中国工程物理研究院同位素技术研究与应用进展

张华明，罗顺忠，刘国平，钟正坤

（中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900）

1980年，在傅依备院士倡导下，中国工程物理研究院核物理与化学研究所依托300号反应堆的高功率运行和强放热室的建成，成立了同位素技术研究室，开展了放射性同位素的制备技术与应用研究，在早期得到了肖伦院士的支持与帮助，逐渐发展成为国内同位素技术研究和产品供应的重要力量。

1 同位素制备技术研究与生产

300号堆照天然 MoO3制备99Mo：每个靶35g用光谱纯的天然MoO3，在中子注量率为4×1013／（cm2·s）下辐照4d，可获得 37～74MBq（100～200mCi）的99Mo，制备 37～185MBq（100～500mCi）级的99Mo－99Tcm发生器（Al2O3柱）供医院临床使用。

在同样孔道条件下，照射40g光谱纯的Te2O3，单个靶可获得185～370MBq（500～1 000mCi）的131I。早期采用酸性条件下蒸馏工艺，耗时长达10h，收率低仅为70%。后改为干法蒸馏工艺，设计加工了干法蒸馏装置，单次可获得74GBq（2Ci）以上的131I，时间仅为3～5h，收率达到95%以上。利用300号堆所制备的放射性同位素列于表1。

除了99Mo和131I这两种重要的医用同位素外，还利用天然靶料生产未经分离的科学研究用同 位 素 如24Na、32P、169Yb、198Au、169Er、103、109Pd、153Sm 和166Ho等。

表1 利用300号堆制备的放射性同位素

2 放射源研发、生产及同位素仪器仪表

2.1 放射源研发与生产

放射源研发以60Co、192Ir、63Ni、241Am 为主，生产60Co、192Ir时，一般以天然金属材料入堆辐照，获得μCi～mCi级放射源，可作科研、仪表需要的低比活度源。通过电沉积工艺制备235U放射源，还生产了55Fe穆斯堡尔谱仪用源。63Ni、241Am源则需利用进口原料制备，这两种源一直是本所主要的放射源产品。63Ni源采用电镀工艺将63Ni镀在衬底上，密封成为合格的科学研究用或仪器仪表用源。241Am源采用粉末冶金加滚轧工艺制备，其结构示于图1，源强一般为μCi级，用于火灾报警器。本所制备的放射源列于表2。

2.2 同位素仪器仪表

图1 241 Am 源结构图［1］

表2 本所制备的放射源

针对医用同位素和放射性药物生产与使用过程中都要设计将大剂量的产品分成小包装，且医用同位素和放射性药品一般为液体，为方便操作，发明了放射性液体分装装置，其示意图示于图2。该装置可连续分装30个以上样品，每份体积从0.1～5mL，体积误差±3‰。

在乏燃料后处理工艺研究中，通过取样分析各工艺流程阶段强放射性料液中235U、239Pu等多种核素的含量，可获得不同工艺参数下目标核素在无机相／有机相中的分配系数等数据，为流程参数的优化和工艺流程的建立提供指导，因此，如何实现在强电离辐射环境中对强放射性料液取样的准确度是影响分析数据可信度的关键。针对这种特殊条件下的取样需要，研发了放射性液体工程样品分装装置，其结构示于图3。

此装置一次取样的时间平均耗时约5.5min，每次取样平均误差为0.72%，防辐射设计使用寿命达到10a。

图2 放射性液体自动分装装置图［2］

图3 放射性液体工程样品分装装置［3］

3 放射性药物研发与生产

放射性药物的基础研究工作一直是本研究所的重要方向，本所早期研发的放射性药物列于表3。这些药物中部分已进入临床应用，部分曾经在医院试用，部分进行到动物试验。

3.1 153Sm 、186，188 Re的配位化学研究

开展了核素标记的系列亲骨性络合物研究，系统研究了153Sm－DTPA 及153Sm－EDTB（N，N，N，N－四（2－苯并咪唑甲基）－乙撑二胺）的标记条件及测试方法，对153Sm标记的氨基羧酸和氨基磷酸配合 物 的 构 效 关 系 以 及153Sm 、186，188Re配合物骨摄取机理进行了探究，尤其是稳定常数与骨摄取量之间的相关性，表明稳定性高的153Sm配合物（如153Sm－DTPA和DOTA）骨摄取很低，而稳定性低的络合物骨摄取高。153Sm－氨基磷酸配合物在动物体内有较高的骨摄取，其配合物稳定性与骨摄取之间无相关性［4，5］。

3.2 186，188 Re－TDD衍生物肝肿瘤治疗药物

用186，188标记TDD衍生物的碘化罂粟溶液，通过腹腔静脉注射到VX－12培养的兔肝肿瘤模型中，获得了良好的肿瘤显像效果和一定的疗效。兔肝肿瘤模型活体解剖肝肿瘤示于图4，其组织活检结果示于图5，用186，188Re治疗后的显像结果示于图6。

表3 本院开发的同位素制品及药物

图4 活体解剖肝肿瘤

图5 肝肿瘤组织活检光镜结果

图6 186，188 Re－TDD衍生物用于栓塞治疗兔肝肿瘤模型显像［6－8］

3.3 125I－种子源研制

采用钯化法制备125I源芯，实现快速高效的125I吸附，批量生产时，125I的利用率为92%以上，同批次种子源的放射性活度偏差为±5%，平行性好，操作简便、耗时短。研发了专门用于125I源芯装入钛管和焊接密封的自动设备［9］。

