和扩散系数方面的研究主要有：Joo等［13］通过批量吸附试验（batch experiments）发现，有机溶液的相互影响、pH值、无机溶液、温度、土工膜的老化等都会在一定程度上影响土工膜分配系数和扩散系数的大小；Islam等［14］通过POLLUTE软件拟合得到分配系数和扩散系数，证明了老化使分配系数和扩散系数减小，且溶液的饱和度也对分配系数有一定的影响。以甲苯为例，已有文献中的试验结果如表1所示。由表1可知：各种因素下甲苯的分配系数具有一定的分散性，为39.5～158.0；扩散系数为（1.40～5.73）×10－9cm2／s。垃圾填埋场渗滤液成分复杂，含有多种有机和无机污染物，污染物浓度、pH值、溶液饱和度等都可能是动态的，填埋场温度也可能由于垃圾的降解而升高。由于受诸多不确定性因素的影响引起运移参数的变异性，因此有必要将分配系数和扩散系数作为随机变量来进行分析。

有机污染物在土中扩散系数和阻滞系数方面，其扩散试验的复杂性致使目前得到的测试数据还不多。阻滞系数是用以描述吸附作用对污染物迁移的滞留作用的参数，定义为地下水流速与污染物迁移速率的比值，表示为

式中：ρd为土的干密度（g／cm3）；θ为体积含水量，当土样饱和时，θ与孔隙率n相等；S为单位质量土对溶质的吸附量（mg／g）；，为土对污染物的分配系数。当吸附等温线不是直线时，分配系数与浓度有关；当吸附等温线为直线即线性吸附形式时，分配系数为常数，则阻滞系数也为常数。分配系数的大小与土的性质（土中有机质含量、黏粒含量、矿物成分等）、溶液性质（试验溶液浓度、是否为混合溶液等）及试验条件（如土柱试验或批量吸附试验方法、试验时的土水比等）等因素有关。以甲苯为例，当分配系数的变异系数分别为52.7%，52.0%，71.1%时，甲苯在黏土中的分配系数分别为0.93±0.49，1.02±0.53，0.83±0.59［17－18］。可以看出，甲苯在土中的分配系数也有较大的离散性，变异系数超过70%。若以孔隙率0.5、干密度1.7g／cm3代入式（2）进行计算，甲苯在土中的阻滞系数为1.82～6.27，变异系数约为50%。

基于以上分析可以发现，有机污染物在复合衬垫中扩散运移时，运移方程、边界条件和运移参数具有一定的不确定性。边界条件的不确定性难以分析，因此以下分析只探讨运移参数的不确定性对衬垫性能的影响。其中衬垫的性能用衬垫底部污染物的质量浓度、通量等指标来描述。

表1 甲苯在土工膜中的分配系数及扩散系数Table1 Partition coefficients and diffusion coefficients of HDPE for toluene

1.3 研究方法和计算参数

笔者采用的研究方法是：将运移参数作为独立的随机变量，基于半无限边界条件下的扩散方程解析解，用Matlab中提供的函数生成随机数，分析运移参数的变异性对衬垫底部相对浓度和通量的影响；在此基础上，通过失效概率分析设计衬垫厚度。

到目前为止，对于运移参数概率特性的认识还很有限。参考文献［9］将污染物在土工膜中的分配系数和扩散系数、土中的扩散系数和阻滞系数等参数设为服从对数正态分布的随机变量进行分析，而将其他参数作为确定量。分析所用的参数如表2所示。根据文献［19］中的统计，渗滤液中甲苯的质量浓度为0.001～12.300mg／L，通常为几至几十毫克每升，现以10mg／L来计算。在规范［11］中规定，采用土工膜防渗时，土工膜厚度不应小于1.5mm，库区底部的膜下黏土厚度应大于100cm，库区边坡的膜下黏土厚度应大于75cm。故计算时选用土工膜厚度为0.15cm，黏土厚度为100cm。以甲苯作为有机污染物的代表，分别为甲苯在土工膜中的扩散系数和分配系数的均值，分别为甲苯在土中的扩散系数和阻滞系数的均值，其大小参考文献［2－3］及表 1 中的数值；COVDg、COVKg、COVD、COVR为对应参数的变异系数，选为0.5。

2 计算结果分析及衬垫厚度设计

2.1 与确定性结果的比较

衬垫底部质量浓度和通量随时间的变化曲线见图1。图1包括4种情况：①确定性方法即不考虑参数的变异性；②4个运移参数的变异系数都为0.5；③土的扩散系数D和阻滞系数R的变异系数为0.5，而土工膜的扩散系数和分配系数为确定性参数；④土的参数为确定性参数而土工膜参数的变异系数为0.5。通过比较可知：计算结果②≈③＞①≈④，表明土工膜的扩散系数和分配系数的变异性对计算结果的影响不大。这是由于土工膜相对于下伏黏土厚度很薄引起的；而土的扩散系数和阻滞系数的变异性对结果的影响很大，致使衬垫底部质量浓度和通量的均值比确定性计算结果大很多；若不考虑D和R的变异性得到的结果将偏于危险。

