鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

丁 潇，白志鹏，韩 斌，张杰峰

南开大学环境科学与工程学院，国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室，天津 300071

鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

丁 潇，白志鹏*，韩 斌，张杰峰

南开大学环境科学与工程学院，国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室，天津 300071

2005年3月和8月在辽宁省鞍山市8个采样点采集PM10样品，用液相色谱-质谱法分析了PM10上负载的11种多环芳烃(PAHs)，并探讨了其分布特征和来源.结果表明:鞍山市PM10中ρ(ΣPAHs)时空变化特征显著，冬季高于夏季，且工业区PAHs污染最严重;在PAHs中4环以上的组分占主导，冬季ρ(4环PAHs)较高，而在夏季ρ(5～6环PAHs)较高.运用比值法和主成分分析法对PAHs来源进行分析，发现冬季的主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放;夏季主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和炼钢工业排放等，来源较冬季复杂.机动车尾气排放对PAHs的贡献在2个季节都较为明显，冬季燃煤排放的贡献比重明显增加.

多环芳烃(PAHs);PM10;分布;来源分析;鞍山市

Abstract:Atmospheric PM10samples were collected at eight sampling sites in Anshan City in March and August 2005.The mass concentrations of 11 polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)loaded in the PM10samples were measured by LC/MSmethod，and distribution characteristics and sources of PAHs were discussed.The results showed that the total mass concentrations of PM10-bound PAHs varied temporally and spatially to a remarkable extent，with higher concentrations in winter than in summer，and the highest concentrations in the industrial area of Anshan City.PAHs species with four ormore rings comprised themost PAHs.Mass concentrations of four-ring PAHs were higher in winter，while mass concentrations of PAHs with five and six-rings were higher in summer.The sources of PAHs were analyzed using diagnostic ratio method and principal component analysis method.It was found that coal combustion，vehicle exhaust and steel industry emissions were three major sources of PM10-bound PAHs in winter. However，in addition to those source contributors，other sources such as biomass combustion m ight contribute to the atmospheric PM10-bound PAHs in summer.In summary，vehicle exhaust was recognized to be the most significant PAHs contributor in both summer and winter，while the contribution of coal combustion clearly increased in winter.

Keywords:PAHs;PM10;distribution;source analysis;Anshan City

长期以来，大气中PM10是我国工业城市的主要大气污染物之一，其所载带的多环芳烃(PAHs)对人体伤害极大，是环境中存在的一类种类多、浓度低和分布广的有机污染物.PAHs是由2个或2个以上苯环(或具有和苯环相同结构的5元环)以稠环形式相连的有机化合物，具有致癌、致畸和致基因突变的特性.PAHs除少量来自天然植被、地质尘埃和成岩作用外，大气颗粒物中的绝大部分来源于人为排放，主要来自工业污染源、交通污染源和民用污染源［1］，并且不同地区来源以及各类源的贡献也存在较大差异.目前，空气颗粒物中PAHs的来源识别、控制方法和减排技术是环境工作者共同关心的课题.

辽宁省鞍山市作为东北老工业基地的一个重要钢铁工业城市，产业结构上以冶金、采矿、建材、机械和化工等为主，重工业比例过高，支柱产业大多为高能耗、重污染行业.由于经济发展和人口不断增加，大气污染问题凸显，长期以来其首要大气污染物为PM10.笔者以鞍山市市中心及距市中心25 km左右范围内的区域为主要监测区，于2005年在该监测区内选择8个监测点采集 PM10样品，并用液相色谱-质谱联用(LC-MS)技术对其上负载的PAHs进行检测，结合比值法和主成分分析法，探讨了 PM10中 PAHs的污染分布特征及其可能来源，以期为大气污染防治提供依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

于2005年3月(采暖期)和8月(非采暖期)进行采样，每月连续采样5天.选取鞍山市8个受体监控点位，分别为监测中心站、开发区、铁西、千山、深沟寺、太平、鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂，其中前6个为空气质量监测国家控制点，后2个为在鞍山钢铁集团公司(简称鞍钢)厂区内增设的监控点.采样点分布及所属功能区见图1.

采用山东青岛崂山仪器研究所生产的2030B型中流量智能采样器，采集PM10样品，同时记录采样期间的气压、温度和采样体积等参数.颗粒物(PM10)被捕集在石英纤维膜〔Φ90 mm，(450±1)℃烘烤 2 h〕上，采样时间为 24 h，流量为 100 L/m in.采样完成后，将附着有颗粒物的石英纤维滤膜放入干燥器中恒重，24 h后用1/100 000精密电子天平称量，然后置入冰箱中-4℃避光保存.