4 辐射伏特效应同位素电池研发

选择技术成熟的单晶硅作为换能单元材料，通过MCNP程序和已发表的数据作为主要参数，确定了单晶硅掺杂浓度、结构参数，采用63Ni作为放射源，制备了与63Ni相匹配的换能单元，研究了放射性同位素的加载和电池封装工艺，获得了辐伏效应微型同位素电池的原型样机（图7）。

此原型样机在常温下的电学参数为Isc＝5.97nA，Voc＝88.0mV，Pmax＝0.255nW。同时，实验制备的一个63Ni驱动的辐伏同位素电池原型样机的I－V特性在220d内实现稳定输出。

图7 辐伏同位素电池原型样机［10－14］

5 未来的研究工作展望

本所300号反应堆和强放操作热室已于2008年全面停止运行，正在进行退役工作。新建的CMRR于2011年6月已经达到满功率运行，配套的同位素生产线将在2013年竣工，放射性同位素（制品）的研制、生产和应用研究工作将展开新的局面。在全球医用同位素生产形势十分严峻和市场供应短缺的现状下，新建的规模化同位素生产设施和多年沉积的放射性同位素（制品）研究与生产、应用成果，将在我国医用同位素的稳定供应和促进我国同位素产业发展中起重要作用。

在未来5～10年内将开展一下工作。

1）在医用同位素原料和放射性药品生产方面，在生产线投产的初期，计划生产裂变钼［99Mo］酸钠、裂变碘［131I］化钠、碘［125I］化钠三个主要原料产品，预计年产量分别为74、148、3.7TBq（20 000、4 000和100Ci）。利用自制原料和／或外购原料生产放射性药品，提供市场急需的裂变型99Mo－99Tcm发生器、碘（131I）化钠注射液等产品。

2）加强放射性药物研究基础研究，将近年来积淀的研究成果转换成产品。开展对153Sm、186，188Re、177Lu等金属核素和32P、131I等非金属核素的放射性药物的产品开发与应用研究，建立规模化和系列化放射性药物研制与生产基地。

3）逐步建立核仪器仪表用放射源制备能力，连续 向 国 内 提 供60Co、192Ir、137Cs、147Pm 等 放射源。

4）放射性同位素标记化合物与示踪剂研制与应用研究。

正像肖伦院士所倡导的那样，放射性同位素技术具有先进性、交叉性和不可替代性，因此，今后将利用正在建设的强放实验室、配套的工艺与测试设备以及CMRR等资源，充分利用计算机技术发展的成果，开展先进的同位素制备与应用技术研究，为我国的科学研究、国防、医学、工业等提供优质的同位素产品，促进科技创新，满足国民的健康需求。

［1］ 张华明.放射源的制备技术及其应用［J］.同位素，2009，22（1）：54－59.

［2］ 聂诗良，李磊民，徐建，等.放射性同位素自动分装系统的研制［J］.同位素，2005，18（4）：193－196.

［3］ 刘国平，席治国，聂诗良，等.一种瓶装放射性液体自动取样装置的研制［J］.核科学与技术，2011，4（3）：201－205.

［4］ 王关全，魏洪源，罗顺忠，等.ReN核配合物制备新方法研究［J］.同位素2008，21（1）：25－28.

［5］ 王关全，罗顺忠，杨玉青，等.153Sm 标记二膦酸配体及其在羟基磷灰石上的吸附［J］.同位素2003，16（3－4）：205－207.

［6］ Wang Guan－Quan，Zhang Ji，Luo Shun－Zhong，et al.Synthesis and primary biological evaluation of188ReN－NEMPTDD［J］.Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，2008，277（2）：365－369.

［7］ Wang Guanquan，Wei Hongyuan，Luo Shunzhong.Preparation and primary biological evaluation of novel nitrido－188Re complexes／lipiodol［J］.Nuclear Science and Techniques，2008，19：223－229.

［8］ 王关全，罗顺忠，杨玉青，等.三苯基膦还原制备ReOCl3（PPh3）2的研究［J］.核化学与放射化学，2002，24（4）：243－245.

［9］ He Jiaheng，Jiang Lin，Li Xingliang，et al.Preparation of the radioactive core of iodine－125seed［J］.Nuclear Science and Techniques，2009，20：231－234

［10］罗顺忠，王关全，张华明.辐射伏特效应同位素电池研究进展［J］.同位素，2011，24（1）：1－11.

［11］王关全，杨玉青，张华明，等.辐射伏特效应同位素电池换能单元设计及其性能测试［J］.原子能科学技术，2010，44（4）：494－498.

［12］王关全，杨玉青，张华明，等.氚钛片辐照硅基半导体器件电学输出性能［J］.同位素，2009，22（4）：218－220.

［13］Wang Guanquan，Hu Rui，Wei Hongyuan，et al.The temperature effect of the electrical performances of betavoltaic cell［J］.Applied Radiation and Isotopes，2010，68：2 214－2 217.

［14］胡睿，张华明，熊晓玲，等.小体积化学镀镍工艺［J］.电镀与涂饰，2009，28（8）：27－29.