有机氯农药污染场地的健康风险评价

赵毅，臧振远,，申坤，李培中，宋云

(1.华北电力大学 环境科学与工程学院，河北 保定 071003；2.轻工业环境保护研究所，北京 100089)

有机氯农药污染场地的健康风险评价

赵毅1，臧振远1,2，申坤2，李培中2，宋云2

(1.华北电力大学 环境科学与工程学院，河北 保定 071003；2.轻工业环境保护研究所，北京 100089)

以某农药污染场地为评价对象，经2次布点采样，土壤样品分析结果与美国EPA 通用土壤筛选基准(SSLs)对比确认该场地土壤主要受到六六六(HCHs)(α-HCH，β-HCH，γ-HCH，δ-HCH)、滴滴涕(DDT)、滴滴伊(DDE)和滴滴滴(DDD)有机氯农药(OCPs)的污染，并且HCHs的残留量为从低于0.01 mg/kg到508 mg/kg，DDTs残留水平为从低于0.01 mg/kg到390 mg/kg.HCHs的残留水平要高于DDTs.β-HCH和DDD为优势污染物.该场地地下水样品分析结果表明地下水没有受到OCPs的污染.使用RBCA tool kit 2.5 软件进行健康风险的计算，得出95%置信上限浓度对应的人体健康风险值.计算结果表明该场地有机氯农药的单一致癌风险值超过了1×10-6，并且表层污染物累加致癌风险值超过了1×10-4.

污染场地；HCHs；DDTs；土壤筛选基准；RBCA；健康风险评价

六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)属于持久性有机污染物(POPs).我国从1983年开始禁用有机氯农药HCHs和DDTs，目前，有机氯农药在全国大部分地区土壤中仍有残留，尤其是原生产或储存场地[1-2].《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》首批列入控制的12 种POPs 中，有9 种为有机氯杀虫剂——艾氏剂、狄氏剂、异狄氏剂、DDTs、六氯苯、七氯、氯丹、灭蚁灵、毒杀芬[3].除艾氏剂、狄氏剂、异狄氏剂基本没有生产外，DDTs、六氯苯、毒杀芬、七氯等有机氯农药均有生产历史，其中以DDT和六氯苯的产量最大.1982 年我国开始实施农药登记制度以后，上述POPs类农药逐步被禁止生产和使用，仅保留了少量DDTs和HCHs的生产[4].这些物质不易被降解，可持久地存在于土壤等环境介质中；其半挥发性可使其通过长距离迁移使得污染扩散；憎水亲脂性使其易在动植物脂肪组织中富集，通过食物链的生物放大危害人体健康[5-7].该类化合物大部分是内分泌干扰物[8]，对生物体产生“雌性化”现象，如DDT影响生物正常的代谢功能，并导致多种生殖效应[9].

由于原农药生产场地潜在的土壤和地下水污染，对周围环境及人体健康构成了风险.为保障人民群众身体健康和环境安全，防止环境污染事故发生，污染调查和健康风险评价势在必行.目前国内外针对健康风险评价[10-11]主要参照1983年美国国家科学院(NAS)提出的风险评价“四步走”，即危害鉴别、剂量-效应关系评价、暴露评价和风险表征.

本文在某农药搬迁场地污染调查基础上，采用ASTM RBCA模型进行健康风险评价，为我国POPs农药污染场地风险管理提供技术支撑.

1 材料和方法

1.1研究区概况

研究区面积约为4万m2，属平原河流冲击扇区，属暖温带半干旱半湿润气候，地质属第四纪沉积层岩性.自上而下土层以粉土、黏性土和砂类土交互沉积为主.该区域第四纪沉积层岩性自西向东由以砂卵石为主逐渐过渡到以粉土、黏性土和砂类土交互沉积为主，由单一潜水含水层向东过渡为多含水层，且含水层岩性由卵砾石逐渐变为以细中砂为主.多年平均气温为11.7 ℃，10年降水量平均值为576.3 mm.

