甘孜黄土细颗粒石英光释光测年初步研究

张克旗

（中国地质科学院地质力学研究所 北京 100081）

川西高原位于青藏高原东南缘，受到印度洋西南季风和高原季风的共同影响[1−4]，有广泛的风成黄土分布[1]。由于黄土中缺乏可供14C测年的物质，且受到其测年上限(4−5万年)的限制，在对黄土的年代研究中，通常较少用14C测年。而黄土-古土壤中蕴含的大量长石类及石英矿物是释光测年所测试的主要对象，因此释光测年尤其是光释光(OSL)测年一直是黄土年代学研究中的一个重要手段，尤其近些年，OSL测年的新方法和新技术被广泛用于黄土及风成沉积的测年及其他应用中，使黄土释光年代测量的准确度和精度不断提高，拓展应用领域也越来越多[2−10]。

甘孜县附近雅砻江阶地上的黄土堆积较厚，保留较完整，被认为是更新世中期以来形成的沉积连续的风尘堆积序列[1,11−17]。对甘孜黄土曾有较细致的古地磁年代学研究[13,16,17]，但古地磁方法作为一种相对测年手段，无法对其进行较精细的绝对年代划分。在对甘孜黄土的研究中，释光(主要为 OSL)测年样品主要用于研究甘孜黄土的绝对沉积年代[1]，或作为古地磁剖面研究的补充[11−13,16]，用于大致确定年代范围。但并没有对甘孜黄土进行专门OSL测年实验方法学及其沉积学应用的深入研究，因此已有年龄数据的准确性与可靠性都尚需进一步实验验证。

由于新方法和新技术的探索主要集中于黄土高原的黄土，对于与之物源不同的川西黄土，尚无系统研究的报道。

本文对甘孜县城附近的一个典型黄土剖面(甘孜-A)的若干样品进行了OSL测年的实验研究，采用样品中的细颗粒石英，探讨使用OSL测年方法和技术上的一些问题，同时对相关应用前景进行简单论述，希望此基础性研究对进一步深入开展该区的黄土释光年代学研究有所裨益。

1 采样位置与样品采集

甘孜-A 剖面 (31°37¢22.8²N、99°58¢29.4²E，海拔3483 m)位于甘孜县城西北~2 km处的雅砻江五级阶地上，为一陡崖，乔彦松等[17]对该剖面进行过较多研究。

由于释光测年样品采集中样品不能曝光，因此采样过程中采用直径4 cm、长20 cm的不锈钢管垂直砸入新鲜面，取出管后两端，用铝箔纸和胶带密封包装。对甘孜-A剖面上部8.1 m的黄土以0.3 m间距自上而下采集27个样品，编号为09GZA01−27。

2 样品前处理和测试仪器

采用细颗粒(4−11 mm)石英进行测试，样品的前处理流程参考文献[18−20]。实验室弱红光灯[21]条件下，打开不锈钢管两端的密封物，去掉两端曝光的部分；先取10 g样品用于测量含水量及U、Th和K元素的含量；再取~100 g未曝光样品置于烧杯，用去离子水稀释；先用30%过氧化氢除去有机质，再用30%盐酸除去碳酸盐类矿物；然后用去离子水将溶液洗至中性。根据Stokes定理，用静水沉降法分离出其中4−11 μm的细颗粒混合矿物；将部分细颗粒混合矿物在H2SiF6(氟硅酸)中浸泡3−5 d，将长石类矿物反应溶于溶液中，留下细颗粒石英为主的固体部分，待反应充分后，滴入少量HCl中止反应并用去离子水清洗至中性，最后用无水乙醇将细颗粒石英样品均匀沉淀在直径9.7 mm的不锈钢片上制成测片供测量使用。细颗粒石英纯度用红外(IR)信号检测，若长石的 IRSL信号非常低并已接近仪器本底，则纯度能满足实验要求。

OSL信号测量使用测试仪器为Daybreak 2200自动测试系统，其红外光源波长为(880±60) nm，蓝光光源波长为(470±5) nm，激发功率~45 mW/cm2。释光信号通过QA9235型光电倍增管并在其前附加2个3 mm厚的U-340滤光片来检测。该系统配置的90Sr/90Y辐照源剂量率为0.048 Gy/s。

