粘土矿物无机柱撑改性及其吸附研究进展

雷明婧，朱 健，王 平，张伟丽

（中南林业科技大学 环境科学与工程研究中心，湖南 长沙 410004）

粘土矿物无机柱撑改性及其吸附研究进展

雷明婧，朱 健，王 平，张伟丽

（中南林业科技大学 环境科学与工程研究中心，湖南 长沙 410004）

粘土矿物作为良好的天然吸附材料，在环境污染治理中有着广泛的应用前景，但多数粘土矿物含有杂质，存在理化构造缺陷，这些限制了其吸附性能的发挥，柱撑改性能都很好地解决这一问题。本研究从柱撑粘土矿物的制备及其对环境污染物的吸附着手，系统综述了柱撑粘土矿物的制备工艺、制备机理和柱撑粘土矿物对污染物的吸附性能、吸附条件、吸附机制，为粘土矿物的应用与研究提供较为详尽的资料。

粘土矿物；无机柱撑改性；吸附性能；污染物

粘土矿物，如蛭石[1-5]、硅藻土[6-14]、蒙脱石[15]等，因其均具备多孔性、比表面积大、含有众多羟基、带有负电荷等理化构造特性而具有强大的吸附能力，能够较好地吸附与去除水体中的Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+、Cr6+等重金属离子及硝基苯、氯乙酸、苯胺等有机污染物，但绝大部分粘土矿物原矿都含有较多的杂质，这些杂质极大地限制了粘土矿物吸附性能的发挥，也就限制了粘土矿物在废水处理上的应用，故需要对其实施改性。粘土矿物改性方法较多，目前较为成熟的改性方法有水洗、酸洗、焙烧、钠化、钙化等常规物化方法，但这些方法改善粘土矿物的吸附性能有限，因此迫切需要寻求一种能够对粘土矿物进行深度物化改性的技术，柱撑改性技术作为一种新型的改性手段能够对粘土矿物的吸附性能进行行之有效的改善与提高，引起了众多研究人员的高度重视。

“柱撑”（pillared）技术是20世纪70年代以来发展起来的具有提高层状结构物质的层间距、稳定性、比表面积及表面活性等的一种工艺技术，是一种特殊的活化方式。柱撑粘土是由柱化剂在粘土矿物层间呈“柱”状支撑接触的新型层柱状纳米多孔材料，具有大孔径、大比表面积、耐热性好，表面酸性强等特点。在吸附环境污染物、工业催化等领域上有独特的作用。近年来，柱撑技术在粘土矿物改性上的应用越来越广泛。已有学者将柱撑技术应用于膨润土、蛭石、蒙脱石、锂皂石等粘土矿物的改性，柱撑类型有羟基铝（OH-Al）、羟基铁（OH-Ee）、羟基铁铝（OHFe-Al）、钛基、锆基及有机柱撑，最为常用的是前三类。柱撑改性的两个关键步骤为柱化剂的制备和柱撑粘土的形成，其过程影响因素较多，已有大量学者对柱撑粘土的制备过程以及柱撑改性前后粘土矿物的理化特征、吸附性能、吸附机制进行了系列研究，笔者对这些研究结果进行了总结，可为同类研究提供参考和依据。

1 柱撑粘土制备研究

1.1 柱化剂制备工艺研究

粘土矿物无机柱撑改性柱化剂的种类主要为羟基铝[16-21]、羟基铁[22-23]和羟基铁铝[24-25]，也有学者用锆化合物[26]和钛化合物[18-27]制备柱化剂，其制备工艺均为，取适量体积一定摩尔浓度的AlCl3或FeCl3在高速搅拌的情况下缓慢滴入一定体积已知摩尔浓度的NaOH或Na2CO3溶液中，滴加次序也可相反，使OH-和Al3+（Fe3+）的摩尔比为一定值，调节反应温度和反应（搅拌）时间，而后于恒定温度下水浴陈化一段时间，即可制得柱化剂。为了更好地了解和掌握无机柱撑改性柱化剂的制备方法，对已有研究中的柱化剂制备条件进行了总结（见表1）。

由表1可知，柱化剂的种类主要有羟基铝、羟基铁和羟基铝铁；制备过程中的OH-主要利用Na2CO3和NaOH获取；n(OH-):n(Al3+)均为2.4，n(OH-):n(Fe3+)有学者认为0.7最佳，也有学者认为比值为2.0最好，n(OH-):n(Al3++Fe3+)多数学者研究结果为2.4；反应时间大部分研究表明120min最佳，也有少数研究结果为60 min；对于反应温度，大部分研究采用的是室温，刘云等[17]和彭书传等[18]研究研究采用的反应温度为60 ℃，而杨维等研究表明反应温度为80 ℃时柱化剂的柱化效果最好；陈化时间多为1～2 d，只有个别研究认为陈化时间需要4 d；研究采用的陈化温度多在60～80 ℃范围内。

