利用WRF-Chem模拟研究京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变

庞杨，韩志伟，朱彬，李嘉伟

(1.南京信息工程大学大气物理学院，江苏南京210044;2.中国科学院东亚区域气候—环境重点实验室，北京100029)

0 引言

自20世纪50年代以来，随着全球性矿石燃料使用的急剧增长，人类活动向大气中排放的污染物剧增，对大气环境造成的损害日益加剧。大气中的人为污染物经过一系列光化学反应，会生成强氧化性物质如臭氧(O3)、甲醛(HCHO)、硝酸(HNO3)、过氧乙酰硝酸酯(PAN)等，造成光化学污染，上述反应物和产物的混合物通常被称为光化学烟雾。光化学污染是当今世界许多城市和区域的主要环境问题之一，在世界各大城市，如日本东京，英国伦敦，美国洛杉矶都曾发生过严重的光化学烟雾事件。在我国的经济发达地区，如京津冀地区、珠江三角洲地区、长江三角洲地区也经常发生光化学污染，并且呈现日益严重的趋势(张远航等，1998;Han et al.，2005;Wang et al.，2006;Bian et al.，2007;Geng et al.，2008;Tie and Cao，2009;Wang et al.，2009a;银燕等，2009a，2009b;张敏等，2009;漏嗣佳等，2010;高俊等，2012)。光化学污染还经常与烟煤型污染一起成为我国灰霾天气的重要成因(朱敏等，2008;王红磊等，2011;高岑等，2012;宋娟等，2012)。

国内学者已经利用空气质量模式或大气化学模式对光化学污染问题进行了许多研究工作。向伟玲等(2010)利用CBM-Z化学机制模拟研究了2008年奥运会期间气象条件、污染物排放控制措施对O3、NO2浓度影响。Zhang et al.(2002)利用 CMAQ模式模拟研究了东亚地区冬季边界层以内O3的输送及光化学反应过程。An et al.(2013)研究发现亚硝酸可以明显增加华北地区二次气溶胶浓度并对区域灰霾的形成有潜在重要的影响。Zhu et al.(2005)研究了气象条件对东亚地区近地面O3季节和年际变化的影响。Wang et al.(2006)研究了香港的一次光化学污染事件，及光化学烟雾在珠江三角洲地区的输送。这些工作对认识我国大气污染物的产生机理、演变过程以及时空分布特征有重要的意义。

近年来，大气化学模式又有重要进展。由美国大气研究中心、美国太平洋西北国家实验室和美国国家海洋及大气管理局共同开发完成了区域大气动力—化学耦合模式 WRF-Chem(Weather Research and Forecasting Model with Chemistry)，该模式的最大优点是气象模式与大气化学传输模式的完全耦合。WRF-Chem已被广泛应用于大气污染的模拟研究。Jiang et al.(2008)用WRF-Chem模拟了香港地区一次伴随台风出现的严重的光化学污染事件，发现高温、低湿、强辐射和稳定的边界层结构是导致持续光化学污染的关键因素。Wang et al.(2009b)利用WRF-Chem模式研究了珠江三角洲地区由于城市扩张引起的天气条件变化对二次有机气溶胶生成的影响。韩素芹等(2008)利用WRF-Chem模拟研究了天津市主要大气污染物(CO、NOx、O3、PM2.5)的演变情况。Tie et al.(2009)利用WRF-Chem模拟研究了墨西哥城市区域臭氧以及其前体物的分布和变化特征。Li et al.(2011)利用WRF-Chem研究了亚硝酸对北京、天津、河北等地大气污染物浓度的影响。

京津冀地区是我国经济发展和城市化速度最快的地区之一，经济迅速发展的同时也带来了严重的环境问题(如光化学烟雾等)，给当地的生态环境和人体健康带来严重危害。该地区大气污染物的分布特征和演变规律，以及大气污染物的控制对策，已经成为专家研究和公众关注的热点问题。本文将利用WRF-Chem模式模拟研究京津冀地区夏季主要大气污染物(NO2、O3、PM2.5)的时空分布和演变特征。

