南祁连裕龙沟铜镍硫化物矿床Re-Os同位素物质来源示踪研究

高永宝, 李文渊, 张照伟, 李 超, 周利敏,郭周平, 张江伟, 李 侃, 钱 兵, 王亚磊, 谭文娟

1)西安地质矿产研究所, 陕西西安 710054;2)长安大学地球科学与国土资源学院, 陕西西安 710054;3)国家地质实验测试中心, 北京 100037

南祁连裕龙沟铜镍硫化物矿床Re-Os同位素物质来源示踪研究

高永宝1,2), 李文渊1)*, 张照伟1,2), 李 超3), 周利敏3),郭周平1), 张江伟1), 李 侃1), 钱 兵1), 王亚磊1), 谭文娟1)

1)西安地质矿产研究所, 陕西西安 710054;2)长安大学地球科学与国土资源学院, 陕西西安 710054;3)国家地质实验测试中心, 北京 100037

南祁连日月山—化隆基性-超基性岩带发育多个与铜镍矿化有关的岩体, 岩石类型主要有角闪辉石岩、辉长岩、苏长岩、辉石岩、辉橄岩等, 其中裕龙沟基性杂岩体形成于(442.4±1.6) Ma。通过对裕龙沟铜镍矿床稀疏浸染状矿石中硫化物的 Re-Os及 S同位素物质来源示踪研究, 其187Os/188Os初始比值为0.2239～0.2757,γOs为 80～123,δ34S 为 0.8‰～2.4‰, 表明其物质来源具有壳-幔混合特征, 壳源 Os的加入量为20%～28%, 地壳物质的加入可能是裕龙沟岩体富集成矿的重要因素。

Re-Os同位素; 铜镍硫化物矿床; 裕龙沟; 化隆; 南祁连

青海省日月山—化隆地区是我国已知铜镍矿重要产地之一。除20世纪50年代末发现了拉水峡中型铜镍矿床外, 陆续发现了裕龙沟小型铜镍矿床及沙加、关藏沟、乙什春、曲马等多处铜镍矿点, 均与基性-超基性岩体关系密切(李文渊, 1996, 2004,2006), 显示出该区良好的找矿潜力和资源前景(张照伟等, 2009)。因此备受广大地质学家关注, 目前裕龙沟铜镍矿床仅在矿床地质(李文渊, 1996, 2006)、成岩成矿时代(高永宝等, 2010; 张照伟等, 2012a, b)等方面取得了一定的研究进展。

近年来, Re-Os同位素在矿床学(薛静等, 2010;蔡明海等, 2011; 王辉等, 2011; 庞尔成等, 2012),尤其是岩浆铜镍硫化物矿床应用研究方面取得了很大进展, 直接应用于国内外岩浆铜镍硫化物矿床成矿时代厘定和成矿物质来源示踪(Walker et al., 1994;Foster et al., 1996; Smoliar et al., 1996; Lambert et al.,1998; Ripley et al., 1998; Brenan et al., 2000; Horan et al., 2001; 王登红等, 2001; 毛景文等, 2001, 2002;李月臣等, 2006; 石贵勇等, 2006; 杨胜洪等, 2007;胡克兵等, 2008; 陶琰等, 2008; Yang et al., 2008;Zhang et al., 2008; 李华芹等, 2009; 屈文俊等,2012)。最新研究揭示, 与基性-超基性岩共生的Cu-Ni硫化物矿床, 除一些特殊情况外, 块状矿石可得到具有地质意义的 Re-Os等时线年龄, 但“Os同位素表面初始比值”往往没有地质意义; 浸染状矿石常得到没有地质意义的假等时线, 但常可得到具有地质意义的 Os同位素初始比值(屈文俊等,2012)。因此, 为了进一步厘定裕龙沟铜镍硫化物矿床的物质来源, 本文选择了裕龙沟矿床稀疏浸染状矿石中的磁黄铁矿、黄铜矿进行Re-Os同位素测定,结合硫化物 S同位素研究, 探讨其成矿物质来源,进一步对矿床形成机制进行制约。

1 区域成矿背景及矿床地质特征

1.1 区域成矿背景

裕龙沟铜镍矿床位于南祁连南缘的化隆隆起带(图 1), 其南邻秦岭褶皱带西延部分, 北部为拉脊山加里东褶皱带。基底为元古宙化隆群, 由下至上分为智尕昂、关藏沟及鲁满山三个岩组, 主要为石英岩、黑云母石英片岩、黑云斜长片麻岩、混合片麻岩和混合岩。其上直接被新生代西宁群和贵德群红层角度不整合覆盖。带内多数基性-超基性岩体均侵位于化隆群关藏沟组中。