1.2 样品前处理

将采样后的滤膜在70℃水浴条件下索氏提取16 h，用旋转蒸发器将提取液浓缩，用氮气进一步浓缩，用乙腈(HPLC纯)将浓缩液定容至1.00 m L，用 PVDF滤膜(0.2μm)过滤至样品瓶中待测.

1.3 样品分析

图1 不同功能区采样点分布Fig.1 Distribution of sampling sites in different functional districts

考虑到PAHs的毒性、其在标识污染源方面的独特作用以及在气固两相的分布情况，选择了11种PAHs进行测定，分别为菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Flu)、芘(Pyr)、苝(Per)、䓛(Chr)、苯并［k］荧蒽(BkF)、苯并［a］芘(BaP)、茚并［1，2，3-cd］芘(IcdP)、二苯并［a，h］蒽(DahA)和苯并［g，h，i］苝(BghiP).

利用液相色谱-质谱联用(LC-MS)技术进行测定.测试条件如下:LC-6A液相色谱仪(带紫外检测器)，色谱柱为LC-PAH(250×4.6 mm，5 μm)，柱温34℃，流速1.0 m L/min，波长254 nm，进样量20μL.洗脱程序如下:初始流动相A的溶液体积比为V(水)∶V(乙腈)=50∶50，保持A流动相20 m in，经过20 m in过渡到B流动相，其溶液体积比为V(水)∶V(乙腈)=0∶100;保持B流动相15 m in，经过15 min恢复至A流动相，保持A流动相5 m in.通过与标准物质的色谱峰保留时间和NIST中标准质谱图相比进行定性分析，利用外标法对待测物质进行定量测定.

采用标准贮备液稀释的方法配制标准溶液.各种PAHs物质纯度为95% ～99%.其中芘的标准贮备液用高纯晶体溶解于优级纯苯中配制，其他10种PAHs标准贮备液为EPA610标准混合溶液(分类号48743，Supelco公司).

2 结果与讨论

2.1 PM10中ρ(PAHs)的分布特征

2.1.1 ρ(ΣPAHs)特征

所选的11种 PAHs除䓛外，均属于美国国家环境保护局(US EPA)推荐优先控制的PAHs，且均被检出(见表1).

表1 监测期间各采样点的ρ(PAH s)平均值Table 1 Averagemass concentration of PAHs in heating and non-heating period at different sampling sites

鞍山市 PM10中 ρ(ΣPAHs)为1.37～815.00 ng/m3，平均值为128.00 ng/m3，最大值出现在冬季(采暖期)的鞍钢烧结厂(2005年3月9日)，最小值出现在夏季(非采暖期)的千山(2005年8月13日).

苯并［a］芘具有强致癌性，因此国内外都有相应的大气环境质量标准.我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)规定，PM10中ρ(苯并［a］芘)不得超过10 ng/m3［2］.由表1可知，冬季开发区、太平、鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂4个采样点的ρ(苯并［a］芘)日均值均超过GB 3095—1996，超标率分别为16.0%，32.8%，76.9%和6.3%;夏季只有鞍钢二炼钢厂的ρ(苯并［a］芘)日均值超标，超标率为73.3%.由此可见，鞍山市冬季的苯并［a］芘污染较严重，且鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂的污染更严重.相对于世界卫生组织(WHO)推荐的国际标准1 ng/m3，所有采样点的苯并［a］芘污染均超标.

2.1.2 PAHs时间分布特征

各ρ(单体PAHs)夏季为0.15～13.10 ng/m3，冬季为1.74～145.00 ng/m3，冬季明显高于夏季(见图2).监测期间PM10中ρ(ΣPAHs)夏季平均值为44.50 ng/m3，冬季平均值为236.00 ng/m3，且ρ(ΣPAHs)与日均温度呈明显负相关，日均温度越高，其值越低(见图3).

图2 PM10中11种PAHs质量浓度的季节性分布Fig.2 Seasonal variety of 11 PAHs mass concentration in PM10

图3 PM10中ρ(ΣPAHs)与日均温度的关系Fig.3 Relationship between environmental temperature and total PAHs mass concentration

由图2可看出，冬季ρ(荧蒽)明显升高，荧蒽是由燃煤排放PAHs的代表物质之一，可见燃煤是PAHs的一个主要来源，鞍山冬季采暖时间较长，燃煤量较大，由此造成了PAHs排放和污染加重.同时，由于冬季机动车冷启动燃烧效率降低，也会加大颗粒物及负载在颗粒物上PAHs的排放量［3］.

