陶瓷坯、釉料配方逐步寻优用的简化模型及其应用＊

高力明 洪日辉 李朝有 刘蓓瑛

（1陕西科技大学 西安 710021）（2广西三环企业集团股份有限公司 广西 北流 537400）

陶瓷坯、釉料配方逐步寻优用的简化模型及其应用＊

高力明1洪日辉2李朝有2刘蓓瑛2

（1陕西科技大学 西安 710021）（2广西三环企业集团股份有限公司 广西 北流 537400）

作为陶瓷坯、釉料配方的规范化研究与制定方法，我们曾引入了“元配料”的概念，继而采用“试验设计与实施—建立性能与组成之间的数学模型—利用该模型来预报性能、寻优和调整”的所谓回归的试验设计之程式化“三部曲”技术路线加以实现。在这套技术被成功应用的基础上，为了更好地在陶瓷企业中加以推广应用、缩减试验规模、提高效率、加快研究与开发进度，并能更充分地发挥有实际工作经验的工艺技术人员的能动作用，我们又进一步提出了性能与组成之间关系的简化模型。该模型是在一个选定点附近、小范围内的线性模型。其形式简单、试验点少，但拟合与预报精度仍较高。它依据少数几个试验点上的测试值，即可按简化模型的简单运算规则来进行拟合与预报。再结合试验研究者的经验判断，选出较佳点。然后，再次以此点作为“中心”，重复以上过程。如此，逐步推移，即可实现寻优，找出全面满足组成、性能要求的“满意解”，即最佳配方。本简化模型及其应用方法，特别适合生产企业研究、开发新产品和作为生产控制与调整使用。

陶瓷 配方问题 逐步优化 简化模型

前言

在材料科学与工程领域中，依照“系统论”的观点，通常把研究性能与配方要素之间的关联统称作“配方问题”。配方问题是材料学需要解决的首要问题之一。狭义地讲，配方问题仅仅是配方计算而已。广义地讲，研究配方问题的终极目的是找出一个最终产品及坯、釉料的若干性能（有时还包括成本价格等经济指标等）满足要求的配方。

配方问题是陶瓷工艺中的一项关键性技术，对于促进陶瓷生产及管理水平的提高有重大的作用，因此吸引了许多材料工作者对这一问题的高度关注。我们也曾对这个问题进行了长期的探索与研究。

我们首先对材料系统中的性能—结构—组成之间的关系作了探究，提出可以用“通径模型”进行模拟和诠释［1～3］。作为陶瓷坯、釉料配方的规范化研究与制定方法，我们又引入了“元配料”的概念［4～5］，继而采用“试验设计与实施—建立性能与组成之间的数学模型—利用该模型来预报性能、寻优和调整”的所谓回归的试验设计之程式化“三部曲”技术路线加以实现［6～9］。多年来，经过一批研究生和几家公司的实际应用与不断地改进，这套技术已被实践证明是可行的、成功的，且日臻成熟。利用该套技术组织试验、建模尤其出色。对于分析与了解性能在试验的因子空间中的分布及变化趋势也很有效。对于依据预期的性能作配方寻优，也被证实是可行的。我们还试图利用这套技术，在原料组成发生波动时，对配方进行调整，甚至“重配”，以稳定材料或最终产品的性能。这方面的工作也取得了进展［10～11］。

但随着该套技术的推广，又显露出一些不足之处，有待改进与发展。主要的不足有两方面：

1）欲建立的模型是针对整个试验的因子空间的，为了提高拟合与预报的精度，往往需要采用二次，甚至三次的回归方程多项式。这样，为了对众多的系数进行“参数估计”，就势必要布置更多的试验点。太多的试验点、过大的试验规模，对于工厂来讲，往往难于承受。

另外，所建模型的回归方程的显著性检验结果尽管多是显著的，甚至是高度显著的（其复相关系数高达0.90以上，甚至0.95以上），这样的回归方程被用作性能在因子空间中的分布及变化趋势的分析研究，已是游刃有余，可以令工艺技术人员认同。但有时模型回归方程的剩余标准差S却不算很小。我们知道，利用回归方程作预报时，只是一种“区间估计”，即给出的预报值是一种概率分布（大致有95.4%的概率落在估计中心值的±2S的范围之内）。可以想象，如果2S的值已经与我们对性能的允许偏差可以相比拟的话，那么用该回归方程去作寻优、调整或“重配”将会是十分吃力的。