1951-1981年，研究区进行HCHs和DDTs粉剂的生产，生产能力未知，周围没有同类污染源；1981年停止生产农药但场地仍然用于其他化工生产，场地用途未发生变化；2005年工厂搬迁后该场地规划用于商业开发用地.

1.2样品采集

采样布点综合考虑原农药厂的布局和生产工艺.为了详细确认该场地的污染程度和范围，采样分2次进行，第1次是初步划定污染“热点”区域，第2次是进一步确定污染的范围和边界.

第1次采用网格布点的方式，网格40 m×40 m为一个采样点，布设12个土壤采样点，3个地下水采样井.该场地表层覆盖了混凝土和回填土砖块，故采样深度从0.8 m开始，向下依次为2，4 ，5.5，8 m.第2次采样采用判断布点和网格布点相结合的布点方法，布设23个土壤样品采样点，垂直方向采样层数为5层，深度分别为1，2，4，5.5，7 m.第2次采样不采集地下水样品.

采样工具为SH30钻机.采样人员每个样品更换一次性手套；地下水采样时每井使用专用贝勒管，避免交叉污染；所有样品采用4 ℃低温密封保存.采样点示意图见图1.

1.3实验室样品前处理

根据USEPA 8081B[12]测试土壤和地下水样品中的HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH)和DDTs(DDT，DDE， DDD).称取一定量的土壤样品在翻转机上提取，萃取条件为V(二氯甲烷)∶V(丙酮)=1∶1，萃取时间为2 h.根据USEPA3535的方法，地下水的预处理是在pH为中性时用农残级的二氯甲烷进行固相萃取.

图1 采样点示意

1.4实验室分析步骤

实验室分析采用Agilent 6890-5973 型气质联用仪，色谱柱为DB-5MS 型毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，进样口温度290 ℃；采用程序升温，40 ℃保持2 min，然后以10 ℃/min 升温至120 ℃保持1 min，再以25 ℃/min 升温至250 ℃保持2 min，最后以10 ℃/min升温至290 ℃，保持9 min；采用不分流进样，进样量1 μL；载气为高纯氦气，柱流量为1 mL/min.对所测化合物根据保留时间和离子碎片进行定性，用内标法进行定量.土壤和地下水样品的检出限分别为0.01 mg/kg和0.1 μg/L.采用加标回收率和平行样测试进行实验室质量控制，加标回收率为74.1%～84.4%，平行样相对标准偏差为0～8.6%.

1.5健康风险评价

采用RBCA(risk based corrective action)模型进行健康风险评价.RBCA是以化学物质泄漏的危害评估和行动的决策程序，以风险为基础的修复行动指南，最终保护人体健康和环境安全[13].其可以实现污染场地的风险分析，制定基于风险的土壤筛选值和修复目标值.RBCA模型按照美国环境保护署的化学物质分类，将化学物质分为致癌物质与非致癌物质2类.对于致癌物质，计算其风险值，并设定为可接受致癌风险水平上限值为10-6～10-4；对于非致癌物质，计算其危害商，可接受风险商上限为1[14].基于RBCA的场地健康风险评价遵守一般风险评价步骤，即污染源识别、暴露评价、剂量-效应评价、风险表征的步骤[15].

由于第1次采样分析地下水的检测值均低于国内《生活饮用水卫生标准》[16]中的标准值，故只对土壤污染进行健康风险评价.

风险评价分5层进行：第1层(深度0～1 m)、第2层(深度1～2 m)、第3层(深度2～4 m)、第4层(深度4～5.5 m)、第5层(深度5.5～7 m)分别计算.各土层的成分和特征参数见表1.

表1 污染场地风险评价土层划分及土壤特征参数

1.5.1 污染源识别

将整个场地土壤作为污染源进行风险评估.

1.5.2 暴露分析

1.5.2.1 暴露点浓度

采用采样浓度的95%置信水平上限值(upper confidence level，简称UCL)来反映场地土壤的总体污染水平，即在风险水平计算时采用95%置信水平上限值作为暴露点浓度进行风险计算.95%置信水平上限值的数学含义是场地污染浓度的真实平均值等于或低于该值的概率为95%，因此，以95%置信上限值来估计场地污染总体风险水平是比较保守和可靠的[17].