图1 衬垫底部质量浓度和通量随时间的变化Fig.1 Concentration and flux at base of liner versus time

2.2 厚度的影响

图2 衬垫底部质量浓度和通量随黏土衬垫厚度的变化（t＝30a）Fig.2 Concentration and flux at base of liner versus thickness（t＝30a）

表2 分析所用参数汇总Table2 Summary of analysis parameters

当黏土厚度为50～150cm时，衬垫底部污染物的质量浓度和通量如图2所示。可以看出：随着厚度的增大，衬垫底部质量浓度和通量的均值逐渐降低，标准差也逐渐减小；厚度越小，变化越显著。为将衬垫底部污染物质量浓度和通量控制在一定的范围内，膜下黏土具有足够的厚度是非常关键的。

2.3 失效概率分析及衬垫厚度设计

《工程结构可靠性设计统一标准》（GB 50153－2008）［20］中规定，对于不可逆的正常使用极限状态，其可靠指标取1.5。根据可靠指标与失效概率之间的关系，可靠指标为1.5对应的失效概率约为0.05［21］。这里以0.05作为允许失效概率。参考《生活饮用水卫生标准》（GB5749－2006）［22］中的规定，甲苯限值为0.7mg／L。定义衬垫底部质量浓度超过限值0.7mg／L为失效，即可统计浓度超过限值的概率（失效概率）。

衬垫失效概率与时间的关系见图3，与黏土衬垫厚度的关系见图4。图3和图4中，考虑由于土性、试验条件等差异造成对运移参数的影响，污染物扩散系数和阻滞系数均值的取值见表3，其他参数见表2。分析表明：若参数取值状态为I，当黏土衬垫厚度分别为50cm和75cm时，衬垫失效概率超过允许值0.05对应的时间分别约为7a和13a；而厚度达到100cm时则约为27a。填埋场运行时间一般为10a以上，并考虑填埋场的稳定化时间，根据在此段时间内失效概率小于允许失效概率即可确定合理的黏土衬垫厚度。若要求30a［3］内不超过允许失效概率，则各种取值状态下衬垫允许厚度见表3。可以看出，有机污染物在土中运移参数对允许厚度影响很大：当扩散系数增大1倍（从2×10－6cm2／s增大到4×10－6cm2／s）时，允许厚度从110cm增大至149cm；当阻滞系数减小（从3减小到1）时，允许厚度从110cm增大至189cm。因此，当扩散系数较大、阻滞系数较小时，黏土衬垫的允许厚度显著增大。

表3中还显示了采用确定性方法得到的允许厚度，即不考虑运移参数的变异性，当衬垫底部甲苯浓度为限值0.7mg／L时对应的厚度。可以看出，在给定的参数和变异性条件下，概率方法得到的黏土衬垫厚度为确定性方法的1.71～1.81倍，确定性方法得到的结果偏于危险。CJJ 17－2004规范［11］中只要求黏土厚度不小于100cm而不考虑污染物的运移特性，是不够准确的。合理的方法是选取典型的污染物，对拟采用的土样进行试验确定扩散系数和分配系数（或阻滞系数），考虑运移参数的变异性，通过污染物运移计算确定黏土衬垫厚度。

图3 失效概率随时间的变化（参数取值I）Fig.3 Failure probability versus time

图4 失效概率随黏土衬垫厚度的变化（t＝30a）Fig.4 Failure probability versus thickness of liner（t＝30 a）

表3 土中运移参数及衬垫允许厚度汇总Table3 Summary of transport parameters and allowable tickness for soil liners

以上分析是以压实黏土复合衬垫为对象的。若采用钠基膨润土复合衬垫，由于膨润土防水毯的厚度只有几毫米，必须在其下设置足够厚度的黏土层才能控制有机污染物扩散。由于其厚度很小，可以忽略膨润土防水毯的作用，采用上述方法进行设计。另外，为简便起见，以上分析没有考虑有机物的降解，得到的结果偏于安全。

3 结论

1）土工膜中有机污染物的分配系数和扩散系数有一定的变异性，但由于其厚度相对于下伏黏土很小，其变异性对衬垫底部污染物质量浓度和通量的影响不大。

2）土中有机污染物的扩散系数和阻滞系数的变异性对衬垫底部污染物质量浓度和通量有显著的影响，确定性分析结果偏于危险，研究衬垫性能时将扩散系数和阻滞系数作为随机变量是非常必要的。

3）黏土衬垫厚度取决于土中有机污染物的扩散系数和阻滞系数，考虑运移参数变异性的污染物运移计算的方法确定厚度更为合理。

4）在本文计算条件下，概率计算方法得到的黏土衬垫厚度约为确定性方法的1.71～1.81倍。

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