化隆隆起带岩浆活动频繁, 从前震旦纪到加里东期都有岩浆侵入。酸性岩主要为片麻状花岗岩、斜长花岗岩以及伟晶岩等。目前已发现基性-超基性岩体 32个, 规模均较小, 展布方向以北西向为主,倾向以北东为主, 岩石类型主要为角闪辉石岩、闪石化辉长岩、辉长岩-苏长岩、闪石化辉石岩及辉橄岩等, 岩体与围岩大多为侵入接触关系; 岩体边部多表现为片理化、强烈破碎或糜棱岩化; 镁铁比值m/f变化范围较大, 为 0.5～4.5, 其中拉水峡岩体的m/f为 0.5～1.9, 裕龙沟岩体的 m/f为 0.8～4.5, 亚曲岩体的 m/f为 1.0～2.3, 乙什春岩体的 m/f为1.88～2.69, 均属于铁质系列。区内多处岩体具有铜镍矿化, 目前为止已发现拉水峡中型铜镍矿、裕龙沟小型铜镍矿, 沙加、乙什春、关藏沟、亚曲、曲马、下什塘等矿点多处。区内基性-超基性岩体多形成于加里东期, 其中裕龙沟黑云母角闪辉石岩ID-TIMS 锆 石 U-Pb 年 龄 为(442.4±1.6) Ma(MSWD=0.59), 亚曲辉石岩 ID-TIMS锆石 U-Pb年龄为(440.7±0.3) Ma (MSWD=1.1)(高永宝等, 2010;张照伟等, 2012a)。

化隆隆起带由于遭受过强烈构造运动, 多形成复式褶皱构造, 轴向北西西—南东东, 部分地层倒转, 构造断裂亦比较发育, 存在北西或北西西向、北东东向两组较大的断裂(樊光明等, 2007)。

1.2 矿床地质特征

裕龙沟岩体处于化隆隆起带的西延部分, 围岩主要由元古宙混合岩化黑云母斜长片麻岩组成。岩体受一组北西西向构造断裂控制, 由几个岩体组成,其中最大一个岩体出露长1300 m, 东段宽40～78 m,中段宽 10～15 m, 西段宽 68 m, 向两端尖灭, 已控制最大延深430 m。岩体呈340°延伸, 倾向北北东,倾角 40°～60°, 为一上陡下缓的单斜岩体(图 2)。岩石类型有黑云斜长角闪岩、黑云角闪岩、黑云辉石角闪岩和黑云角闪辉石岩。岩体可分为三个岩相带,各岩相带均呈过渡关系, 前两个岩相带具矿化。岩石蚀变较普遍, 以硅化为主, 其次有绿泥石化、滑石化、绢云母化、碳酸盐化以及少量次闪石化等。

岩体内已发现10个矿体, 主要分布于岩体东段,形成一牛轭状含矿带(图 2)。最大的矿体呈扁豆状,沿走向长130 m, 侧伏方向长360 m, 平均厚10.4 m,走向 285°左右, 侧伏方向 345°左右, 侧伏角 40°左右。矿体严格受岩相控制, 角闪岩相矿化最好, 黑云角闪岩-黑云角闪辉石杂岩相次之, 黑云斜长角闪岩相基本上无矿化。矿石构造以稀疏浸染状构造为主,局部呈稠密浸染状构造, 以硫化物为主组成的矿石结构具有典型的填间结构, 局部有似海绵陨铁结构。矿石的主要矿物成分有紫硫镍铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿, 其次有镍黄铁矿、磁铁矿、砷铂矿、碲铋矿。矿石中的有益组分主要有Cu、Ni、Pt、Pd, Ni平均品位为1.17%, 平均含Cu 0.3%、Pt 2.08×10-6。角闪岩相的矿化具有岩浆晚期矿床的基本特征, 残余岩浆的叠加使这个岩相的矿化进一步富集。

图2 裕龙沟铜镍矿床地质简图Fig. 2 Simplified geological map of the Yulonggou Cu-Ni deposit

2 样品及测试方法

本次研究的样品均采集于裕龙沟铜镍矿床最大的主矿体, 采集稀疏浸染状矿石样品10件, 挑选磁黄铁矿、黄铜矿等硫化物进行Re-Os同位素测定。

本次样品测试是在国家地质实验测试中心采用同位素稀释ICP-MS质谱完成的, 实验中采用Carius管封闭溶样来分解样品(Shirey et al., 1995; 杜安道等, 2001, 2009), 具体分析步骤简述如下。