1.5.2.2 暴露对象和暴露途径

该场地规划用于商业和公共服务，暴露对象为商业和公共服务场所的办公人员和流动顾客等.主要暴露途径见图2所示.

图2 污染土壤的暴露途径概念示意

1.5.2.3 暴露参数

暴露参数包括暴露频率、暴露期、土壤和地下水的摄入量和人体的相关参数.

1.5.3 毒性评价

污染物质对人体产生的不良效应以剂量-反应关系[18]表示，分别对非致癌物质和致癌物质进行毒性评价.该场地的特征污染物的毒性参数主要参考美国环保署IRIS数据库，具体见表2.

表2 污染物毒性参数

B2表示可能对人体有致癌作用，并有充分的动物毒性测试数据.

C表示可能对人体有致癌作用，但是没有充分的毒性测试数据.

1.5.4 摄入量计算和风险评估

摄入量(EDI)是按照经口摄入(直接不慎摄入污染土壤)、经皮肤接触污染土壤而吸收土中污染物、经呼吸系统吸入土壤尘或挥发性气体3种暴露途径各自摄入量求和进行计算的.

①致癌风险评价

致癌风险值是通过平均到整个生命期的平均每天摄入量EDI乘以经口、经皮肤或直接吸入致癌斜率系数(CSF)计算得出,即

Hi=EDI×CSF

Hi——某种物质对应的风险值；

EDI——某种污染物经过不同途径的平均每天摄入量，mg/(kg·d)；

CSF——各种途径的致癌风险斜率系数，(mg/(kg·d))-1.

②非致癌风险计算

非致癌风险值可通过每天摄入量(平均到整个暴露作用期)除以每一途径的慢性参考剂量来计算,即

Hi=EDI/RfD；

Hi——某种物质对应的风险值；

EDI——某种污染物经过不同途径的每天摄入量(平均到整个暴露作用期)，mg/(kg·d)；

RfD——参考剂量，mg/(kg·d).

③累计风险

每种污染物的总致癌风险等于各种途径致癌风险水平的总和.多种污染物的累计风险值等于各种污染物的风险值之和，致癌风险和非致癌风险分别计算.累计风险值计算公式为：

为了最大可能地保护场地未来利用过程中人体健康和生态环境，对由上至下的各层土壤分别进行计算.由于第4层和第5层只有1-2点的数据大于检出限，故只计算前3层土壤的污染物分布分析和风险值.

2 结果与讨论

2.1有机氯农药在土壤中的残留特征

2次现场采样调查共布设35个土壤采样点和3个地下水监测井.垂直分层采样共采集161个土壤样品和3个地下水样品.该场地地下水没受到农药污染，但是土壤污染严重，尤其是表层土壤.土壤中主要污染物为原农药厂生产期间的农药产品及代谢产物，主要包括HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH)和DDTs(DDT,DDE,DDD).检出率由高到低的污染物分别为β-HCH,DDE,DDT,DDD,α-HCH,γ-HCH,δ-HCH；污染物的超标率(超过美国SSLs筛选基准值)由高到低分别为β-HCH,α-HCH,DDD,DDT,DDE,γ-HCH(注：美国SSLs筛选基准值[19-20]中没有δ-HCH)，其中40.6%的土壤样品中β-HCH的浓度值超过筛选基准值.由此可知，场地中主要残留的有机氯农药为β-HCH,α-HCH,DDD等.

2.2有机氯农药在土壤中的水平分布

HCHs和DDTs在土壤中的水平分布情况主要与场地的功能有关.高浓度值主要在原农药生产车间或仓储区域，说明这些区域存在农药泄漏的现象，导致该区域土壤中农药浓度显著大于其他区域.另外厂区内其他大部分区域第1层土壤中的农药浓度相对较低，但仍然高于周边区域的土壤对照点，说明在生产过程中可能通过空气扩散等方式造成场地内第1层土壤的大面积污染.如α-HCH,γ-HCH等饱和蒸汽压较大的物质可能挥发到大气中或者通过扬尘扩散到其他区域；水溶性大的γ-HCH,δ-HCH,α-HCH可随雨水冲移到其他区域中.这一点与丛鑫[21]和阳文锐[22]的研究结论基本一致.

