珠江三角洲对流层气溶胶时空变化特征分析

蒋 哲，陈良富，王中挺，陶明辉

1遥感科学国家重点实验室，中国科学院 遥感与数字地球研究所，北京 100094

2中层大气与全球环境探测实验室，中国科学院 大气物理研究所，北京 100029

3国家环境保护部卫星环境应用中心，北京 100094

1 引 言

气溶胶是悬浮在大气中的固态和液态颗粒物［1］.大气气溶胶是当今大气化学研究的前沿领域，对流层气溶胶是最突出的研究对象.对流层气溶胶通过直接［2］（散射或吸收太阳辐射）和间接［3－4］（作为云的凝结核改变云的反照率或改变云的大气寿命）两种效应影响地球的辐射平衡和气候［5］，尤其是大气边界层包含了大气中大部分的气溶胶和水汽，它的影响更是占居主导地位［6］，气溶胶对太阳辐射起着明显的反向散射作用［7－8］.而大气气溶胶细颗粒物作为大气复合污染的核心污染物，其物理－化学－光学性质及其大气辐射效应一直是环境和气候科学领域研究人员关注的科学前沿，但迄今对此的研究仍相当薄弱［9］.气溶胶细颗粒物主要来自车辆尾气、化石、油料及生物质燃料燃烧等人为排放源和二次污染.细颗粒气溶胶对人类健康影响非常大，气溶胶颗粒直径在2.5μm以下则可到达肺部，极易对人体造成损伤［10］.但由于对自然、人为因素产生的气溶胶时空分布缺乏足够的认识，人们对这些影响产生的机理并不十分清楚，对气溶胶的发生源、沉降及输送更是知之甚少［11］.

气溶胶光学厚度（AOD，Aerosol Optical Depth）是表征气溶胶消光特性的一个重要参数，它是推算气溶胶含量、评估大气污染程度、研究气溶胶其后效应的关键因子［12］.利用卫星遥感资料来分析大气气溶胶光学厚度的分布变化已成为目前重要的探测手段.从标量信号中反演AOD算法以暗目标法最为成熟，该方法已经用于美国Terra和Aqua卫星的MODIS传感器的气溶胶产品反演的业务化运行［13－14］.标量方法反演陆地气溶胶主要存在两大难点：地表反射噪声和气溶胶模型.偏振方法即矢量方法是近来倍受关注的一种新兴的对地观测方法，它具有对细模态气溶胶敏感、地表偏振反射易分离的特点.利用多角度偏振探测数据监测陆地气溶胶，国内外已经有许多人进行了研究［15－21］.偏振反演中地表反射噪声较小，所以细模态气溶胶反演关键的影响因素是气溶胶模型的选择.

2 气溶胶模型建立

气溶胶卫星遥感由于受本身信息量的限制，另外问题本身也不存在解析解，因此反演问题通常简化为：根据已有地面观测建立的气溶胶特性气候数据，事先确定气溶胶模型，然后启用辐射传输模式建立一个包含所有可能观测条件下卫星可能辐射量观测表格，将实际卫星遥感观测值与之匹配，最接近的即为反演结果.卫星反演气溶胶的关键问题就是气溶胶模型的选择.

2.1 卫星气溶胶模型比较与实验气溶胶模型建立

PARASOL气溶胶产品业务算法预定了11种气溶胶模型：模态半径取0.05～0.15μm，方差为固定值0.40，折射指数m＝1.47－0.01i.业务算法中Angstrom指数的变化范围与固定的复折射指数在珠三角地区有很大的局限性.

MODIS气溶胶业务反演算法将气溶胶模式假定为一种细粒子和粗粒子模式以一定比例的组合，粗粒子模式是固定的一种，细粒子模式分吸收型、中度吸收型、非吸收型三种，根据全球AERONET每个站点不同季节气溶胶的单次散射反照率和非对称因子参数的统计结果来确定细粒子模式［11］.从MODIS提供的全球气溶胶细粒子模式分布图中可以看出珠三角大部分地区细粒子为非吸收型，谱分布的平均半径范围为0.16～0.25，标准方差为0.37～0.67，复折射指数实部为1.42，虚部为0.004～0.007.

本文利用AERONET开平站和香港站地面观测数据获取珠三角地区细模态气溶胶模型.AERONET是一个地基气溶胶监测网，由NASA和PHOTONS建立，提供全球的气溶胶光学厚度、谱分布和不同气溶胶中水汽的分布［23］.本文在研究分析了气溶胶复折射指数和谱分布产品的基础上，建立了珠三角地区的气溶胶模型：复折射指数实部1.4～1.5，虚部0～0.03；粒子谱为对数正态分布，公式为

式中，C是归一化粒子数常数，σ是标准偏差，取值0.5、0.6，rm是平均半径，范围为0.05～0.1μm.