2.1 分解样品

准确称取待分析样品, 通过细颈漏斗加入到Carius管底部。缓慢加液氮到有半杯乙醇的保温杯中, 使成粘稠状(–50～–80)℃。将装好样品的Carius管放到该保温杯中, 用适量超纯浓 HCl通过细颈漏斗把准确称取的185Re和190Os混合稀释剂转入Carius管底部, 再依次加入 3 mL 10 mol/L HCl、5 mL 16 mol/L HNO3和1 mL 30% H2O2。当管底溶液冻实后, 用液化石油气和氧气火焰加热封好Carius管的细颈部分。擦净表面残存的乙醇, 放入不锈钢套管内。轻轻放套管入鼓风烘箱内, 待回到室温后, 逐渐升温到 200ºC, 保温 24 h。然后取出,冷却后在底部冻实的情况下, 先用强火焰烧熔Carius管细管部分一点, 使内部压力得以释放。再用玻璃刀划痕, 并用烧热的玻璃棒烫裂划痕部分。

2.2 蒸馏分离Os

将待打开的Carius管放在冰水浴中回温使内容物完全融化, 用约20 mL水将管中溶液转入蒸馏瓶中。把内装5 mL超纯水的25 mL比色管, 放在冰水浴中, 以备吸收蒸馏出的 OsO4。连接蒸馏装置, 加热微沸 30 min。所得 OsO4水吸收液可直接用于ICP-MS测定 Os同位素比值。将蒸馏残液转入150 mL Teflon烧杯中待分离Re。

2.3 萃取分离Re

将蒸馏残液置于电热板上, 加热近干; 加少量水, 加热近干。重复两次以降低酸度。根据样品量加入 4～10 mL 5～6 mol/L NaOH(如果碱化后沉淀量过多, 可适当增加 NaOH用量), 稍微加热, 促进样品转为碱性介质。转入 Teflon离心管中, 加入4～10 mL丙酮, 振荡1 min, 萃取Re。在丙酮萃取离心后需进一步纯化含Re丙酮溶液。将离心管内上清液转入 Teflon分液漏斗中分相, 弃去碱溶液。再加入2 mL 5 mol/L NaOH, 振荡1 min, 弃去碱溶液。转移丙酮相到 Teflon离心管中, 离心。离心后, 用滴管直接取上层丙酮相到150 mL已加有2 mL水的Teflon烧杯中, 在电热板上50oC加热除去丙酮, 然后电热板温度升至 120oC加热至干, 加数滴浓硝酸和30%过氧化氢, 加热蒸干以除去残存的Os。用数滴 HNO3溶解残渣, 用水转移到小瓶中, 稀释到适当体积, 备ICP-MS测定Re同位素比值。

2.4 质谱测定

采用美国TJA公司生产的电感耦合等离子体质谱仪 TJA X-series ICP-MS测定同位素比值。对于Re: 选择质量数 185、187, 用 190监测 Os。对于Os: 选择质量数为186、187、188、189、190、192,用185监测Re。

本实验全流程空白Re约为5.7 pg, 普Os约为0.2 pg, 远远低于所测样品的Re、Os含量, 不会影响实验中Re、Os含量的准确测定。

3 测试结果

裕龙沟铜镍矿床硫化物的Re-Os同位素测试结果见表1。普Os是根据Nier值的Os同位素丰度, 通过192Os/190Os测量比计算得出。Re、Os含量的不确定度包括样品和稀释剂的称量误差、稀释剂的标定误差、质谱测量的分馏校正误差、待分析样品同位素比值测量误差, 置信水平为95%。

由于硫化物的不同导致Re、Os含量存在明显差异,黄铜矿的总 Re和普 Os含量分别介于(13.46±0.11)×10-9～(69.35±0.59)×10-9和(4.082±0.049)×10-9～(12.79±0.21)×10-9, 远低于磁黄铁矿(总 Re 含量为(127.5±1.1)×10-9～(407.2±3.2)×10-9, 普 Os 含 量 为 (36.08±0.31)×10-9～(415.3±3.9)×10-9)。总体稀疏浸染状矿石的总Re和普Os含 量 分 别 为 (13.46±0.11)×10-9～(407.2±3.2)×10-9和(4.082±0.049)×10-9～ (415.3±3.9)×10-9。

以裕龙沟基性-超基性岩浆活动时限(442.4±1.6) Ma(张照伟等, 2012a)作为样品同位素衰变计数年龄, 计算得到各样品的初始同位素组成187Os/188Ost=442.4Ma以及γOs(t=442.4 Ma), 结果如表1所示, 裕龙沟铜镍矿床的187Os/188Ost=442.4Ma为0.2239～0.2757,γOs(t=442.4 Ma)为 80～123。