土壤中有机氯农药在不同深度的土层中分布差异较大，但总体上呈现出：上层浓度大，随着土层加深浓度逐渐减小.不同深度土层中总HCHs的平均残留量从下层土壤至上层变化为0.01 mg/kg到508 mg/kg，而总DDTs的平均残留量变化为0.01 mg/kg到390 mg/kg.

整个场地β-HCH,DDD比其他几种污染物残留量大，是该场地主要的污染物.β-HCH要高于其他HCHs异构体浓度，并且整个场地中总的β-HCH残留量最高.这与β-HCH的分子结构中氯原子的排布有关，使得它没有像其他HCHs的异构体那样容易被微生物降解，同时较高的辛醇水分配系数和较低的蒸汽压使它更容易与土壤有机质结合，而相对较少地随水流迁移或挥发进入大气，这些特性使它能够在土壤中长期稳定的存在，此外α-HCH能在微生物作用下异构化为β-HCH，所以β-HCH往往在土壤中有很高的残留[23-25].DDT在好氧条件下可以脱氯化氢变为DDE或在厌气条件下脱氯变为DDD[26].从表3看出超标点位和超标率最多的是β-HCH和DDD，这也进一步证明了β-HCH和DDD是主要污染物.

表3 前3层每种污染物的样品数量及超标情况统计

未检出样品参加统计时按二分之一最低检出限计算[27]；方法检出限为0.01 mg/kg；4,5两层残留量很小，超标很少，故没有列出.

2.3有机氯农药的空间分布与暴露途径的关系

α-HCH随深度增加逐渐递减且递减均匀；β-HCH在表层都远远高于其他3种同分异构体，且随深度递减；γ-HCH在第2层的残留量最大并且第1层和第3层的残留量很小；δ-HCH层的残留量都很低.

总量滴滴滴在表层和第2层中的残留浓度都大于其他几种污染物的浓度；总量DDTs在第3层上的浓度要高于其他2种的浓度.所以确定β-HCH和总量DDTs为该场地的优势污染物.

从各污染物的垂直分布情况看，表层(第1层)土壤中β-HCH和总量滴滴滴等污染物检出率相对较大，而且暴露途径相对较多，包括：直接经口摄入、皮肤接触、空气扩散和迁移至地下水，因此对人体健康的潜在危害较大，应在暴露分析和风险表征时予以特别重视.而下层土壤(第2,3层)暴露途径相对较少，只有空气扩散和迁移至地下水2种，但是各种污染物浓度值相对较大(污染物的超标率相对高于表层)，因此,在风险评估时应该侧重于空气扩散和迁移至地下水的暴露风险.因此，本场地进行风险评价时的主要暴露途径如图2所示.

2.4各层污染土壤的健康风险结果

文中风险评价分别计算不同土层中各种污染物的95%置信上限浓度所产生的人体健康风险值，并且将各种暴露途径所对应的人体健康风险值和累计风险值分别列出，从而确定关键的暴露途径，具体计算结果见表4.计算时假定该场地地下水埋深为24 m，且本层地下水作为场地内的饮用水源.

表4 各层土壤不同暴露途径的健康风险值*

*暴露点浓度为每层土壤样品的95%置信上限浓度值；

**土壤摄入包括：土壤直接经口摄入和皮肤吸收摄入2种途径；NC表示未计算.

由表4可以看出，第1，2，3层土壤的致癌风险值均超过可接受风险水平上限值为1×10-6～1×10-4，而非致癌风险值均未超过上限值1，说明该场地的主要风险为致癌风险.其中关键的暴露途径均为污染物迁移至地下水所导致的致癌风险，通过对不同的污染物对迁移至地下水中的致癌风险值的贡献率进行分析，结果见图3.结果表明α-HCH对各层土壤中污染物迁移至地下水所产生的致癌风险贡献率均高于50%，远大于其他物质.由于前面的污染物分布分析时α-HCH浓度不是各层土壤中的浓度最高的物质，而这种物质迁移至地下水中所导致的致癌风险值最大的可能原因是：该物质的饱和蒸汽压较大，易于在土壤中迁移扩散；该物质在水中的溶解度相对较大，除了比γ-HCH小外，基本上是DDTs溶解度的20倍以上，因此该物质随水向下迁移的速率相对较快；另外对这几种污染的毒性数据对比发现，α-HCH的致癌斜率是DDTs类的20倍以上，是其他HCHs的3～5倍.