1 模式设置

在线大气化学模式WRF-Chem考虑了大气污染物的平流输送、湍流扩散、干湿沉降、辐射传输等主要大气物理过程，以及多相化学、气溶胶演变等大气化学过程。

在本研究中，WRF-Chem模式的气相化学过程采用 CBM-Z 方案(Zaveri and Peters，1999)，它包含55种物质和134个化学反应。光化学反应过程所需要的光解率由在线的 Fast-J方法(Wild et al.，2000)计算，在计算过程中考虑了大气粒子对太阳辐射的散射、吸收作用，每小时(模式时间)为气相化学模块更新一次光解率。气溶胶过程采用包含了液相化学反应的MOSAIC气溶胶模型(Zaveri et al.，2005a，2005b，2008)，该模型包含了硫酸盐、硝酸盐、铵盐、氯化物、钠盐、其他无机物、有机碳和元素碳这8类气溶胶成分。本研究里，MOSAIC 4个气溶胶粒径分别为:0.039～0.156 μm，0.156～0.625 μm，0.625 ～2.5 μm，2.5 ～10 μm。

模式采用Noah陆面参数化方案，并开启WRF模式自带的城市模块，以便更好地反映城市下垫面对大气边界层和局地环流的影响。云微物理过程选用Lin方案，此方案包含水的6种状态(水汽、雨、云水、云冰、雪、霰)，修正了饱和度调整及冰沉降。短波辐射传输过程选择Goddard方案。

模式采用Lambert地图投影方式，网格分辨率取为45 km，与排放源分辨率匹配。中心点经纬度为(110°E，35°N)，经向格点数为 119，纬向格点数为101，垂直层数17层，模式第一层高度为0～40 m，第二层高度为40～80 m，模拟区域和观测站点如图1所示。模拟时段为2007年8月1日08时—9月1日07时(北京时间，下同)。

模式所用人为污染物排放源清单来自INTEXB(Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)(Zhang et al.，2009)计划，该清单以 2006年为基准，分辨率0.5°，水平插值到 Lambert网格上。模式所用生物源来自于MEGAN(Model of Emissions ofGases and Aerosols from Nature)(Guenther et al.，2006)的生物排放源模型结果。生物源主要包括植物排放的异戊二烯、萜烯等有机物。

模式气象驱动场的初始条件和边界条件来自NCEP/NCAR全球1°×1°再分析资料，时间分辨率为6 h。化学物质浓度的侧边界条件(SO2、SO4、BC、OC、HCHO、O3等浓度)来自 MOZART-4(Model forOzoneAnd Related chemicalTracers-4)(Emmons et al.，2010)每6 h的模拟结果。模拟过程中启用了四维同化，提高了风、温、湿等关键气象变量模拟的准确性。

2 模拟结果检验

2.1 数据对比

2007年8月10 —31日，在北京、天津、石家庄、沧州站点(图 1)对 O3、NO2、PM2.5进行了观测，所得逐时观测数据用于本次模拟结果的对比检验。其中北京、石家庄、沧州等地的数据来自于地面观测，天津数据来自于40 m铁塔观测。观测数据均已经过质量控制。

图2a显示，模式很好地再现了北京O3体积浓度的时间变化，反映了O3体积浓度11—18日逐渐上升、18—24日逐渐下降、24—31日重新缓慢上升的特征。与观测相比，模式较好地模拟了17、18日O3体积浓度的高值，但低估了15、24、31日O3体积浓度的高峰值，高估了20日的O3体积浓度。模式很好地模拟了8月O3体积浓度在天津的逐时变化情况(图2d)，在石家庄(图2g)和沧州(图2j)的模拟结果也较好，合理地反映了两地O3体积浓度的逐时演变情况，捕捉到从22—30日O3体积浓度在石家庄的缓慢下降趋势，但低估了11—13日石家庄和11、21、28日沧州O3体积浓度的高峰值。模拟偏差的主要原因可能是模式网格分辨率较粗，难以准确地反映城市地区局地环流和污染源分布情况，另外模式所用排放源强为月平均值，难以反映观测点周围实时的污染物排放，这也会影响模拟结果。