表1 裕龙沟铜镍矿床硫化物Re-Os同位素数据Table 1 Re-Os isotopic data of sulfides from the Yulonggou Cu-Ni deposit

4 讨论

岩浆铜镍硫化物矿床的成矿物质因普遍含铂族元素而认为来源于地幔(Naladrett, 1981), 近年来通过对世界上主要铜镍硫化物矿床Re-Os同位素研究表明: 岩浆铜镍硫化物矿床的成矿物质既可以来源于地幔(具有类似于球粒陨石和地幔的187Os/188Os比值), 如Kambalda矿床(Foster et al., 1996); 也可以来源于地壳(具有高放射成因的187Os/188Os比值),如加拿大的Sudbury矿床(Walker et al., 1994); 但大多数尤其是中国的矿床成矿物质来源具有壳幔混合特征(Lambert et al., 1998; Foster et al., 1996), 如美国的 Stillwater(Horan et al., 2001)、南非的Bushveld(Hart et al., 1989)、美国的Duluth(Ripley et al., 1998)、俄罗斯的 Noril’sk(Walker et al., 1994)、中国的金川(Yang et al., 2008)、黄山东(毛景文等,2002)、香山(李月臣等, 2006)、葫芦(胡克兵等,2008)、宝坛(毛景文等, 2001)、白马寨(石贵勇等,2006)、力马河(陶琰等, 2008)等。

由于地壳相对地幔富Re, 具有明显放射性成因的 Os同位素组成, 混入越多地壳物质,187Os/188Os初始比值也越高(毛景文等, 2001)。裕龙沟矿床稀疏浸染状矿石硫化物的187Os/188Os初始比值为0.2239～0.2757, 介于与原始地幔有关 Kambalda矿床的187Os/188Os初始比值0.10889±0.00035 (Foster et al., 1996)和与壳源物质有关加拿大 Sudbury矿床187Os/188Os初始比值8.37±0.37 (Walker et al., 1994)之间, 与甘肃金川矿床(187Os/188Os初始比值为0.255±0.014)(Yang et al., 2008)及哈密黄山东矿床(187Os/188Os初始比值为0.25±0.04)(毛景文等, 2002)相当, 说明裕龙沟矿床成矿物质可能有一定量的地壳物质加入, 这与裕龙沟铜镍矿床硫化物在 Re/Os-普Os关系图(图3)上的特征一致。裕龙沟岩体普遍存在的Nb、Ta亏损, 可能也与地壳混染有关(图4)。裕龙沟铜镍硫化物矿床硫化物的δ34S为0.8‰～2.4‰(表 2), 平均为 1.6‰, 与幔源硫的范围(–2‰±2‰)基本一致, 但有 1 个样品(YL-B6)略高于幔源硫范围, 反映其硫化物中的硫主要来源于地幔,有少量地壳硫的加入。综上可以看出, 裕龙沟铜镍矿床的成矿物质主要来源于地幔, 在岩浆上侵及成矿过程中有地壳物质的加入。

由于地壳的 Re/Os比值高, 由具有明显放射性成因的Os同位素组成, 因此地壳组分加入岩浆或成矿体系越多,γOs值越表现为大的正值(毛景文等,2002)。裕龙沟矿床的γOs(t=442.4 Ma)为 80～123, 介于芬兰 Keivitsa矿床的γOs(t)值(+130～+170, 壳源Os＞28%)和南非 Bushveld 矿床的γOs(t)值(+33～+62,壳源 Os为 5%～20%)之间(蒋少涌等, 2000), 因此,推测裕龙沟镁铁-超镁铁岩浆主要来源于地幔, 岩浆上升或成矿过程中加入了20%～28%的地壳物质, 这可能就是导致裕龙沟镁铁-超镁铁质岩浆发生不混溶作用而导致成矿的重要原因(李文渊, 2006)。

图3 裕龙沟铜镍矿床硫化物Re/Os-普Os图(底图据Lambert et al., 1998; 金川矿床数据据杨胜洪等, 2007; 黄山东矿床数据据毛景文等, 2002)Fig. 3 Re-Os versus common Os diagram of sulfides from the Yulonggou Cu-Ni deposit(base map after Lambert et al., 1998; data of the Jinchuan deposit after YANG et al., 2007; data of the Huangshandong deposit after MAO et al., 2002)

