高放废物地质处置缓冲/回填材料研究进展综述

孙发鑫，陈正汉，边诚，程小家，杨科

(1后勤工程学院，重庆401311；2岩土力学与地质环境保护重庆市重点实验室，重庆401311；3四川省泸州市体育局，四川泸州646000)

我国是一个核大国，核武器、核潜艇和核电站每年产生大量高放废物。对高放废物的最终安全处置，是一个与核安全同等重要的问题，是落实科学发展观、确保我国核能工业可持续发展和环境安全的重大问题[1]。在研究高放废物处置的过程中，各国学者提出过多种方案，包括岩溶处置、海洋处置、冰川处置、太空处置、深部地质处置等。目前国际上普遍接受的是采用深部地质处置。2003年发布的《中华人民共和国放射性污染防治法》从国家层面明确规定了我国的高放废物实行集中的深地质处置。高放废物的深埋通常采用多重屏障的方法，多重屏障体系主要包括天然屏障(围岩)和工程屏障[2]。

工程屏障由内向外依次为：废物固化体、废物包装容器和缓冲／回填材料[2]。工程屏障体系对缓冲/回填材料的要求包括：(1)合适的力学性能，能保持废物包装容器的稳定；(2)低渗透性，能延缓地下水侵蚀废物包装容器；(3)较高的热传导性，能及时将放射性元素衰变产生的热量传递到围岩中去，避免处置库温度超过10 0℃导致液态水气化产生过大的水汽压力；(4)较高的吸附性，能阻止和延缓放射性元素随地下水渗流而扩散；(5)适宜的膨胀特性，能及时填补和封闭围岩裂隙。

膨润土及其含砂混合料以其优异的性能被认为是高放废物地质处置库中理想的缓冲／回填材料。目前，有的国家选用高压实膨润土作为缓冲材料，有的国家则选用膨润土-砂混合料作为缓冲材料。

本文总结了近年来国际上对膨润土及其含砂混合料的研究进展，以期推动我国在这一领域的研究走向全面和深入，为核能事业的发展保驾护航。

1 研究现状分析

1.1 相关仪器设备的研制

对膨润土及其含砂混合料的试验研究会遇到高温、高压、高吸力及试验平衡时间很长等问题，这些都大大超出了通常土力学仪器的试验能力范围。为此，国外学者研制了一些有特色的试验设备。Blatz与Graham设计了一个利用气体湿度法控制吸力的非饱和土三轴仪，其压力室可承最大压力10MPa[3，4]。西班牙能源环境与技术中心（CIEMAT）与加泰罗尼亚理工大学（UPC）分别研制了气体湿度法控制吸力的温控非饱和固结仪[5-8]。法国路桥大学（ENPC）研制了一个等向高吸力温控固结仪，利用饱和盐溶液控制吸力，可施加64MPa的压力，通过将压力室放入恒温水槽中，可实现对温度的控制[9-10]。上述三台温控仪器实际最高使用温度均为80℃。

1.2 本构模型

膨润土及其含砂混合料的力学性能是影响多重屏障系统稳定性的一个重要因素。膨润土及膨润土-砂混合料表现出了复杂的非饱和力学特性，由于试验难度大，故国外的研究大多是在常温下进行的，主要涉及吸力对含水率、剪切强度、屈服及压缩性的影响、吸力循环过程中的变形特性、应力路径相关性及非饱和渗透性等。根据试验研究结果，初步提出了有关本构模型，如Alonso等的巴塞罗那膨胀土模型、Cui等的CSC非线性弹性模型、Tang的等应力比模型等。关于温度对缓冲/回填材料力学特性的影响的研究工作较少，Gens和Laloui等在进行数值模拟时对模型参数做了修正，考虑了温度的影响。