冬季容易形成逆温层天气，大气扩散能力弱，加重了PAHs污染;而夏季温度高，强光照射下一些高分子量反应活性强的PAHs可能会由于光化学反应而降解增强，导致了相对较弱的源排放.当温度升高时，颗粒物中PAHs易通过挥发损失进入气相中，致使颗粒物中ρ(PAHs)降低，而温度降低时，颗粒物中PAHs因为不易挥发而较多存留于颗粒物上［4］.

2.1.3 PAHs空间分布特征

鞍山市8个采样点在夏季和冬季的PAHs污染水平见图4.由图4可知，冬季(采暖期)PAHs污染水平为鞍钢烧结厂 ＞太平＞鞍钢二炼钢厂＞开发区＞铁西＞监测中心站＞深沟寺＞千山;夏季(非采暖期)为鞍钢二炼钢厂＞鞍钢烧结厂＞铁西＞太平＞开发区＞监测中心站＞深沟寺＞千山.

鞍钢二炼钢厂和鞍钢烧结厂是设置在鞍山钢铁集团公司(鞍钢)厂区内的监控点，这2个采样点的ρ(ΣPAHs)在冬、夏季都最高，说明鞍山市钢铁冶炼造成的污染比较突出，体现了鞍山市钢铁冶炼型污染的特点.

图4 8个采样点的ρ(ΣPAHs)分布Fig.4 The mass concentration of total PAHs at 8 samp ling sites

太平位于工业居民混合区，其冬季的PAHs污染程度超过了鞍钢二炼钢厂，原因可能为其工业排放和取暖燃煤排放联合作用所致;夏季因为燃煤影响降低，其污染程度也相对减轻.铁西作为工商业混合区，受工业排放和机动车尾气排放影响较大，夏季的污染程度仅次于鞍钢二炼钢厂和烧结厂，而冬季由于其受燃煤排放影响变化较小，污染程度则相对较轻.监测中心站和深沟寺均位于居民区，冬、夏季 PAHs污染都较轻，千山为对照点，污染程度最小.PAHs在不同功能区的总体分布:冬季为工业区 ＞工业居民混合区 ＞工商业混合区＞居民区 ＞对照点;夏季为工业区 ＞工商业混合区＞工业居民混合区＞居民区＞对照点.

由图4可知，设在鞍钢厂区内的2个采样点和其余采样点在冬季的PAHs污染程度差异比夏季小，可能是冬季存在采暖燃煤排放所致.据此可判断，冬季燃煤排放对PM10中PAHs浓度有很大贡献.

2.1.4 PM10中不同环数PAHs分布特征

图5 不同环数PAH s占ΣPAHs的比例Fig.5 Percentages of PAHs with different rings

将11种单体PAHs归一化处理后可以看出，不同环数的PAHs含量存在明显差异.由图5可知，含量较大的组分环数均较高，即4环以上的PAHs占绝 对 优势，占 ρ(ΣPAHs)的 93%，其 中ρ(4环PAHs)最高，占 ρ(ΣPAHs)的 58%; ρ(5环PAHs)和ρ(6环PAHs)相差不多;3环PAHs只占很小比例.夏季 ρ(4环PAHs)和ρ(5环PAHs)均较高，分别占ρ(ΣPAHs)的36%和32%，荧蒽为第一优势组分;其次为6环PAHs，占ρ(ΣPAHs)的29%;3环PAHs占3%.冬季ρ(4环PAHs)显著增高，占ρ(ΣPAHs)的61%，苝为第一优势组分;ρ(5环PAHs)和ρ(6环PAHs)相近，分别占ρ(ΣPAHs)的16%和15%;3环PAHs只占8%.冬季和夏季的一个明显差别为，冬季中低环(3～4环)PAHs含量比夏季高，而高环(5～6环)PAHs含量较夏季低.这与吴水平等［5］和赵淑莉等［6］得到的结论十分相似.通常高分子量即4环及其以上的PAHs主要是化石燃料高温不完全燃烧的产物，由于2个季节的样品中都富含4环及4环以上的PAHs，可分析出鞍山市大气污染源的一个重要来源为化石燃料的高温燃烧.