表1为PARASOL、MODIS业务算法以及本文反演试验中细模态气溶胶模型的对比.从表1可以看出，PARASOL、MODIS业务算法所预设的气溶胶模式与地面观测的结果有较大差别，在谱分布方面，PARASOL的标准方差要小于地面观测，MODIS的平均半径要大于地面观测；在复折射指数方面，PARASOL和MODIS设定的范围较窄.

表1 PARASOL、MODIS业务算法与本实验中细模态气溶胶模型比较Table 1 Comparison of physical properties of the fine mode aerosol models used in PARASOL，MODIS and the retrieval

2.2 气溶胶模型敏感性分析

为讨论气溶胶模型对反演的影响，研究中分别进行了偏振反射率对谱分布和复折射指数的敏感性分析，分析结果如图1—图3.图1中平均半径分别取值0.05、0.06、0.07、0.08、0.1，方差固定为0.5，图2中方差分别取值0.45、0.5、0.55、0.6，平均半径取固定值0.1μm，二者均假设复折射指数实部和虚部分别为1.42和0.005，地表类型为植被，太阳天顶角为36度，相对方位角为0°，最大视场角为±55°.从图1和图2可以看出，假设相同的偏振反射率，由不同平均半径和方差组成的谱分布类型反演出来的气溶胶光学厚度有很大差异.复折射指数描述了气溶胶粒子对光的吸收和散射作用，复折射指数的实部表示对光的散射作用，一般在可见光波段变化不大，干粒子的值为1.5～1.6［24］，而对于吸湿粒子，其实部值为1.33～1.5，复折射指数的虚部表示对光的吸收作用，无论在可见光波段或红外波段都有很大变化.复折射指数对整个气溶胶反演也起着至关重要的影响，假设气溶胶复折射指数实部分别为1.4、1.5、1.6，虚部分别为0和0.3，平均半径为0.1μm，方差为0.4，地表类型为植被，太阳天顶角为36°，相对方位角为0°，最大视场角为±55°，敏感性分析结果如图3所示，可以看出，相同的偏振反射率，不同的复折射指数反演出来的光学厚度差别很大.

均匀设计法将所有待考察参数的所有组合作为备选域[3]，在其上寻找最具代表性的点进行实验，因此其本质是一种并行搜索方法，可以避免陷入局部极小点，具有全局寻优能力。另外，控制系统中除了PID控制器需要参数调整外，一般还存在着其他类型的参数，此时若想对这些参数同时进行整定，工程整定法就变得不再适用，而均匀设计法则不受此影响[4]。

图3 偏振反射率对气溶胶复折射指数敏感性分析（0.66μm）Fig.3 Sensitivity of the polarized reflectance to the refractive index of fine mode aerosol（wavelength is 0.66micron）

3 细模态AOD反演

3.1 反演算法与流程

只考虑地表直接散射时，大气层顶偏振辐亮度公式为

地表的多角度偏振特征采用Nadal和Bréon（1999）的半经验模型描述［25］为

其中Fp为地物的菲涅尔反射系数，ρ和β是随着地表覆盖类型调整的系数.

考虑大气影响的地表偏振贡献可以表示为

式中M为大气质量数，τm为大气分子光学厚度，τa为气溶胶光学厚度，c为与气溶胶强前向散射有关的系数，一般设置为0.5.

目前定量遥感大气气溶胶的常规方法是在假定大气气溶胶和大气模式下对地气系统的散射进行预先计算，建立查找表来定量反演大气气溶胶物理光学特性.本文基于以上原理，反演细模态AOD步骤如下：

1）根据卫星观测几何和地表类型，利用（4）式计算地表反射的偏振辐亮度；

2）设定预设的气溶胶模式，利用辐射传输方程计算建立矢量查找表；

3）根据卫星观测几何插值矢量查找表，计算气溶胶模式在不同的气溶胶光学厚度下（统一转换为0.67μm，范围为0～1.8，间隔为0.1）的偏振辐亮度；

4）结合2N个（2个波段：0.67μm和0.865μm，N个角度：最多16个）卫星观测结果，利用偏振辐亮度标准方差法计算各气溶胶模式在不同气溶胶光学厚度下的标准偏差η；

5）选取η的最小值，其相应的气溶胶模式及气溶胶光学厚度即为反演结果.

3.2 反演结果与验证

研究中利用PARASOL一级数据反演了珠三角地区2007、2008、2009三年的细模态AOD.图4为2008年11月13日和2009年10月22日细模态AOD反演结果，无反演结果的部分为水体、云或数据缺失.以2008年11月为例，通过将反演结果、PARASOL气溶胶产品、AERONET开平站地基气溶胶产品三者进行比较，结果表明引入了当地气溶胶模型后的反演结果比卫星产品更接近地面观测结果，由于卫星产品或者地基数据的缺失，表格2列出了2008年11月份某5天气溶胶光学厚度（865nm）的比较结果.