图4 裕龙沟基性杂岩体微量元素原始地幔标准化图解(据张照伟等, 2012a; 原始地幔标准值据Sun et al., 1989)Fig. 4 Primitive mantle-normalized trace element spider diagram of Yulonggou basic complex(after ZHANG et al., 2012a;primitive mantle data after Sun et al., 1989)

表2 裕龙沟铜镍矿床硫化物S同位素组成Table 2 S isotopic data of sulfides from the Yulonggou Cu-Ni deposit

综上, 结合区域成矿背景, 裕龙沟铜镍矿床的形成过程大致如下: 早志留纪, 当拉脊山小洋盆闭合进入陆内造山阶段后, 日月山—化隆一带在后碰撞伸展环境下(张照伟等, 2012a), 地幔高度部分熔融或岩石圈地幔部分熔融产生原始岩浆, 在其上升过程中, 混入了 20%～28%的地壳物质, 但只有少量地壳硫加入, 地壳物质的加入降低了岩浆中 S的溶解度(李文渊, 2006), 促使母岩浆中硫化物发生饱和或过饱和, 从而发生硫化物融离, 进而上侵形成铜镍矿床。

5 结论

裕龙沟铜镍矿床硫化物的187Os/188Os初始比值为 0.2239～0.2757,γOs(t=442.4 Ma)为 80～123,δ34S 为0.8‰～2.4‰, 说明其成矿物质来源具有壳-幔混合特征, 加入了20%～28%的壳源Os, 地壳物质的加入可能是裕龙沟岩体富集成矿的重要原因。

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致谢: 研究过程中得到美国印第安纳大学 Li Chusi教授、中国地质科学院矿产资源研究所李延河研究员、国家地质实验测试中心屈文俊研究员的有益指导; 审稿过程中得到审稿人的支持与帮助, 并给予了有益指导; 在此向他们深表感谢。

Re-Os Isotopic Analysis of the Yulonggou Cu-Ni Sulfide Deposit in the South Qilian Mountain

GAO Yong-bao1,2), LI Wen-yuan1), ZHANG Zhao-wei1,2), LI Chao3), ZHOU Li-min3),GUO Zhou-ping1), ZHANG Jiang-wei1), LI Kan1), QIAN Bing1), WANG Ya-lei1), TAN Wen-juan1)
1)Xi’an Institute of Geology and Mineral Resources, Xi’an, Shaanxi710054;2)College of Earth Sciences and Land Resources, Chang’an University, Xi’an, Shaanxi710054;3)National Research Center of Geoanalysis, Beijing100037

There are lots of intrusive rocks composed of amphibole pyroxenite, gabbro, norite, pyroxenite and augite peridotite in Riyueshan-Hualong basic-ultrabasic rock belt of South Qilian Mountain, which are related to copper-nickel mineralization. The Yulonggou basic complex was formed at (442.4±1.6) Ma. Re and Os concentrations as well as Os and S isotopic analyses were obtained for sulfides in disseminated sulfide ores from the Yulonggou Cu-Ni deposit, with the purpose of assessing the role of crustal contamination in the formation of the Yulonggou Cu-Ni deposit. The initial187Os/188Os ratios are from 0.2239 to 0.2757, theγOsvalues are from 80 to 123, and theδ34S values are from 0.8‰ to 2.4‰; these data suggest that the ore-forming materials were derived from both the mantle and the crust. The content of crust-derived Os is estimated to be 20%–28%. The crustal contamination might have been one of the most important factors for copper and nickel accumulation in the Yulonggou intrusion.

Re-Os isotope; Cu-Ni sulfide deposit; Yulonggou; Hualong; South Qilian Mountain

P611.11; P597.2

A

10.3975/cagsb.2012.06.08

本文由中国地质调查局地质调查项目(编号: 1212011121088、1212011121092、1212011220897和1212010911032)、国家自然科学基金项目(编号: 40772062、41102050)和“十一五”国家科技支撑计划项目(编号: 2006BAB01A01)联合资助。

2012-09-05; 改回日期: 2012-10-16。责任编辑: 闫立娟。

高永宝, 男, 1982年生。助理研究员, 博士研究生。主要从事区域成矿及成矿规律研究。通讯地址: 710054, 陕西省西安市友谊东路438号。电话: 029-87821656。E-mail: gaoyongbao2006@126.com。

*通讯作者: 李文渊, 男, 1962年生。研究员, 博士生导师。主要从事岩浆铜镍硫化物矿床与区域成矿研究。通讯地址: 710054, 陕西省西安市友谊东路438号。电话: 029-87821902。E-mail: xalwenyuan@126.com。