造成不同环数PAHs含量季节性变化的原因可能与污染源类型有关.由图6可知，冬季样品中燃煤的代表物质——荧蒽和芘的含量很高，说明冬季燃煤源排放占有较大比重［7-8］;其次，二苯并［a，h］蒽和苯并［g，h，i］芘的含量也较高，说明机动车尾气排放也有一定贡献［9-10］.而夏季样品中二苯并［a，h］蒽，苯并［g，h，i］芘和苝的含量均明显增高，表明机动车尾气排放造成的污染比重夏季比冬季有所提高［9］;荧蒽和芘在夏季依然有较大含量，表明夏季仍然存在燃煤排放，但其造成的污染比重较冬季而言相对降低［7-8］.

图6 各采样点ρ(单体PAHs)占ρ(ΣPAHs)比例Fig.6 Percentage ofmass concentration of individual PAHs at different sampling sites

低环PAHs由于具有较低的亨利常数和蒸汽压，更易进入气相中，因此在颗粒物中含量较少;而高环PAHs(分子量为202～278)挥发性较差，在颗粒物中含量较高［11-12］.

2.2 PM10中PAHs的来源和解析

2.2.1 比值法

大气环境中PAHs除极少数由自然界动植物合成以外，主要来源于煤、石油和木柴等燃料的不完全燃烧［13］.由于燃料种类和燃烧条件不同，生成的PAHs组成和相对含量也有差别.大气中PAHs的组成受多种因素影响，包括源排放特征及强度、燃烧温度、空气/燃料比和传输过程中环境条件的变化等［14］，但一些 PAHs之间的相对含量往往较稳定，因此，可以根据PAHs的特征比值来定性判断来源.

笔者利用比值法定性辨识鞍山大气 PM10中PAHs的污染来源.筛选7个比值(见表2)作为依据进行来源识别.各采样点PAHs的特征比值见表3.

由表 2，3可 知，在 冬 季，根据 ρ(芘)/ ρ(苯并［a］芘)，ρ(菲)/ρ(蒽)，ρ(荧蒽)/ρ(芘)，ρ(茚并［1，2，3-cd］芘)/〔ρ(茚并［1，2，3-cd］芘)+ ρ(苯并［g，h，i］苝)〕4个比值，各采样点的主要污染来源均可判断为机动车尾气排放，包括柴油燃烧和汽油燃烧 .根据ρ(苯并［a］芘)/ρ(苯并［g，h，i］苝)判断，除开发区、铁西和鞍钢二炼钢厂为机动车尾气排放(柴油燃烧)外，监测中心站、千

山、深沟寺、太平和鞍钢烧结厂均为燃煤排放.根据ρ(荧蒽)/〔ρ(芘)+ρ(荧蒽)〕判断，除个别值无法归类外，各采样点的主要污染来源均可判断为燃煤排放.由此可见，冬季的主要污染源为燃煤排放和机动车尾气排放.

表2 各种PAH s来源特征比值Table 2 Diagnostic ratios of PAHs from different pollution sources

表3 各采样点特征比值Table 3 Diagnostic ratios of PAHs at different sampling sites

根据ρ(苯并［a］芘)/ρ(苯并［g，h，i］苝)判断，夏季监测中心站、千山、深沟寺、太平和鞍钢烧结厂5个采样点的主要污染源为燃煤排放;其余采样点为机动车尾气排放(柴油燃烧).根据ρ(芘)/ρ(苯并［a］芘)判断，鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂的冬季比值小于1.00，为燃煤排放;其余采样点为机动车尾气排放.根据ρ(菲)/ρ(蒽)判断，开发区、鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂为燃煤排放;铁西、太平和深沟寺为机动车尾气排放(汽油燃烧).根据ρ(荧蒽)/ρ(芘)判断，监测中心站、鞍钢烧结厂和鞍钢二炼钢厂的主要污染源为燃煤排放，而开发区、千山、深沟寺、太平和铁西有石油源输入.根据ρ(荧蒽)/〔ρ(芘)+ρ(荧蒽)〕和ρ(茚并［1，2，3-cd］芘)/〔ρ(茚并［1，2，3-cd］芘)+ ρ(苯并［g，h，i］苝)〕判断，除铁西的 ρ(荧蒽)/〔ρ(芘)+ρ(荧蒽)〕在汽油燃烧和焦炉之间，判断为二者的混合排放外，其他采样点都在机动车尾气排放的特征比值范围内.根据ρ(苯并［a］芘)/〔ρ(苯并［a］芘)+ρ(䓛)〕判断，开发区、千山和太平为生物质燃烧排放;其他采样点则为机动车尾气排放(汽油燃烧或者柴油燃烧).夏季主要污染源有燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和石油输入等，来源较冬季更复杂.