表2 本文反演结果、PARASOL气溶胶产品、地基气溶胶产品比较Table 2 Comparison of retrieval results，PARASOL aerosol products and AERONET data

4 气溶胶时空变化特征分析

珠江三角洲地区已发展成以大型城市为中心、以发达的高速公路网连接中小城市的城市群区域.大气污染成为制约珠三角区域社会经济可持续发展、构建和谐社会的瓶颈问题.文章通过利用MODIS产品和反演结果分析了珠三角近三年气溶胶的时空变化特征，MODIS总的AOD反映了总的气溶胶消光特性的强度，而反演的细模态AOD主要表征了细颗粒气溶胶的消光特性强度，反映了二次污染的强度.本文首先利用MODIS气溶胶产品分析了珠三角地区总的AOD值的季节和年际变化特征.从图6可以看出，春季AOD出现较大值，秋夏季次之，冬季最小.季节间的差异可高达0.9，这个分析结果与低能见度事件发生在秋冬季［26］的情形有所区别，这是因为AOD代表的是垂直整层气溶胶的消光效果，而地面能见度代表的是地面层气溶胶的水平消光效果.春夏季出现较大AOD值与这季节较大的相对湿度导致的气溶胶粒子的亲水增长有关，也可能与东南亚的生物质燃烧产生的污染物长距离输送有关［27］.

本研究对珠三角地区2007、2008、2009三年的细模态AOD反演结果进行了月平均和年平均，图5为2009年3月、6月、9月和12月的月平均结果图，细模态AOD2007、2008、2009年的年均值分别为0.1、0.09、0.079，呈现了逐年减低的趋势.从空间分布上看，珠三角中部地区的广州、佛山、中山等地细模态AOD较大，尤其是佛山市的顺德区和南海区，这可能与局部污染源关系密切，因为佛山是全国有名的陶瓷生产基地，佛山还有家具、家电等众多企业，工业生产排放的大量气溶胶粒子增加了AOD值.

从图6和图7中可以看出珠三角细粒子气溶胶光学厚度和总的光学厚度都有逐年降低的趋势，这在一定程度上显示了珠三角地区通过制定区域大气污染防治措施来改善空气质量的有效性.PARASOL和MODIS在气溶胶观测上各有优势，PARASOL对于细模态气溶胶粒子十分敏感，可以很好的表征主要来自于人类污染排放的细粒子气溶胶，但是在粗粒子的监测上有其局限性，而MODIS气溶胶产品则能以较高的精度反演气溶胶总的光学厚度，其气溶胶产品在很多研究工作中被验证.本文将反演结果与MODIS气溶胶产品进行了对比，从图8可以看出采用偏振方法反演的结果明显低于MODIS气溶胶产品.珠三角大气污染主要呈现出一次污染和二次污染、粗颗粒物和细颗粒物并存的特征.

5 结论和讨论

珠江三角洲是世界上人口最密集、发展最迅速的城市区域之一.近年来，无论就人体健康效应、区域灰霾和能见度下降，还是就辐射和气候影响而言，气溶胶都已经引起了社会和科学界的广泛关注.本文利用AERONET资料建立珠三角地区气溶胶模型，在此基础上利用矢量辐射传输模式RT3建立查找表，采用多角度偏振方法反演了2007—2009年的细模态AOD，最后基于三年的反演结果和MODIS气溶胶产品分析了珠三角地区气溶胶的时空变化特征，得到以下结果：

1）地基观测数据表明，珠三角气溶胶表现出粗细颗粒物并存的特征.珠三角地区细模态气溶胶模型与PARASOL和MODIS产品算法中预设的气溶胶模型有较大不同，其中复折射指数实部在1.4～1.6之间，虚部在0～0.06之间，细粒子谱分布参数为：标准方差在0.5～0.7之间，平均半径在0.05～0.15μm之间；气溶胶细粒子比例在70%以上，说明珠三角区域人为气溶胶源占的比例很大，污染主要与局地排放有关.

2）模拟计算表明，不同物理性质的细模态气溶胶的光学性质、偏振反射率有较大不同，需要分别考虑，细模态AOD反演结果、PARASOL产品和地基观测数据三者的比较结果显示，引入当地气溶胶模型使反演精度得到了较大的提高.

3）珠三角区域大气污染表现出一次污染和二次污染并存、粗颗粒物和细颗粒物并存的特征.2007—2009年，珠三角地区总的气溶胶光学厚度呈现逐渐下降的趋势，这也说明经过近几年的努力，珠江三角洲空气质量有所好转.总的AOD在春季出现较大值，秋夏季次之，冬季最小，春夏季出现较大AOD值与气溶胶粒子的亲水增长有关，也与东南亚的生物质燃烧产生的污染物长距离输送有关.

4）2009年细模态AOD年均值较2007年分别下降了21%，这也显示了政府采取提高空气质量措施的有效性；在空间分布上，广州、佛山等城市密集区域的气溶胶浓度较高，这也在一定程度上证明了人类活动如车辆尾气排放、工业燃烧是气溶胶的重要来源.

致 谢 本文AERONET开平站数据由中国科学院大气物理研究所的陈洪滨研究员提供，PARASOL一级数据由法国空间中心提供，RT3程序由美国科罗拉多大虚的Evans教授提供，在此表示感谢.

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