图1 模拟区域(京津冀地区;黑色方框内)及4个观测站点位置Fig.1 Model domain(the Beijing-Tianjin-Hebei region;in the black box)and the 4 monitor sites

图2 2007 年 8 月北京(a，b，c)、天津(d，e，f)、石家庄(g，h，i)和沧州(j，k，l)的 O3(a，d，g，j)、NO2(b，e，h，k)、PM2.5(c，f，i，l)模拟结果与逐时观测值的对比(空白为数据缺测)Fig.2 Comparisons between the observed and simulated hourly concentrations of(a，d，g，j)O3，(b，e，h，k)NO2and(c，f，i，l)PM2.5in(a，b，c)Beijing，(d，e，f)Tianjin，(g，h，i)Shijiazhuang and(j，k，l)Cangzhou in August 2007(blank denotes lack of data)

模式合理地反映了北京站NO2的体积浓度水平和时间变化趋势(图2b)，但模拟结果在27—31日与观测值相比有所低估。模式普遍高估了天津(图2e)站NO2的体积浓度水平，这可能是因为较粗的垂直网格分辨率无法反映站点附近的浓度梯度。模式同样高估了石家庄(图2h)站NO2的体积浓度水平，这与排放源强度的不确定性有关。图2k显示在沧州站，模式模拟的NO2逐时体积浓度与观测值相比较为吻合，但模式整体上低估了28—31日NO2的体积浓度峰值。

尽管模式可以基本反映北京PM2.5质量浓度的时间变化趋势，但总体上高估了PM2.5的质量浓度水平(图2c)，其中16—20日高估较多，这与PM2.5一次排放源的不准确、二次气溶胶形成机制的不确定和模式分辨率低都有关系。类似情况也发生在天津(图2f):模式再现了13、21、25日的3次PM2.5的积累过程，但高估了PM2.5质量浓度的整体水平。模拟的 PM2.5质量浓度在石家庄(图2i)和沧州(图2l)相对更接近观测值，比较准确地反映了两站PM2.5质量浓度的时间变化趋势，如16—22日石家庄站较高的PM2.5质量浓度水平，以及20—21、24—25日沧州站两次PM2.5的积累增加过程。

表1是北京、天津、石家庄和沧州四站观测和模拟结果的统计量。结果显示，模式较好地反映了O3在这四个站点的时间变化趋势，模拟结果与观测数据之间的相关系数为0.69～0.86。尽管模式模拟的O3体积浓度比观测整体略有偏低，但误差较小。总体上，模式对京津冀地区O3具有好的模拟能力。模式基本可以反映PM2.5在4个站点的时间变化趋势(相关系数为0.44～0.48)，但与观测数值相比，模拟结果有所高估。对于NO2，模拟值与观测值之间的相关性相对较低，相关系数为0.27～0.43。

Table 1 Statistics of simulated and observed concentrations of O3，NO2and PM2.5in August 2007

总之，模式可以比较准确地反映京津冀地区O3体积浓度的空间分布和时间演变趋势，模式对PM2.5的模拟也比较合理，但对NO2的模拟相对较差。需要指出，氮氧化物的模拟仍然是当今大气化学模拟的一个难点(Han et al.，2008)。

