胡高伟,业渝光*,张 剑,刁少波,刘昌岭
1 国土资源部海洋油气资源与环境地质重点实验室,青岛 266071
2 青岛海洋地质研究所,青岛 266071
天然气水合物大多存在于海底松散沉积物中,与孔隙流体相比,具有较高的弹性参数,因此,含水合物沉积层同背景地层相比,一般具有较高的纵波速度和横波速度[1].利用这一特性,人们可以判断沉积层中是否含有水合物,或估算水合物的资源量[2].目前,学者们建立了多种水合物饱和度与弹性波速度之间的关系模型[3],以期利用地震波或声波测井数据预测沉积层中的水合物并估算资源量.但是,由于野外研究中缺乏实测的水合物饱和度数据,难以建立水合物饱和度与声速之间的关系来检验上述模型,也很难确定模型中的各种参数.因此,采用模拟实验的方法进行水合物的形成和分解实验,并研究此过程中含水合物松散沉积物的声学特性随水合物饱和度的变化规律,对水合物地球物理勘探和资源评价具有重要意义.
含水合物松散沉积物的声学特性实验研究可分为定性研究[4-8]、定量研究[9-10]和实时定量研究[11-13]三类.美国地质调查局Winters等利用含水合物沉积物物性参数测试装置(GHASTLI装置)进行了很好的定性研究工作[5-8],不仅测量了含水合物野外沉积物样品(采自Mallik2L-38井)、冻结沉积物样、合成的含水合物沉积物样及其冻结样的纵波速度,还研究了沉积物粒径、沉积孔隙中物质(游离气、水、水合物、冰等)对沉积介质纵波速度的影响,但由于没有水合物饱和度数据未建立水合物饱和度与声速之间的关系.英国南安普顿大学Priest等[9]和美国佐治亚州理工学院Yun等[10]分别进行了甲烷水合物和四氢呋喃(THF)水合物的声学特性定量研究,通过控制气或水的量获得已知饱和度的含水合物沉积物样品,再测量其纵横波速度从而建立水合物饱和度与速度之间的关系,但这类方法不能实时测量水合物饱和度.近年来,青岛海洋地质研究所业渝光等[12-16]联合时域反射技术(TDR)和超声探测技术,实时获取了固结沉积物中水合物饱和度和纵横波速度数据以及松散沉积物中水合物饱和度和纵波速度间关系.中国石油大学任韶然等[11,17]也通过联合电阻法和超声探测技术获取了松散沉积物中水合物饱和度与纵波速度的关系.然而,传统的平板超声换能器与松散沉积物间存在较大的衰减,较难获取横波数据.本文在超声与时域反射联合探测技术的基础上,通过引进和改进弯曲元技术,不仅实时获取了松散沉积物纵波速度和水合物饱和度数据,同时也获取了横波速度随水合物饱和度的变化关系,从而可为水合物海上地球物理勘探提供更为丰富的实验数据支撑.
弯曲元技术最早由Shirley等[18-19]引进到土工测量中.随后,Dyvik等[20]研究发现利用弯曲元测量土样的小应变剪切模量Gmax与共振柱测量的结果一致.从此,弯曲元技术开始在土工测量中得到了广泛的应用[21-26].在水合物研究领域,虽然 Yun等[10]利用弯曲元测量了含THF水合物沉积物的声速等参数,但由于THF水合物在常压下就可以生成,勿需考虑弯曲元的耐压因素,进行防水的措施也相对简单.因此,本文自行研制了新型的弯曲元换能器,使之能在一定压力条件下同时测量含甲烷水合物松散沉积物的纵波速度和横波速度.
传统压电陶瓷弯曲元(Piezoceramic bender elements)通常是由中间绝缘层分开的两片可纵向伸缩的压电陶瓷晶体片组成,在使用时,弯曲元的一端被固定,另一端自由,形成悬臂结构.在实际测试中,发射弯曲元在脉冲电压下产生振动,在样品的一端产生横波;该横波经样品传播后到达接收弯曲元,使之振动而产生电信号.发射信号和接收信号都显示在示波器上,通过对比信号即可得到横波的传播时间,从而结合横波在样品中传播的距离(接收弯曲元和发射弯曲元端对端距离,Ltt)计算其速度.