表1 柱化剂制备条件†Table 1 Preparation conditions of pillaring agent

1.2 柱撑粘土制备工艺研究

根据相关文献，柱撑粘土矿物的制备工艺为，先将粘土制成具有一定质量分数或质量浓度的悬浊液，而后将已经制备好的柱化剂在不断搅拌的情况下缓慢滴入悬浊液中，滴加完成后调节与控制好反应温度，继续搅拌一段时间，使其反应完全，待反应结束后，在一定的温度下陈化一段时间，之后于恒定温度下活化，活化完成后对样品进行研磨、过筛，即得柱撑粘土。表2为已有研究中柱撑粘土制备工艺条件的总结。

表2 柱撑粘土制备条件†Table 2 Preparation conditions of pillared clay

由表2可知，柱撑粘土制备过程受到柱化剂金属元素与粘土的摩尔质量比、反应温度、反应时间、陈化温度、陈化时间、活化温度和活化时间等因素的影响。多数研究表明柱化剂金属元素与粘土的摩尔质量比为10 mmol/g，个别研究认为是1～2.0 mmol/g；反应温度多控制在60～80 ℃之间，反应温度以2.0 h为宜；陈化温度与反应温度相近，其范围也在60～80 ℃之间，陈化时间1～2 h；活化温宿以105 ℃为最好，活化时间一般不超过2 h。

1.3 柱撑粘土制备机理研究

粘土矿物柱撑机理复杂，主要通过柱化剂与粘土矿物之间的反应体现，反应过程受到水解条件、柱化剂浓度、反应时间、陈化条件、搅拌温度、活化方法等因素的影响，对于柱撑机理研究早在20世纪80年代就已经开始[29-31]。Phsu[32]用羟基铝对蛭石实施了改性，研究了柱化剂与蛭石之间的反应，发现进入层间的Al的碱度远小于原柱化剂中的Al的碱度。认为羟基铝在溶液中先解体为单核铝离子，再进入蛭石层间空隙，在原位解体固定下来的同时向溶液释放H+，H+又反过来促进溶液中羟基铝聚合物的解体。Del等[33]第一次制备出了层间距为1.8 nm的聚羟基铝柱撑蛭石，得到了柱撑蛭石具有有序的堆垛排列，克服了蛭石硅氧四面体上电荷密度过高而阻碍聚羟基铝离子的选择性插层。

2 粘土矿物柱撑前后理化特征变化研究

粘土矿物在进行了柱撑改性之后，理化特征会发生变化，主要表现在层间距增大，大量羟基进入粘土层间空隙，部分金属阳离子与粘土的硅氧四面体和铝氧八面体发生同晶替换，改变粘土矿物所带电荷。这些改变均有利于粘土矿物吸附性能的改善和吸附能力的提升，研究人员主要是采用X-射线衍射对粘土矿物柱撑前后的层间距进行了研究，从中探知粘土矿物无机柱撑改性机理。

刘勇等[19]应用羟基铝对蛭石实施了改性。XRD分析结果表明，柱撑蛭石层间距为1.80 nm，比蛭石原矿增加了0.36 nm，表明蛭石已被羟基铝部分撑开，XRD分析结果还表明，直接对蛭石原矿实施羟基铝柱撑改性效果不好，需对蛭石进行酸洗、焙烧和钠化处理，这些前处理可以去除蛭石层间阳离子，同时降低层电荷，增加Si/Al比值。吴伟民等[34]用羟基铁对蒙脱石实施了柱撑改性。XRD分析结果表明，经过羟基铁柱撑后的蒙脱石层间距由原来的1.56 nm增至1.60 nm，说明羟基铁已成功植入蒙脱石层间，发挥了柱撑作用；红外光谱分析表明，羟基铁柱撑蒙脱石层间水分子弯曲振动发声了飘移，说明据羟基铁进入了蒙脱石层间空隙，导致羟基铁柱撑蒙脱石含水量增加。李益民等[23]用羟基铝、羟基铁和羟基铝铁分别对膨润土实施改性，XRD分析表明，羟基铝铁柱撑膨润土、羟基铝柱撑膨润土、羟基铁柱撑膨润土和膨润土原土的层间距分别为1.636、1.830、1.527和1.271 nm，这说明在对膨润土进行柱撑改性时，羟基铝的效果最好，其次是羟基铝铁，最差的为羟基铁。任广军等[20]用羟基铝对膨润土实施柱撑改性，XRD分析结果表明，膨润土经羟基铝柱撑改性后层间距明显增大，由原来的1.263 nm增大到1.906 nm，表明柱化剂进入了膨润土的层间空隙。彭书传等[18]用羟基铝对蒙脱石实施了柱撑改性，XRD分析表明，柱撑前后蒙脱石的层间距由最初的1.251 nm增至1.580 nm，说明柱撑效果明显。刘云等[17]研究发现，蛭石经羟基铝柱撑改性后层间距由原来的2.69 nm增大到2.85 nm，说明羟基铝在蛭石的层间发挥了作用。陈捷等[35]研究了焙烧温度对TiO2柱撑膨润土结构的影响，研究发现，柱撑膨润土的层间距与原土相比明显增大，焙烧温度的升高会导致层间距减小，原因在于温度的升高是使得柱撑膨润土发生脱水、脱羟基反应。