所有样品的再生剂量测片的人工辐照均在Daybreak 801型自动辐照仪上进行，该辐照仪所配置的90Sr/90Y辐照源剂量率为0.122 Gy/s。

3 样品等效剂量(De)测量

目前，较普遍的等效剂量(De)测量法是再生剂量法，分为单片再生剂量法(SAR)[6,7]、多片再生剂量法(MAR)和简单多片法(SMAR)等[2,3]。SAR法可用较少测片建立样品释光信号生长曲线，获得 De值，但对单一测片反复辐照会有信号积累效应，使De出现系统性偏小。MAR法难以解决测试过程中释光信号感量变化的问题。SMAR法则是王旭龙等[2,3]基于对洛川黄土细颗粒矿物的深入研究后提出的，该法引入了SAR法De测试中使用试验剂量(test dose)校正感量变化的思想[4,5]，但不同于SAR法的是 SMAR法在多个测片上建立了再生剂量生长曲线，避免了在同一个测片上反复预热、辐照和激发可能带来的OSL信号积累效应。Lu等[22]曾用该法系统测试了洛川末次间冰期以来的黄土-古土壤序列，并取得较好效果。此外，SMAR法比SAR法更节省仪器测试时间，对测量时间有限的情况更有利。综上考虑，本文选择SMAR法对甘孜黄土进行方法适应性及其测年范围的初步实验测试研究。

3.1 De测量

使用红外-蓝光双激发SMAR法对样品进行De测试。

受限于实验室前处理时间和仪器测量时间，本文重点对甘孜黄土剖面中的样品 09GZA02-10和09GZA13等共10个样品进行了初步测试研究。测试时，每个样品的天然测片为8−10个，另将8−10个天然测片在SOL2型模拟太阳灯下晒15 min，去除其天然释光信号，再进行不同剂量的人工β辐照，即成为再生剂量测片。SMAR法测试步骤和实验条件为：(1) 天然及再生剂量测片均预热(PH1)；(2) 红外光激发100 s，激发温度为125ºC；(3) 蓝光激发，激发温度为125ºC；(4) 所有测片辐照试验剂量；(5)预热(PH2)；(6) 红外光激发 100 s，激发温度为125ºC；(7) 蓝光激发，激发温度为125ºC。

以样品 09GZA03为例，其天然测片的红外释光(IRSL)信号、OSL信号和零再生剂量(N+SL+0 Gy)测片 OSL信号的衰减曲线和再生剂量生长曲线见图1(均使用PH1=260ºC时的衰减曲线和生长曲线)。

图1 样品09GZA03天然测片的IRSL、OSL和零再生剂量测片OSL信号衰减曲线(a)和再生剂量生长曲线(b)Fig.1 IRSL, OSL signal decay curves of the natural aliquot, OSL signal decay curve of N+SL+0 Gy aliquot (a) and regenerated dose growth curve (b) of the sample 09GZA03.

从图1(a)可见，样品09GZA03天然测片的红外释光信号和零再生剂量的OSL信号强度非常低，尤其是 IRSL信号，几乎接近仪器本底，这一方面表明样品在使用H2SiF6去除长石类矿物十分彻底，石英的纯度很高；另一方面表明，经过15 min模拟太阳光晒退后，再生剂量测片的天然OSL信号已经几乎全被去除，不再影响后面的人工辐照及测量。

各样品在计算De值时，用衰减曲线上第1 s的信号和减去最后10 s的均值后得到的值作为有效值计算。天然或再生剂量测片得到的OSL信号强度有效值记为L，以各测片相应的试验剂量测片的OSL强度信号记为T，则L/T被称为相对OSL信号强度(或感量校正后的OSL信号强度)。不同再生剂量的L/T值(记为 Lx/Tx)与人工β辐照的剂量大小作图即构成再生剂量生长曲线(见图1b)。通过数学拟合建立一个函数关系式，然后将天然测片的相对光OSL信号强度(记为LN/TN)投影到该曲线上，根据此函数表达式反计算出相应的De值。图1(b)的横轴为人工辅助剂量，纵轴为相对OSL信号强度，当纵轴上天然测片的点投影到再生剂量生长曲线上，即可反算出其剂量值。