为了能在模拟海底温压条件下同时获取纵横波数据,研制了新型的弯曲元换能器(图1).换能器外壳采用不锈钢质量块制成,弯曲元被部分或整体密封于质量块中,采用绝缘树脂灌注充满质量块,以保证弯曲元能耐压和防水.弯曲元换能器悬臂梁长度为0.5cm,由不锈钢片制成、压电陶瓷晶片驱动作弯曲振动.两环形压电陶瓷晶片被中间切分,得到四个半环形的陶瓷晶片,四个陶瓷晶片再由粘结层胶结在一起.弯曲元换能器工作时,陶瓷晶片驱动悬臂梁作弯曲振动,不仅能产生切向振动(横波),而且还能产生小幅度的压缩振动(纵波).此种结构的弯曲元与传统弯曲元相比,具有更强的驱动力.此外,在弯曲元后加了一个单独激发纵波的压电陶瓷晶片,以增强纵波的幅度.
利用4个不同长度的聚甲醛棒(POM)标定了纵横波在弯曲元中传播的固有走时t0P、t0S,POM棒的直径为6cm左右,与样品的直径较为接近(表1).每根POM棒的两端开槽,使弯曲元换能器能方便地插入槽中,以测量POM棒的波形.
弯曲元换能器测量POM棒的波形如图2所示,能清楚地判别纵横波的到达声时.在T0标定过程中,对每一根POM棒进行了5次重复测量,取其平均值作为纵横波的到达声时.随后,根据4根POM棒中所获得的纵横波声时及其所对应的长度,即可拟合出POM棒的纵横波速度(图3),同时得到纵横波在弯曲元换能器中的固有走时时间t0P和t0S,分别为7.017μs和18.63μs.
表1 用于T0标定的POM棒规格Table 1 Parameters of POM column using for T0calibration
图4为水合物生成过程中松散沉积物(粒径0.09~0.125mm)的波形变化图.通常,在弯曲元测试中确定横波传播时间的方法有直接确定法和计算分析法.直接确定法直接由发射弯曲元的输入波形和接收弯曲元的输出波形特征点确定;计算分析法是由动有限元分析、发射信号和接收信号相关分析与相速度分析、以及相敏检测等几种方法分析计算得到[27].由于弹性波在沉积物中传播时压缩波和剪切波相互耦合易形成近场效应,以及弹性波在坚硬沉积物样品复杂室内边界上反射和折射易形成过冲现象(overshooting),使横波传播时间的确定较为困难.然而,Jovicic等(1996)[21]的研究表明,当用方波作为激发信号时,用接收信号的第一个反向点作为横波的到达时间较为合适;Leong等(2009)[28]也发现使用较高的激发频率时(Ltt/λ>3.33),近场效应可被消减到合理范围.因此,实验中采用方波单脉冲激发的方式和30KHz的频率进行激发,得出的波形能较为清楚地分辨横波达到时间.但是,对纵波到达时间进行确定比较困难.Leong等[28]的研究认为,在满足下列测试条件下,利用纵、横波弯曲元可以同时测量样品的纵横波:① 示波器分辨率高于12位(识别幅度较低的P波);② 使用合适规格的压电陶瓷弯曲元(15.9mm×3.2mm×0.51mm);③使用较高的激发频率消除横波的近场效应.本文实验的条件基本满足上述要求,但获取的纵波信号受声干扰较大,可能与海底沉积物的复杂性质及实验中采用刚性反应釜进行测量等因素有关.由于无法沿用Leong等的方法确定纵波到达时间,本文对纵波段进行频谱分析(FFT),获取纵波和干扰波的频率特征,再利用小波分析(WT)的方法得出波形频率随时间的变化情况,从而由频率特征判断纵波的到达时间点,取得了较好效果.为便于描述,将上述方法称为FFT-WT法,下面详细介绍这一方法.
首先,确定弯曲元换能器的频率特征.由于发射换能器和接收换能器均由弯曲元和纵波晶片叠加而成,分别测试了纵波片(发射)、纵波片(接收)和弯曲元(发射)、弯曲元(接收)在0~100kHz间的导纳曲线.由于纵波在频率高于100kHz时仍有可能穿透沉积物,所以还获取了纵波片(发射)、纵波片(接收)和弯曲元(发射)、弯曲元(接收)在100~200kHz间的导纳曲线.结果表明,弯曲元发射的最佳频率段为18~35kHz,接收的最佳频率为30kHz左右,即横波的主要频率在30kHz附近.纵波的频率分布范围较广,由纵波片产生的纵波频率主要有75kHz、80、95、125、138kHz等;由弯曲元产生的纵波频率则主要有75、115、125、146kHz等,综合两者的频率,纵波频率峰值可能主要出现在75、125kHz和140kHz附近.