因此，该场地需要进行污染修复，其中修复深度包括第1，2，3层土壤.其中主要的修复目标是控制土壤中有机氯农药类污染物迁移至地下水.

图3 各层土壤中不同污染物对迁移至地下水所导致致癌风险值的贡献率

3 结论

1)通过对场地内主要污染物组成进行分析，发现该场地主要污染物为原农药厂生产期间的农药产品及代谢产物，残留浓度大小依次为β-HCH≥α-HCH≥DDD等.

2)该场地农药的分布情况呈现一定的规律性.重污染区域相对集中，主要分布在原农药生产和储存区域；在其他区域土壤中农药含量也明显高于场地外的对照点.说明生产过程中泄漏和空气扩散是造成土壤污染的重要原因.

3)虽然土壤中有机氯农药残留呈现出不规则的分布，总体上看还是呈现出：表层浓度最大，随着土层加深，浓度逐渐减小.其中β-HCH和DDD是各层土壤中的主要污染物.

4)土壤中有机氯农药的空间分布情况表明该场地进行风险评价是主要考虑表层土壤的直接经口摄入、皮肤接触、空气扩散和迁移至地下水等暴露途径，而下层(第2,3层)土壤侧重于空气扩散和迁移至地下水的暴露风险.

5)风险评价的结果表明该场地的致癌风险超过目标可接受水平.其中关键的暴露途径均为污染物迁移至地下水所导致的致癌风险.而α-HCH对各层土壤中污染物迁移至地下水所产生的致癌风险贡献率均高于50%，远大于其他物质.

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(责任编辑：梁俊红)

Healthriskassessmentonthesitecontaminatedbyorganochlorinepesticides

ZHAOYi1,ZANGZhen-yuan1,2,SHENKun2,LIPei-zhong2,SONGYun2

(1.College of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University,Baoding 071003, China; 2.Environmental Protection Research Institute of Light Industry，Beijing 100089, China)

A pesticides contaminated site was targeted.Twice samplings were conducted and the comparison between analysis results of soil samples with the U.S.EPA Soil Screening Levels (SSLs) demonstrated that soil was mainly polluted by organochlorine pesticides (OCPs),namely HCHs(α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH), DDT, DDE, and DDD.The residue level of HCHs was from less than 0.01 mg/kg to 508 mg/kg and the residue level of DDTs was from less than 0.01 mg/kg to 390 mg/kg.This proved to be the uneven distribution of contaminants on the site.HCHs residue levels was higher than DDTs.β-HCH and DDT were dominant pollutants.The analysis results of groundwater sample of this field displayed that groundwater was not contaminated by OCPs.Health risk assessment was carried out and RBCA tool kit 2.5 software was used to calculate the human health risk value corresponding to the 95% Upper Confidence Level of pollutant concentration.The results demonstrated that the single cancer risk value of organochlorine pesticides on this site was more than 1×10-6, and the cumulative cancer risk value of individual pollutant of the surface soil was more than 1×10-4.

contaminated site；HCHs；DDTs；soil screening levels；RBCA；health risk assessment

X53

A

1000-1565(2012)01-0033-09

2011-11-01

北京市科技计划课题(Z101109003810001)

赵毅(1956-)，男，河北秦皇岛人，华北电力大学教授，博士生导师，主要从事火电厂烟气脱硫脱硝和水资源综合利用的研究.

申坤(1987-)，男，河南新乡人，工程师，主要从事污染土壤和地下水修复的研究.

E-mail:liepi_shen@163.com