3.2 De预热温度“坪”测试

预热的目的是除去在实验室辐照中产生的热不稳定信号，以便准确获得De值。

对样品09GZA03进行De预热温度“坪”实验。测量样品的天然和再生释光信号前，用间隔20ºC、时间 10 s、温度 180ºC−300ºC 的预热(PH1)处理，对试验剂量的测片预热温度(PH2)设定为对应的 PH1温度减去40ºC，但PH1=180ºC时对应的PH2温度为160ºC，所有温度的预热时间为10 s。实验结果(图2)表明，该样品在 200ºC−260ºC温度区间所获得的De一致，表明在此预热温度区间内，SMAR流程中试验剂量能很好监测和校正感量变化。

确定了De预热坪后，对其余样品的De测试选择的预热温度为：PH1=260ºC，PH2=220ºC，预热时间均为10 s。事实上，260ºC的预热温度也是许多实验室常规测量De时常用的。表1是在此测试条件下各样品的De值。同时，也对这批样品进行了U、Th和K元素含量测定，并计算出相应的环境剂量率及样品的年龄结果，表1一并列出，应指出剖面顶部的地表是耕地，而09GZA01深度仅0.3 m，易受人类活动的影响，未测。

图2 样品09GZA03的De与预热温度的关系Fig.2 De as a function of preheat temperature for sample 09GZA03.

表1 各样品的测年结果及参数表Table 1 Des, ages and parameters of 10 samples.

3.3 SMAR法剂量恢复实验

剂量恢复实验是将样品的天然信号全部归零(通常是用光晒退的方式)后，辐照一个已知实验室剂量，将此剂量作为未知的天然剂量进行测量，通常这种方法用来检验实验条件和流程的有效性，此外，还将其用来检验不同已知De所恢复的程度。

选择样品09GZA03和09GZA13的若干天然测片使用SOL2型太阳模拟灯晒退15 min后，各分成4组，接受不同b剂量的辐照，分别为121.5、182.2、242.9和303.6 Gy，然后将这些测片视作未知剂量的天然测片，按照前文SMAR法测试流程和条件进行De测量。各实验室已知b辐照剂量的恢复比率(测量值/已知剂量)见表2。

表2 样品09GZA03和09GZA13恢复比率Table 2 Recovery ratios of the samples 09GZA03 and 09GZA13.

剂量恢复实验中，一般认为恢复比率在0.9−1.1内表明释光感量校正有效，适合样品测试。从这两个样品的恢复比看，二者有4%−6%的差异，这个差异不容忽视，反映这两个样品的释光特性可能存在一定差异或因测试方法本身因素造成，还需更多实验探讨，但由于实验室提供的测量时间有限，本文的研究还较初步，今后需用更多的样品进行深入探讨。但从这两个样品的恢复比率的总趋势看，随实验室剂量增加，它们的恢复比率变小是非常明显的。

以表2中恢复比率和人工辐照剂量作图得图3，剂量<240 Gy时，恢复比率基本保持在90%以上，而当>240 Gy后，恢复比率开始<90%，并随人工剂量增大。即在“高”剂量情况下，选择的SMAR流程并不能很好地适用在所测样品上，将导致所获得的De偏低。这意味着用SMAR法测量天然剂量大于240 Gy的样品，其测年结果很可能出现明显偏小的现象。

图3 样品09GZA03和09GZA13的恢复比率Fig.3 Recovery ratios of the samples 09GZA03 and 09GZA13.