2.2.2 主成分分析法

利用 SPSS软件对鞍山市冬、夏季 PM10中的PAHs的来源进行主成分分析，方差极大旋转后的因子荷载矩阵见表4.不同的燃烧源可产生不同的特征化合物，因此，可以根据各组分的因子载荷结果来判断PAHs的来源.

表4 主成分分析法因子载荷矩阵表Table 4 Rotated componentmatrix of PCA

由表4可知，冬季共解析出3个因子.因子1中芘、䓛和苯并［g，h，i］苝的负载较高，其中芘和䓛在高温加热中产生量较大，且均为燃煤排放的标识物［17，21，28-29］，故因子1判断为燃煤排放.因子2中苝、苯并［a］芘和茚并［1，2，3-cd］芘负载较高，其中苯并［a］芘和茚并［1，2，3-cd］芘均为汽油燃烧的标识物［21，28］，此外，柴油燃烧的标识物之一苯并［k］荧蒽［28，30-31］也有较高负载，则可将该因子视为机动车尾气排放.因子3中菲、蒽和二苯并［a，h］蒽有较高负载，其中菲和蒽是炼钢工业排放的主要标识物［28］，结合鞍山市的基本情况，判断为炼钢工业排放.

夏季共解析出4个因子.因子1中苯并［g，h，i］苝和茚并［1，2，3-cd］芘的负载较高，且均为汽油燃烧的标识物，此外䓛负载也相对较高，说明柴油车也有部分排放［32-33］，据此判断为机动车尾气排放.因子2中菲和苯并［k］荧蒽负载较高，菲在高温加热和焚烧中产生量较大，此外，荧蒽的负载也相对较大，菲和荧蒽都是木质燃烧源标识物［17，21，28-29］，则将该因子判断为木质燃烧排放.因子3中芘和荧蒽负载最大，可判断为燃煤排放［17，21，28-29］.因子4中䓛和苯并［a］芘负载最大，判断为炼钢工业排放［28］.

主成分分析的结果和比值法的结果基本相同.鞍山市PAHs的污染源主要为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放，其污染类型可判断为煤烟和钢铁冶炼复合型污染.

3 结论

a.鞍山市 PM10中 ρ(ΣPAHs)为 1.37～815.00 ng/m3，平均值为128.00 ng/m3，其分布有显著季节特征，冬季高于夏季;且与温度呈明显负相关.单体PAHs也呈明显的季节性变化.

b.PAHs在不同功能区的总体分布:冬季为工业区＞工业居民混合区 ＞工商业混合区 ＞居民区＞对照点，夏季为工业区 ＞工商业混合区 ＞工业居民混合区 ＞居民区＞对照点.

c.样品中不同环数 PAHs含量存在明显差异，4环以上的PAHs占绝对优势，占ρ(ΣPAHs)的93%，其中4环PAHs含量最高，占ρ(ΣPAHs)的58%;5环和6环 PAHs含量相差不多，3环PAHs只占很小比例.冬季中低环(3～4环)PAHs含量较高，而夏季高环(5～6环)PAHs含量高.

d.运用比值法对PAHs来源解析表明，其污染冬季主要来源于燃煤排放和机动车尾气排放;夏季主要来源于燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和石油输入等，较冬季更复杂.主成分分析法指出，鞍山市PM10中PAHs的冬季污染源主要为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放，夏季为煤烟排放、机动车尾气排放、炼钢工业排放以及木质燃烧排放，和比值法的结果大致相同.

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Po llution Characteristics and Source Ana lysis o f PAHs in PM10in Anshan City

DING Xiao，BAIZhi-peng，HAN Bin，ZHANG Jie-feng
State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution and Control，College of Environmental Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300071，China

X51

A

1001-6929(2011)02-0162-10

2010-09-16

2010-10-14

国家环保公益性行业科研专项(200709048)

丁潇(1986-)，女，山东东阿人，nkdingxiao@gmail.com.

*责任作者，白志鹏(1969-)，男，辽宁沈阳人，教授，博士，博导，主要从事城市空气污染控制研究，zbai@nankai.edu.cn