1.3 膨胀特性

在地质处置库工程屏障体系中，缓冲/回填材料的膨胀特性是确定处置结构安全稳定与否的重要因素。国际上对于膨润土及其含砂混合料的膨胀特性已开展了很多试验研究。主要有：Motes-H等采用扫描电子显微镜检查法 （ESEM）对MX-80膨润土粉末的膨胀-收缩动力学过程进行了试验，建立了膨胀-收缩动力学模型 ；Hideo对Volclay、Kunigel-Vl、Kunbond及Neokunibond四种膨润土的膨胀特性进行了对比试验研究，并通过分析给出了一个简化的“蒙脱石的体应变”这样一个参数来对膨润土的膨胀性质进行评价；Villar等对初始含水率和初始干密度对FEBFX膨润土膨胀特性的影响进行了试验研究；Lloret等对有竖向荷载条件下FEBFX膨润土的膨胀率进行了试验研究；Haruo采用蒸汽压的方法对蒙脱石的膨胀力进行了测定，并与膨润土及其不同含砂率的混合料试验所得膨胀力的值进行了比对；Baille等对德国膨润土的压实试样的膨胀力进行了试验研究；Huang等对地下水溶液作为孔隙液的膨润土的膨胀特性进行了研究；Herbert等对美国MX-8 0膨润土试样的膨胀特性进行了试验研究；Karnland等对膨润土及其含砂混合料在不同溶液中的膨胀自愈性能、膨胀力性质进行了研究；Castellanos等用NaCl和CaCl2在溶液为孔隙液对FEBEX膨润土的膨胀力和膨胀率性质进行了试验研究。

1.4 模型实验及原位试验

进行不同尺度的缓冲/回填材料模型实验及原位实验研究是开发最终地质处置库的关键步骤。为了能够更好地了解缓冲/回填材料在实际处置库环境条件下工作性能的发展变化规律，国际上进行了很多不同尺度的模型实验和原位实验。例如，在FEBEX项目中做了一个原位实验（在瑞士的Grimsel地下实验室进行，如图1）及大量小尺寸模型实验，比利时的OPHELIE大型模型实验、日本在Kamaishi Mine做的原位加热实验（1996-1998年，如图2）、瑞典在 魧sp觟硬岩地下实验室进行的“Prototype”原位实验（2001年开始，仍在进行中，如图3）、美国在内华达州尤卡山进行的DST实验（1997-2006年，如图4）、比利时在Mol地下实验室进行PRACLAY原位实验等。在某些小尺寸的模型实验中使用了C T技术，如：M·VanGeet等利用C T研究了膨润土-砂混合料吸水后的均匀化问题[11]，K·Tanai等则使用CT探讨了膨润土填充裂隙的能力[12]。

1.5 热-力-水耦合过程的理论研究及其数值模拟

图1 FEBEX实验示意图[13]

图2 日本Kamaishi Mine加热实验示意图[14]

图3 瑞典魧sp觟硬岩地下实验室Prototype Repository示意图[15]

图4 美国Yucca Mountain Drift Scale Test示意图[16]

在处置库工作环境下，缓冲/回填材料经受着复杂的热-力-水耦合过程，合理模拟这些耦合过程对高放处置库的安全评价意义重大，故热-力-水耦合过程的研究在国际上引起了广泛的关注。目前有两个国际合作项目进行了相关研究，即：瑞典、美国、英国、日本等国开展的DECOVALEX (development of coupled models and their validation against experiments in nuclear waste isolation)和受欧盟（CEC）资助的第三次R&Dresearch ＆ development）项目，缓冲层的热-水-力耦合过程是其中一个子项目，研究重点是建立考虑热效应的三相多场耦合固结理论（即，包含热效应的非饱和土固结理论）。英国学者Thomas等对此做了系统的研究工作[7]，用有限元法模拟缓冲层的热-水-力耦合过程。西班牙学者Gens和S Olivella、澳大利亚学者N.Khalili及其他学者F.Collin， X.L.Li， J.P.Radu and R.Charlier也在做类似的工作。

2 结束语

高放废物缓冲/回填材料的研究是一个涉及膨润土主料的选择、添加剂及其配合比的优化、材料在地下水作用下的物理化学性能变化、材料厚度、形状设计、施工方法与技术等多方面的问题。需要通过室内试验、模型试验、地下实验室试验和现场原位试验进行逐步推进和研究论证。

国际上对于缓冲/回填材料的研究已取得了很多进展，而我国相关研究由于起步较晚，很多问题还有待进行更全面和深入地研究。作者期待国家相关部门能加大经费投入和支持力度，以推动我国在这一领域的研究进展，为核能事业的发展保驾护航。

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