2.2 模拟结果

图3a是京津冀地区2007年8月近地面平均气温和风场的分布。由于太行山位于京津冀地区以西，而山地气温较低，因此京津冀以西地区的8月平均气温表现为东北—西南走向的低温带;在京津冀以东、以南的平原地区，月平均温度较高，高温中心位于河北省东南部。8月平均近地面风场显示，京津冀地区为高压控制区，高压中心位于渤海湾北岸。在高压控制下，风从渤海湾吹向大陆，风向在京津地区为偏东和偏南风，在河北南部石家庄附近，由于遇到太行山阻挡，风向偏转为东北风，风速同时减弱。图3b是京津冀地区8月平均近地面O3体积浓度的分布情况。北京和天津是O3的两个低值中心(月平均体积浓度约30×10－9)，这主要是因为这两个大城市人为污染排放源很强，夜间NO对O3的消耗很大，造成夜间O3很低。在渤海湾上有一个O3的高值中心(月平均体积浓度大于50×10－9)，这是由于周边污染物的输送，O3在城市下风向产生率更高，而高压中心位于渤海湾上空，不利于O3扩散。在京津冀西部的太行山地区，O3月平均体积浓度也较高。8月近地面平均PM2.5质量浓度分布如图3c所示，图中显示，PM2.5月平均质量浓度表现出明显的南高北低分布特征，这主要是因为南部地区一次PM2.5(如黑碳、有机碳)的排放强度和二次气溶胶(如硫酸盐、硝酸盐、铵盐等)都比较大。从河北南部到京津地区PM2.5质量浓度呈现递减的趋势，变化范围为 120 ～240 μg/m3。

图3d—e是8月14时的月平均近地面气象场(图3d)、O3体积浓度(图3e)和PM2.5质量浓度(图3f)分布。图3d显示，8月14时的平均气温与8月全月平均气温分布相似，14时的月平均气温更高，北京和天津部分地区是高温区，最高温度达到33℃。14时的月平均近地面风场显示，在河北南部，风向以从渤海湾吹向大陆的东北风为主导，在渤海湾北岸，流场表现为反气旋结构，使得北京和天津地区以东南风为主。图3e显示，14时的月平均O3体积浓度分布呈现河北南部和山东西北部的O3体积浓度较高，超过80×10－9。北京、天津和石家庄地区，O3体积浓度低于周边地区，而在京津的西部和北部，O3体积浓度较高，可超过80×10－9。图3f给出了14时月平均PM2.5质量浓度。在区域南部和环渤海地区，PM2.5质量浓度比较高，在 100～120 μg/m3，这主要是经化学反应产生的二次气溶胶的贡献，图3d显示在环渤湾的东北部，东北气流较强，环渤海地区还会受到东北地区PM2.5输送的影响。

图3 2007年8月京津冀地区近地面气温(阴影;℃)和风场(箭矢;m/s)(a，d)、O3体积浓度(b，e;10－9)、PM2.5质量浓度(c，f;μg/m3)的平均分布(a—c为月平均，d—f为14时的月平均)Fig.3 Distributions of(a，d)near-surface air temperature(shadings;℃)and wind(arrows;m/s)，(b，e)O3volume concentration(10 －9)，and(c，f)PM2.5mass concentration(μg/m3)in the Beijing-Tianjin-Hebei region in August 2007(a—c are monthly means，and d—f are monthly means at 14:00 BST)

图2a表明在8月17、18日，北京地区出现了一次O3污染过程(O3峰值体积浓度接近120×10－9)。因为O3体积浓度峰值出现在14时前后，图4分别给出8月17日14时的近地面气象场(图4a)、O3体积浓度(图 4b)、PM2.5质量浓度分布(图4c)和PM2.5中二次气溶胶的比例(图4d)。由图4a可见，17日14时，北京、天津、河北大部分地区的气温都在30℃以上，同时，上述地区普遍处于偏东气流的控制，其中北京和天津是偏东或东南风，风速在1～2 m/s，河北南部以东北风为主，风速在2 m/s左右，此时气象条件有利于光化学反应的发生。图4b显示，O3体积浓度在研究区域的西部高于东部，此时在北京地区，O3体积浓度为80×10－9～110×10－9，天津地区 O3体积浓度为 50 ×10－9～90 ×10－9，河北大部分地区 O3体积浓度在 70 ×10－9以上。在北京和天津的下风向，即北京西北部地区，存在一个O3高值中心(体积浓度超过100×10－9)，这是北京和天津地区一次污染物输送至下游地区经光化学反应产生和上游地区产生的O3直接输送共同作用的结果，由于太行山脉的阻挡O3在此堆积。在北京和天津的北部、渤海西岸部分地区，O3体积浓度也比较高，为70×10－9～90×10－9。模式模拟的北京城区 O3体积浓度为80×10－9～90×10－9，而天津市区有 O3低值中心50×10－9～60×10－9，这与天津市区受到海风影响，海上O3体积浓度相对较低有关。