根据FFT和WT,可以得出波形频率随时间的分布特征,从而根据频率识别纵波的到达时间.FFT是对感兴趣的波形区间做快速傅里叶变换,得出该波形区间的主频参数及频率分布特征[29],可由超声处理软件完成(图5).由图5中可以看出,对饱水松散沉积物中获取波形的纵波段做频谱分析后,得出纵波的主频在122kHz最强,73kHz略弱,与换能器所产生的纵波频率特征相符.随后,利用WT和纵波的频率特征来判断纵波的到达时间.
小波分析因同时具有时域和频域分析功能,而被广泛应用于信号处理和波形分析中[30-35].本文采用的小波分析软件由Vallen-Systeme GMbH和Aoyama Gakuin University(AGU)合作开发,该程序以中心频率为7MHz的Gabor函数作为母波,具有强大的处理功能[31,36],可以通过色谱图显示波形频率随时间的分布特征,还能分析某一时刻波形频率的小波系数(WT Coefficients),以确定该时刻的频率分布特征.对饱水松散沉积物波形的前8192个点的数据进行小波分析的结果如图6所示,显示了96.1μs时波形的主频为122kHz(最强)和73kHz(较弱),与图5频谱分析所得到的结果一致,说明饱水松散沉积物的纵波到达时间为96.1μs.
利用FFT-WT法也可以判断横波的到达时间,例如,对饱水松散沉积物波形进行FFT-WT分析表明,饱水松散沉积物中横波到达时间为196.6μs,与直接判读法结果一致.为了检验FFT-WT法的准确性,对比了利用此方法判断的水合物生成过程中松散沉积物的横波速度与直接法测量的横波速度(图7).结果表明,两种方法获取的横波速度具有很好的一致性,说明FFT-WT法判断纵横波的到达时间是十分有效的,这种方法的提出为超声波形的信号分析提供了一种新的思路.
实验装置在原有装置[12,37]基础上将传统的平板型超声换能器替换成了新型的弯曲元换能器(图8).弯曲元悬臂梁插入松散沉积物中,避免了因耦合而产生的衰减问题,且采用的频率也比传统超声技术的频率相对较低,因而能探测整个实验过程(水合物生成和分解过程)中的声波速度变化情况.
图7 FFT-WT法测量的横波速度与直接法测量值比较Fig.7 Shear wave velocities measured by FFT-WT method and direct observation method
松散沉积物为过筛的天然砂,粒径为0.09~0.125mm,由于实验在高压下进行,由TDR测量了高压下饱水样品的含水量(亦即样品孔隙度)为38.53%.为了加快实验进程,采用300ppm的SDS溶液进行了实验.实验过程如下:
(1)将接收弯曲元换能器装入反应釜的底部;
(2)将同轴型TDR探针固定在内筒上,并将探针和圆柱形不锈钢圈分别与TDR同轴电缆的正负极焊接,然后把内筒放入高压反应釜中;
(3)向内筒中装入洗净、烘干后的天然砂,在装砂过程中用铁棒将砂捣实,最终使天然砂正好填满内筒;
(4)向反应釜的内筒中加入浓度为300ppm的SDS溶液,直至天然砂被SDS溶液完全饱和;
(5)盖好反应釜,通过金属顶杆控制发射弯曲元的位置,以确保弯曲元悬臂梁插入到沉积物中,同时确定发射、接收弯曲元端对端的距离Ltt;
图8 含水合物松散沉积物的声学特性测量实验装置示意图Fig.8 Experimental apparatus for researching acoustic properties of hydrate bearing unconsolidated sediments
(6)用高压甲烷气冲洗反应釜3~5次,以排净里面的空气;
(7)通入高压甲烷气,使反应釜内压力达到实验预计的压力,并放置24h左右使甲烷气溶解在SDS溶液中.
(8)降低水浴的温度至2℃以形成甲烷水合物.
(9)停止控温,使水浴温度上升,水合物分解.
整个实验过程中,温度、压力、超声波形和TDR波形等数据都由计算机系统实时记录.
反应釜内压力为5.4MPa左右时,将浴槽温度设定为2℃开始降温,以形成水合物(图9).当实验进行到约1.1h、反应釜内温度约为4℃时,水合物开始形成.沉积物表层和内部的升温异常,以及压力、含水量的下降均指示水合物开始生成,同时声速也开始增大.待实验进行到4h左右时,因水合物生成消耗甲烷气,使系统内压力降低到3.9MPa左右(图10),此时向系统内进行了第一次补气,系统压力增加到4.7MPa.气体的补给促进了水合物的继续快速生成,至第6.7h,系统内压力降至3.7MPa,此时向系统进行第二次补气,系统内压力增加到4.4MPa.随后水合物继续生成,到第8.9h后进行第三次补气,压力从3.85MPa增加到4.6MPa.水合物完全生成后压力为4.5MPa,保持釜内的温度和压力约14h,系统压力没有再下降,水可能已经完全生成水合物.在松散沉积物实验中,测试了水合物饱和度为0~98.85%期间各参数的变化情况.