4 讨论

利用 SMAR法对甘孜黄土细颗粒石英进行测试试验，从深度与De和年龄间的关系看(见表1)，后二者随前者增大而增大，有较好的趋势，符合地层沉积的规律，老地层在下，新地层在上。以各样品的埋深对年龄作图见图 4，图中明显看出随样品埋深增加年龄变大的趋势。这表明，SMAR法可用于甘孜黄土的测年。图4中样品从09GZA03开始，年龄随埋深有较明显的线性增长特征，这具有潜在的计算剖面上该段黄土粉尘沉积速率的可能，因这不是本文重点，不作进一步探讨。由此推论，如存在合适的黄土剖面，以本文所用的高密度采样(0.3m间距)及测试有可能对该区晚第四纪黄土形成时代及粉尘堆积速率进行更精确的限定，进而深入探讨其中蕴含的古气候及环境意义。

图4 样品埋深与年龄图Fig.4 The relation of depth-age of samples.

但也应注意到，09GZA02与 09GZA03的 De值分别为7.4±0.2和126.1±4.4，相应的沉积年龄分别为(1.8±0.1) ka和(29.5±2.0) ka，二者间相差甚多，但两个样品的垂直间距为 0.3 m，这种现象只有较长时间的沉积间断(或侵蚀事件)才能造成，这表明该黄土剖面上部可能存在较明显的沉积间断。

SMAR剂量恢复实验表明，当实验室辐照的“天然”剂量超过240 Gy时，测量值开始出现明显偏低。

图 5是样品 09GZA03、07、13的再生剂量生长曲线，从图中明显看到，这3个样品的再生剂量生长曲线形态上非常相似：大致在120 Gy前近线性增长，而此后进入饱和增长段，斜率开始变缓，而到了~240 Gy后(根据表1，相应的年龄在~5.5万年)，再生剂量即使大幅度增加也无法使相对 OSL信号强度有明显增加，这个数值也与前文的剂量恢复实验结果有相同之处，显然这不是偶然。

图5 样品09GZA03、09GZA07和09GZA13的再生剂量生长曲线Fig.5 Regenerated dose growth curves of the samples 09GZA03, 09GZA07 and 09GZA13.

在更“高”剂量区间后OSL信号增长缓慢，表明已进入近完全饱和区域，这意味着测试方法和实验条件不仅要能很好地校正感量变化，也需有很强的适应饱和区间的恢复能力，本文采用的SMAR法测试流程在“高”剂量区间很难同时完成这两点。虽然SMAR法在对洛川黄土的实验中获得了近130 ka的光释光绝对年龄值，但其De在~400 Gy附近[1]，可能反映出洛川黄土的细颗粒石英 OSL信号在更“高”一些的剂量范围才会进入完全饱和区间。因此，今后还需对本文的SMAR法流程和实验条件做进一步检验和改进，以探讨在“高”剂量区间内，该法是否即可较好地校正释光信号感量变化，又能较好地反应饱和区间内样品De值的实验条件等。另外，这也给出一个启示，即对天然剂量>240 Gy的甘孜黄土样品(年龄~5.5万年)，如果使用SMAR法进行测年，将可能难以反映其真实年龄。

5 结语

(1) SMAR法可用于甘孜黄土的OSL测年中，且如果存在较合适的剖面，用如本文的高密度采样及测样方式，有可能对该地黄土粉尘的沉积速率、古环境变化特征等进行探讨。

(2) 应用SMAR法对甘孜黄土进行测年，对于De值<240 Gy的样品，相应的沉积年龄在~5.5万年，应该比较有效，但对于更“高”剂量值(>240 Gy)的样品，即沉积年龄超过5.5万年，所得到的年龄结果可能会偏低超过10%以上甚至更多。这可能是De超过240 Gy后，OSL信号的增长将进入近完全饱和区域，将导致测年结果系统性地偏小，从而无法反映其真实年龄。实验结果进一步表明，在应用SMAR法对黄土样品进行光释光测年过程中，为获取更真实可靠的结果，需同时对SMAR法的测试条件和试验剂量等方面进行实验研究。

(3) 根据本文的实验结果，引申到其它地区各种沉积类型样品的释光年代学研究，认为在针对特定类型的样品系统开展光释光年代学测试分析之前，也最好能够对相关实验流程和条件进行检验，以探寻和掌握更适合当地样品的测试技术和方法。

致 谢 感谢乔彦松研究员、王书兵研究员、蒋复初研究员及彭莎莎硕士在野外采样所给予的帮助，及在成文过程中的探讨。

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