图4 2007年8月17日14时京津冀地区近地面气温(阴影;℃)和风场(箭矢;m/s)(a)、O3体积浓度(b;10－9)、PM2.5质量浓度(c;μg/m3)以及二次气溶胶占总气溶胶比例(d;%)的分布Fig.4 Distributions of(a)the near-surface air temperature(shadings;℃)and wind(arrows;m/s)，(b)O3volume concentration(10－9)，(c)PM2.5mass concentration(μg/m3)，and(d)the secondary fraction of PM2.5(%)in the Beijing-Tianjin-Hebei region at 14:00 BST on August 17，2007

17日14时近地面PM2.5质量浓度在研究区域内的分布形势如图4c所示，在山东西南部、渤海周边地区、辽宁西南部等地，PM2.5质量浓度很高，超过120 μg/m3，在石家庄，PM2.5质量浓度约为 80 ～100 μg/m3，而在北京和天津，PM2.5质量浓度在60～80 μg/m3。渤海的西岸和北岸高浓度的PM2.5主要是局地排放、化学反应产生和输送共同作用的结果。图4a显示在这个区域是东风和东北风控制，东北地区(如沈阳)的一次和二次的气溶胶，以及气溶胶的前体物被输送到渤海北岸经化学反应产生二次气溶胶，还有局地排放的一次气溶胶和部分海盐都对这一地区很高的PM2.5质量浓度有贡献。模拟结果显示PM2.5中二次气溶胶质量浓度在50～100 μg/m3，一次人为气溶胶质量浓度为10～20 μg/m3，海盐质量浓度为1～7 μg/m3(图略)，图4d显示在渤海湾地区二次气溶胶比例为40% ～64%，说明二次气溶胶是该地区PM2.5中的主要贡献者。

3 结论

1)与观测数据进行对比发现，模式较好地再现了北京、天津、石家庄和沧州等地O3体积浓度的变化，捕捉到其日变化特征，但与观测值相比，模式低估了高峰值，相关系数为0.69～0.86;模式基本反映了北京、天津PM2.5值的变化趋势，但总体高估了其质量浓度水平，相关系数为0.44～0.48。模式合理反映了北京站NO2的体积浓度水平和变化趋势，但总体上高估了NO2体积浓度水平，相关系数为0.27～0.43。网格分辨率、排放源以及二次气溶胶机制上的不确定性是是造成模式偏差的主要原因。

2)模拟结果显示，京津冀地区气象场、地形和化学产生都对污染物的分布有影响。8月平均白天京津市区和石家庄O3体积浓度低于周边地区，而在京津的西部和北部，O3体积浓度较高，可超过80×10－9。白天在区域南部和环渤海地区，PM2.5质量浓度很高，为100～120 μg/m3，这主要是经化学反应产生的二次气溶胶的贡献，另外，一次气溶胶排放和输送也有一定贡献。

3)8月17 日14时，气象条件有利于光化学反应，北京地区 O3体积浓度是 80×10－9～110×10－9，天津地区为 50 ×10－9～90 ×10－9。此时渤海西岸和北岸高质量浓度的 PM2.5(最大达到120 μg/m3)是局地排放、化学反应和外来输送共同作用的结果，其中二次气溶胶质量浓度约50～100 μg/m3，是 PM2.5的主要贡献者。

4)通过敏感性数值试验，发现北京地区主要为VOC控制，减少VOC排放可以控制该地区臭氧污染，但对PM2.5质量浓度影响并不大，而当同时削减SO2、NOX、VOC 和NH3排放源时，二次气溶胶的质量浓度会大幅下降。京津冀地区污染程度还受气象条件、地形地貌和周边输送的影响，该地区大气污染控制是复杂和困难的，需要今后进一步研究。

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