水合物生成并保持一段时间后,停止控温,使水浴温度由2℃自然升高至室温.升温约3h后水合物开始分解,分解过程持续时间一般为8~10h左右(图9,图10).
由图9可以看出,利用获取的温度压力数据(温压法)、声速参数(弯曲元超声探测法)和水合物饱和度数据(TDR探测法)都能灵敏探测天然气水合物的生成和分解情况:在水合物开始生成时温度小幅度上升(由水合物生成放热引起),压力和含水量下降(水合物生成消耗气体和水),声速开始上升(水合物生成增大了沉积物的体积模量、剪切模量并降低了沉积物密度).弯曲元超声探测法与TDR探测法和温压法在水合物开始形成、开始分解和完全分解等时间点的探测上吻合良好,表明联合利用新型弯曲元超声技术和TDR探测技术研究含水合物松散沉积物的声学特征等参数是非常有效的.
为了确保实验结果的可靠性,进行了18个轮次的重复实验,对第17、18轮的实验结果进行了对比(见图11),结果表明,两轮次实验中声速随水合物饱和度变化的曲线吻合很好,说明实验具有很好的重复性,实验结果可靠.以第18轮次的实验为例,介绍了天然气水合物生成和分解过程中声速的变化情况(图9).结果表明,声速随水合物的生成而逐渐增大.对于含饱和水的松散沉积物,纵波速度和横波速度分别为1440m/s和510m/s左右;当水合物完全生成后,含水合物松散沉积物的纵横波速度分别为3645m/s和1800m/s左右.
图9 温度、压力、含水量(左纵坐标)及声速(右纵坐标)随水合物生成和分解的变化图(Ta、Tb分别表示沉积物内部和表面的温度)Fig.9 Changes of temperature,pressure,water contents and acoustic properties of hydrate bearing sediments during hydrate formation(Ta:inner temperature,Tb:surface temperature)
利用获取的数据建立了松散沉积物中声速与水合物饱和度的关系,结果如图11,图12所示.结果表明,当水合物饱和度低于80%左右时,在同一饱和度下,水合物生成过程中获取的纵波速度(或横波速度)大于分解过程中的纵波速度(或横波速度).这一结果与Hu等[13]的固结沉积物中的实验结果有所不同,在固结沉积物中,在相同饱和度时水合物分解过程中获取的纵波速度(或横波速度)大于生成过程中获取的纵波速度(或横波速度).这可能与沉积物的骨架、水合物的微观分布及其形成、分解速度等有关.在固结沉积物中,沉积骨架是固定的,水合物对声速的影响主要表现在水合物的数量和其自身的硬度上,在生成过程中,除饱和度变化外,可能其本身的硬度也随着时间的推移而逐渐的增大[38-40],在相同饱和度下,分解过程中水合物由于反应时间长其自身硬度大,导致其声速较大.而在饱水松散沉积物中,沉积物的骨架是松散、没有胶结的,极易受水合物微观分布的影响,水合物生成时先胶结沉积物颗粒,增大了沉积物颗粒间的接触面积,使沉积物的声速陡增[9,41],随后水合物继续胶结沉积物颗粒生成,或在孔隙流体中生成.而分解时靠近沉积物颗粒的部分先分解导致胶结消失,从而造成分解过程中获取的速度较低.另外一种可能是分解时沉积物中的气体还没来得及跑到气相中,而是以气泡的形式存在沉积物中,这种情况也会导致速度降低.此外,水合物的分解速度大于形成速度[42],因形成和分解速度不同可能对声学响应造成不同影响,也可能是其中一个原因.由于在水合物勘探中难以判断水合物是处于生成阶段还是处于分解阶段,因此采用同一饱和度时生成与分解过程的声速平均值作为实测值来讨论含水合物松散沉积物的声学特性(图12).实验结果表明,含水合物松散沉积物的声速(Vp和Vs)随水合物饱和度的增加而逐渐增大,在水合物饱和度为0~25%期间声速增长速度相对较快,25%~60%期间增长较为缓慢,饱和度大于60%后声速随着水合物饱和度的增大速度增长又相对加快(图12).