表3为部分粘土矿物柱撑改性前后层间距的变化。由表3可知，不同类型柱撑对同一种粘土矿物的改性效果不同，以膨润土为例，羟基铝的改性效果最好，羟基铁铝次之，羟基铁最差，原因在于Fe3+和Al3+与OH-之间的结合力不同，而这对OH-的束缚力也就不同，进而导致改性效果有所差异。从表3还可以获悉，同一种柱撑方法对不同粘土矿物改性效果也不尽相同，以羟基铝柱撑为例，用羟基铝分别对膨润土、蒙脱石和蛭石实施柱撑改性，不难发现，膨润土的改性效果最好，蛭石次之，蒙脱石最差，这主要是与各类粘土矿物理化构造有所差异所致。除了上述情况下，还存在同类柱撑方法对同种粘土矿物实施改性时，其改性效果也不一致，这是因为同种粘土矿物因产地不同，其理化特征也有差别。

表3 部分粘土矿物柱撑改性前后层间距变化Table 3 Changes of clay interlayer spacing before and after pillared

3 柱撑粘土对污染物的吸附研究

3.1 吸附性能

对粘土矿物实施柱撑改性的主要目的就是希望能大幅度地提高其吸附性能，大部分研究表明无机柱撑改性能够明显提高粘土矿物的吸附容量。孙长顺等[21]研究了EDTA络合铜在无机柱撑膨润土上的吸附行为，结果显示，羟基铁铝柱撑膨润土吸附容量由于羟基铁柱撑膨润土，原因在于Fe3+与OH-的结合力较Al3+强，束缚了OH-的活动，降低了OH-的活性，最终影响吸附作用强度。吴伟民等[34]研究表明，羟基铁柱撑蒙脱石对镉最大吸附量为27.42 mg/g，而原土只有23.56 mg/g，羟基铁柱撑蒙脱石与原土相比吸附能力得到了较为明显的提升，说明羟基铁柱撑能够改善蒙脱石的理化结构。任广军等[15]用羟基铝柱撑膨润土去吸附水中的苯胺，结果表明，最大吸附量较原土相比明显增大，由原来的14.325 mg/g增至53.191 mg/g，增大了近4倍，改性效果极为显著。刘云等[17]用羟基铝对蛭石实施了柱撑改性，并用柱撑蛭石吸附Cr3+、Cu2+、Cd2+，研究表明，柱撑蛭石对这三种重金属离子的吸附容量分别为11.19、12.79、10.51 mg/g，高于蛭石原矿的10.16、10.21、8.96 mg/g。

3.2 吸附条件

研究柱撑粘土矿物的吸附条件主要是想了解粘土矿物柱撑前后的吸附条件是否发生变化，系列研究表明柱撑前后粘土矿物的吸附条件无明显变化。曹明礼等[16]用羟基铝柱撑蒙脱石吸附水溶液中的Cr6+，研究结果表明，柱撑蒙脱石的吸附性能明显优于原土，当溶液温度为室温，初始pH值为4.0，Cr6+的初始浓度为4.0 mg/L，柱撑蒙脱石投加量为40 g/L，吸附时间为40 min时，柱撑蒙脱石对Cr6+的去除率最高，可达到90%以上。任广军等[25]研究了羟基铁铝柱撑膨润土对锌离子的吸附性能，研究发现，当柱撑膨润土投加量为20 g/L，吸附时间为60 min，pH值为自然值，锌离子初始浓度为50 mg/l，温度为25 ℃时，锌在柱撑膨润土上的吸附去除率为93.6%。杨维等[22]用羟基铁柱撑膨润土吸附Cr6+，结果表明，当吸附剂用量为4 g/L，吸附时间为45 min，pH值为6.0，Cr6+初始浓度为30 mg/L时，柱撑膨润土对Cr6+的去除率可达92.3%。