2）没有充分发挥工厂里的许多有经验的工艺技术人员的能动性。在应用这套技术时没有办法通过人—机对话去干预寻优过程，使其达到更好的效果。

针对这些不足，我们准备在已有技术的基础上简化模型，即将之改进为因子空间内、适用于小范围的线性模型，大幅度地缩减试验规模、减少试验点，并且充分吸取有经验的工艺工作者的宝贵实践经验，然后利用简化模型，反复实试，逐步推移，实现寻优过程，找出令人满意的配方。

我们希望这一改进能更加适合生产企业研究开发新产品和作为生产控制、调整之用，为发展陶瓷工业生产，实现科学管理和技术进步而贡献一份力量。

1 简化模型之提出

在解决配方问题时，我们常利用“元配料”进行试验研究和建模。元配料是由原料到坯釉料之间的一种中间配合料。元配料与通常的配合料一样，是由若干种原料混合而成。元配料的组成亦为成分数据，同样遵从混料约束条件。因此，在建立预报性能的数学模型时，也应采用混料试验设计方法。

目前，在建模工作中多采用“回归试验设计”（通常简称为“回归设计”）方法。这一方法是针对所研究的对象，先选择一个确定的数模形式，并进行周密的、系统的试验设计，以求用尽可能少的试验次数，又快又省地获取最大量的有用信息，然后按照程式化的步骤找出数模中的诸相关参数。在这里，“建模”遂变成了一个“参数估计”的问题。

在材料科学与工程领域中，完全多项式形式的标准二次或三次回归方程是倍受推崇的。对于以元配料作为因子的建模问题来讲，更适用的方法可能是不完全多项式模型和单纯格子设计方法。我们若将混料约束条件的总量归一化关系代入完全多项式中，就可以消去某些项而成为不完全多项式，得到类似于以下的形式：

xi，xj—— 因子，又称“控制变量”，一般为三大组成或元配料的各种成分数据；

p —— 因子个数，即i，j＝1，2，3，…，p；

b0，bi，bij—— 分别为常数项、一次（线性）项及交互项的回归系数。

该方程将自动地满足混料约束条件。对于这种不完全多项式形式的数学模型，多采用单纯形式的格子设计来安排试验。由高等数学可知［12］：任何一个函数y＝f（x），在满足一定的条件下，均可展开为一个无穷级数，例如泰勒（Taylor）级数。也就是在点a的某邻域│xa│＜δ中，有：

式中：f（k）（a）——f（x）在点a处的k阶导数，k＝1，2，3，… …，∞。

由式（2）可以看到：当δ值足够小时，该式中含有二阶及其以上阶导数的后面各项将很小，可以忽略不计。且一阶导数f（1）（a）是一个常数，因此该函数在a±δ的领域内将蜕化为一个线性函数，其图像近似于一段直线。多元函数也有类似的蜕化现象。

我们如果事先对n种原料进行组合，并选定3种元配料来做试验研究和建模。那么，以这3种元配料，按不同比例混合成的坯、釉料的组成点将都落在单纯形——三角形 MB1，MB2，MB3之内（见图1）。

接下去，我们在此单纯形内指定一个点 MB（即Z44），并在其附近构造一个小三角形Z11，Z22，Z33。为了获取更多的信息，以便更好地寻优，我们又在此小三角形中增加了若干个“控制点”。连同3个顶点Z11，Z22，Z33和中心点MB（即Z44），一共是10个观测、控制点。我们将它们的位置分布绘出于放大了的小三角形区域图中（见图2），而将它们的对于小三角形顶点的局域单纯形坐标（以下简称“局域坐标”）（x1’，x2’，x3’）列于表1中。

图1 小三角形在3种元配料为顶点的单纯形中的位置的示意图

图2 小三角形中10个控制点的位置分布图

表1 小三角形中10个控制点的局域坐标

我们可以用小三角形的全高H来表征其“大小”。在实际计算中，则用小三角形的任一顶点至中心的“距离”，即它们的全域单纯形坐标（以下简称“全域坐标”）之间的差值Δ作为控制指标。于是有：

由此决定了该小三角形为一正三角形，并且其各主轴与大三角形的相应的主轴平行。

故当我们指定了中心点MB（即Z44）和Δ值以后，即可由中心点MB的全域坐标按式（3）算出小三角形的3个顶点的全域坐标。例如，对于顶点Z11，就有：

类似地，可以算出另外2个顶点的全域坐标。

由这3个顶点的全域坐标，参照控制点的局域坐标，就可以很容易地算出所有控制点的全域坐标，并进一步算出它们的原料配合比和化学组成。

随后，就可以实施试验，测试出小三角形的3个顶点的诸性能值PRi（i＝1，2，3，…，p）。

按照上面所述的、在不大的邻域中，函数形式将蜕化为线性函数的观点，可以认为式（1）的右部仅用线性项及常数项来表征就足够了。这样，我们在小三角形中，以局域坐标为“因子”，代入3个顶点的性能测试值，经过化简、整理，即可得到如式（5）所示的线性加和式：