图12 第18轮实验水合物生成(form)和分解(dis)过程中水合物饱和度与声速之间的关系(图中Vp(average)=0.5([Vp(form)+Vp(dis)],Vs(average)=0.5([Vs(form)+Vs(dis)])Fig.12 Relationship between hydrate saturation and acoustic properties of hydrate bearing sediments in 18th run experiment
本文获取的纵波速度与笔者以前[41]获取的松散沉积物(粒径0.18~0.28mm)结果不同(图13).在以前结果中,纵波速度仅在水合物形成初期陡然增长,从1780m/s增长至2100m/s左右,随后随水合物生成缓慢的增大,水合物完全生成时纵波速度为2790m/s,涨幅为1100m/s;而本研究中,纵波速度随水合物生成而较快增涨,从1500m/s左右增涨至3650m/s左右,涨幅达2100~2200m/s.本研究中获得的饱水松散沉积物纵波速度较小,这可能是由于沉积物粒径较细引起的.王开林等(2004)[43]研究表明,粒径较细的沉积物可能具有较低的纵波速度.水合物生成过程中两种沉积物的纵波速度涨幅不同,可能与水合物在沉积物中的微观分布有关:在较粗的沙粒中,水合物先胶结沉积物颗粒生成,对沉积物纵波速度的影响较大,当饱和度大于1%后水合物在孔隙流体中形成,对沉积物纵波速度的影响较小;本研究中,水合物则是胶结或接触沉积物颗粒形成,这两种分布模式均对纵波速度的影响较大,因此纵波速度涨幅比较大.
不同的水合物微观模式对沉积物纵波速度或横波速度影响不同,在前人研究中也有体现.将本研究结果与文献值进行了比较(图14),结果表明,测得的纵波速度在饱和度低于20%左右时与Ren等(2010)[11]所测结果一致,说明两实验中水合物在沉积物中的分布模式可能都是胶结模式,Ren等的研究结果也证实了这一点.纵波速度和横波速度在同一饱和度时比Priest等(2005)[9]的测量值略低,可能与实验条件有关,本实验是一个围压较小的实验,沉积物较松散,因此测量的纵横波速度较低.
利用实验结果与 Yun等(2005)[10]测得的含THF水合物沉积物的纵波速度和横波速度值进行了对比,结果表明,甲烷水合物对沉积物声学特性的影响与THF水合物不同,甲烷水合物可能在较低饱和度时就开始胶结沉积物,而THF水合物则是先在孔隙流体中形成,达到一定的量后才开始胶结沉积物颗粒生成.可见,利用THF代替甲烷来研究含水合物沉积物的声学特性虽然在技术上比较容易实现,但测量的结果并不能直接指导野外甲烷水合物的勘探.本文引进弯曲元技术研究含甲烷水合物沉积物的声学特性,更贴近于实际应用,具有更为重要的理论和实践意义.
本文将弯曲元技术引进到测量含甲烷水合物松散沉积物的声学特性研究中,不仅制造了新型结构的弯曲元换能器,而且采用小波分析和频谱分析的方法提高了获取声波速度的能力,使弯曲元技术在松散沉积物中得到了有效的应用.利用弯曲元测量的纵波速度和横波速度可以灵敏地探测水合物的生成和分解点,并与温压、TDR探测的结果一致,表明弯曲元技术在甲烷水合物声波速度的探测中具有很好的有效性.
基于弯曲元技术,获取了松散沉积物中实测的纵横波速度与水合物饱和度关系.对粒径为0.09~0.125mm天然砂的水合物声学特性研究表明,在同一饱和度下,在水合物生成过程中测得的纵横波速度高于水合物分解过程中所测得的纵横波速度.用两过程中获取的纵横波速度平均值作为实测值与水合物饱和度建立了关系.结果表明,当Sh<25%时,纵横波速度增长较快,25%~60%期间增长较为缓慢,在Sh>60%后声速随着水合物饱和度增加又快速增长.上述结果指示水合物在0.09~0.125mm天然砂中生成时,可能先胶结沉积物颗粒,随后与沉积物颗粒呈接触关系,最后再胶结沉积物颗粒生成.经对比研究后认为,前人采用THF水合物代替甲烷水合物研究含水合物沉积物的声学特性与实际情况不太相同,将弯曲元技术引进到含甲烷水合物沉积物的声学特性研究中更具有实际意义.
致 谢 浙江大学陈云敏教授和黄博教授在弯曲元技术方面提供了指导,北京强度环境研究所的刘武钢博士在小波分析方面提供了大力帮助,两位匿名评审专家提供了很有价值的修改意见,在此一并致谢!
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