3.3 吸附机制

由于柱撑改性使得粘土矿物的理化特征发生的变化，这样可能会对粘土矿物的吸附机制及行为产生影响，因此需要对柱撑改性后粘土矿物的吸附机制进行深入研究。刘勇等[19]用羟基铝柱撑蛭石吸附磷酸根，研究发现，蛭石经柱撑改性后吸附性能明显提高，吸附过程动力学行为符合二级动力学方程，相关系数可达0.996 1，吸附平衡符合Langmuir吸附等温式，相关系数可达0.99以上。李益民等[23]研究表明羟基金属柱撑膨润土对F-的吸附符合Freundlich吸附等温式。任广军等[20]研究发现，羟基铝柱撑膨润土对苯胺的吸附符合Langmuir等温吸附模型，相关系数为0.993 6；苯胺在羟基铝柱撑膨润土上的吸附属于放热反应，吸附热值在-20.96～-29.31 kJ/mol之间，表现为物理吸附和有机质的分配作用。刘云等[17]研究发现，羟基铝柱撑蛭石对Cr3+、Cu2+、Cd2+吸附符合Langmuir吸附等温式，表现为单分子吸附，柱撑蛭石对三种重金属离子的吸附动力学行为可以用Elovich方程来描述。彭书传等[18]研究表明，羟基铝柱撑蒙脱石对的Cu2+吸附等温曲线更符合Langmuir型，相关系数达0.999，说明柱撑蒙脱石对的吸附是定点吸附，且是单分子层的吸附，吸附点直接受到晶层负电荷中心所控制。杨维等研究表明，羟基铁柱撑膨润土对Cr6+的吸附用Freundlich吸附等温式拟合具有更好的相关性，说明柱撑膨润土对Cr6+的吸附既有物理吸附，也有单分子层的化学吸附。

4 结 语

粘土矿物作为一类良好的天然吸附材料，在环境污染治理中有着自己独特的作用与优势，而无机柱撑粘土矿物的制备、结构和性能表征、柱撑机理、吸附机制以及应用研究为粘土矿物的开发利用展示了广阔的前景。尽管如此，仍需要在以下几个方面取得新的突破。研究人员目前并没有对柱化剂及柱撑粘土制备工艺条件进行深入系统研究，有必要了解和掌握柱化剂浓度、柱化剂与粘土矿物的配比、反应温度、反应时间等因素对柱撑粘土矿物制备过程及改性效果的影响。人们对柱撑机理的认识还只局限于对粘土矿物层间距的研究，柱撑机理的研究有待继续深入，应分子水平上的基础理论为基点，开展对粘土矿物柱化机理的深入研究。寻求新的柱化剂作为改性剂，制造出更高性能的粘土矿物。

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Progress on inorganic pillared modif i cation of clay mineral and its adsorptive property

LEI Ming-jing, ZHU Jian, WANG Ping, ZHANG Wei-li
(Institute of Environmental Science and Engineering Research, Central South University of Forestry & Technology,Changsha 410004, Hunan, China)

As a kind of effective natural adsorption material, clay mineral has a broad application prospects in environmental pollution control. However, most kinds of clay contain impurities, and their physicochemical structure has defects, restricting their adsorption performance. Pillared clay modif i cation is an effective solution to this problem. By commencing from preparation process of pillared clay and its adsorption on environmental pollutants, the pillared clay preparation process and mechanism, as well as the adsorption property of the pillared modif i ed clay to pollutants, adsorption condition and adsorption mechanism of pillared clay were systematically summarized, thus providing detailed information for extending research and application of clay mineral.

clay mineral；inorganic pillared modif i cation；adsorptive property；pollutants

S718.5；X52

A

1673-923X(2012)12-0067-05

2012-10-05

湖南省自然科学省市联合基金重点项目（12JJ8016）；湖南省研究生科研创新项目（CX2012B317）；环保公益性行业科研专项（200909066）；湖南省环境科学重点学科建设基金项目（2006180）

雷明婧（1987-），女，湖南常德人，硕士研究生，研究方向为水污染控制工程; E-mail：casper10262003@yahoo.com.cn

王 平（1964-），男，湖南常德人，博士，教授，博士生导师，主要从事生态学领域方面的研究；E-mail：csfuwp@163.com

[本文编校：文凤鸣]