式中：PRi（Z）——点Z的第i种性能PRi的估计值；

PRi（Z11），PRi（Z22），PRi（Z33）——分别为小三角形3个顶点的性能PRi的测试值；

x1’，x2’，x3’——分别为点 Z 在小三角形中的局域坐标。

特别地，对于中心点MB（即Z44），有：

这个结果不仅可以作为预报值，而且还可以被用来检查简化模型的可用性。如果在中心点MB（即Z44）上的性能的测试值与计算值吻合的话，就说明已经蜕化为线性函数，简化模型应该是可用的；否则是不可用的。

由此可以看出，简化模型的性能预报的计算规则是很简单的。小三角形中各点的局域坐标，这时就成为简化模型回归方程的系数。

2 逐步寻优的步骤

在对简化模型有了基本的了解后，我们就会关注如何用它去逐步寻优，这应该是不太困难的。归纳起来，逐步寻优的步骤是：

1）选定3种元配料的原料配合比，计算或测试元配料的化学组成。然后，直接在MB组成单纯形三角形——MB1，MB2和 MB3中指定一个组成点MB，其全域坐标为（x1，x2，x3）；或由指定点的化学组成反算出该点的MB组成。

2）以该点作为中心，给定一个Δ值，即可构造一个组成小三角形Z11，Z22，Z33，其中心即为 MB。因为是一个正三角形，故该点亦是组成小三角形的重心、垂心。用式（4）计算出小三角形的顶点Z11，Z22，Z33在大三角形里的全域坐标，以及对应的原料配合比和化学组成。

3）将小三角形的顶点Z11，Z22，Z33作为试验点，按其原料配合比配料、制备试样、测试p种性能。

4）按简化模型的计算规则，即式（5）或式（6），计算图2示出的10点的性能值，以及对应的原料配合比和化学组成。

5）从这10个点中选出较佳点Zij。

6）重新回到步骤2，再以此点Zij作为中心点MB，重复步骤2）～5），逐步寻优，直到完全满足组成（原料配合比、化学组成）和性能的要求为止。

3 结语

在试验的因子空间的全域中建立的性能回归方程模型，被用作分析与研究性能的分布及变化趋势时，通常已可满足要求，但对于某一点上性能的“点估计”，则效果却不总是尽如人意。为此，我们又提出了局域的简化模型，以及有人参与的逐步寻优方法。希望能藉此提高“点估计”的精度，并缩减试验规模、发挥有经验者的能动作用，以便更好地满足企业的生产控制与管理的要求。看来，这是一个有可能实现的愿望。我们期待陶瓷企业来试用这一方法，并将结果、问题和改进意见等及时反馈给我们，以便作进一步的完善。

1 高力明.材料制备工艺过程的通径模型与其应用.中国陶瓷，2007，43（10）：27～30

2 高力明.材料制备通径模型的控制策略.全国性建材核心期刊.陶瓷，2008（3）：24～27

3 郭志刚.社会统计分析方法——SPSS软件应用.北京：中国人民大学出版社，1999

4 高力明.元配料之概念.陶瓷学报，2003，24（1）：25～30

5 高力明.元配料及其在建筑陶瓷工业中的应用.全国性建材科技核心期刊——陶瓷，2003（2）：12～16

6 高力明.材料成分及其制备工艺条件的CAD.陶瓷导刊，1992（3）：25～28

7 高力明.元配料在材料性能之建模寻优方面的应用.全国性建材核心期刊——陶瓷，2005（9）：8～11，15

8 上海师范大学数学系.回归分析及其试验设计.上海：上海高教出版社，1978

9 朱伟勇，等.最优化设计理论与应用.沈阳：辽宁人民出版社，1981

10 高力明.线性目标规划及其在陶瓷坯料计算和重配中的应用.西北轻工业学院学报，1989，7（2）：28～35

11 高力明.使材料性能稳定的原理与途径.全国性建材核心期刊——陶瓷，2006（9）：11～15

12 《数学手册》编写组.数学手册.北京：人民教育出版社，1979

TQ174.75

A

1002－2872（2012）07－0017－03

高力明（1941－），教授；研究方向为陶瓷窑炉热工及计算机在材料科学领域的应用。