氙气样品的点源效率函数法HPGe谱仪测量

田自宁 欧阳晓平 黄雄亮 周崇阳 张 洋 申茂泉 杨晓燕

1 (清华大学工程物理系 北京 100084)

2 (西北核技术研究所 西安 710024)

测量氙气体通常采用β-γ符合法或平面HPGe γ能谱法[1–3]。β-γ符合法用符合技术降低本底以提高氙探测灵敏度；HPGe γ能谱法则由氙同位素特征γ射线确定活度，此法设备简单，能量分辨率高，被各国核素实验室广泛使用，而HPGeγ能谱法的关键是确定探测器对氙气放射源的探测效率[4]。然而，实际工作中遇到的气体源有各种几何形状，不可能对每种形状的气体源都制作标准源进行相对法测量，须进行HPGe探测器点源效率函数及其参数的确定[5]。本文用点源对不同高度空样品盒进行效率刻度研究，通过点源对不同高度样品的不同半径进行效率刻度，确定点源峰效率随空样品盒高度和半径变化的函数参数，对点源效率函数进行数值积分，确定了Φ63.50 mm×16.66 mm 的氙气样品峰效率值，并与蒙卡计算结果以及b-g符合测量结果进行比较，结果较好。

1 基本原理

体源样品多为圆柱状，可视作点源集合。设圆柱状源与圆柱型HPGe探测器同轴，则装样容器内的点源位置可用柱坐标(半径r,高度h)表示。设样品体积为V，高度为H，截面积为S，则能量为Eγ的γ射线峰探测效率εVP(Eγ,H)为体积元的 γ峰效率的积分[6]

对任一高度h，点源效率与r的关系用高斯函数拟合，高斯峰址在r=0处，则可得式(2)[6]：

式中，是探测器对点源的探测效率；是r=0时的峰效率；Γ(h)是高斯函数的半高宽；Eγ为γ射线能量；r是源-探测器轴线距离；h是源-探测器表面距离。

对于一定高度，点源峰效率随半径ri变化的函数可由半经验公式表示：式中，a、b、c是待定系数，可由点源峰效率的实验值与半径进行最小二乘法拟合得到。令ri=0，由式(3)可得，则高斯函数半宽度ri满足如下方程：

解得ri的正根，即为高斯函数的半高宽Γ(h)的一半。离晶体较近时的实验数据有偏差，本实验选取25、20、15、10 mm高度Γ(h)值。Γ(h)与点源高度的关系可用如下半经验公式拟合

式中，a1、a2是待定系数，由Γ(h)和高度作最小二乘法拟合得到。r=0时的峰效率为[7]：

式中，a3、a4、a5可由r=0时的点源峰效率实验值和高度根据最小二乘法拟合得到。

2 实验方法

2.1 实验仪器

超低本底HPGe γ谱仪系统，Φ70 mm×30 mm探测器，效率为35.6%，分辨率为1.79 keV@1332.5 keV; 铅屏蔽体厚度为16.5 cm，20–1500 keV的积分本底计数率为 0.95 cps; 用 CANBERRA公司的DSA1000多道谱仪(8192道)和Genie 2000能谱获取与分析软件进行能谱获取、计算峰面积及统计涨落。所用标准点源为241Am(589.2 Bq)、137Cs(469.7 Bq)和60Co(360.1 Bq), 它们的斑径均为3.0 mm，由中国原子能科学研究院制作，出厂日期2008年9月11日。上述点源活度的不确定度依次为2.1%、2.1%和2.2%，是系统实验误差的主要来源。薄膜点源有很薄的吸收层，但氙同位素的 γ射线最低能量为 81 keV，该吸收层对它们的吸收可忽略不计。

2.2 样品制备与测量

用 5个Φ75 mm聚乙烯样品盒，高度分别为P=5、10、15、20、25 mm。在样品盒半径上，从中心到边缘六等分，编号为N=0、1、2、3、4、5。将样品测量点编号为P-N。在不同高度，将点源置于设定测量点进行测量。空样品盒有2.0 mm的吸收层，氙样品盒底为1.14 mm厚的碳纤维。

3 结果与讨论

由能谱得到的核素能峰的全能峰计数，按ε(ri)=N/(APγt)计算点源探测效率，式中，N表示峰计数；A表示点源活度(Bq)；Pγ表示γ射线发射率(其中241Am、137Cs、60Co 的 59.54、661.66、1 173.2、1 332.5 keV γ射线的发射率分别为0.359、0.851、1.00、1.00)；t表示测量时间(s)。点源峰计数率的某次测定结果如表1所示。

由表1数据，用式(3)、(4)计算Γ(h)，再拟合式(5)、(6)中的待定参数，结果见表2。

表1 点源峰计数率实验数据Table 1 Full energy peak count rates(cps) of point sources.

表2 点源效率函数参数拟合结果Table 2 Fitting results of parameters in the efficiency function.

由表 2，把系数和能量进行最小二乘拟合，系数a1–a5和γ射线能量的关系分别为：

由此可算得到氙同位素各 γ射线所对应的系数，见表 3。由表 3，氙气效率函数的参数对半径31.75 mm和高度16.66 mm的气体氙样品进行式(1)积分，求得氙气体样品的探测效率如表4所示。

表3 氙气同位素效率函数参数计算结果Table 3 Calculation results of parameters in the xenon gas isotope efficiency function.

表4 氙气体样品函数积分探测效率值Table 4 Function integration detection efficiency of xenon gas samples.

由于圆柱状氙气样品的半径(31.75 mm)略小于晶体半径(34.70 mm)，样品盒侧壁(不锈钢材质)对射向晶体边缘的射线探测效率有些影响；而点源效率函数技术则未考虑样品盒侧壁对射线探测效率的影响，故用蒙卡法对点源效率函数结果进行校正。先模拟有侧壁样品盒(不锈钢)的探测效率，再模拟无侧壁时的探测效率，从而得到该点源效率函数的校正因子。

为验证上述方法，从反应堆废气中采集2个氙气样品，1#样品分别在两个g谱仪实验室测量系统进行分析，2#氙气样品在一个g谱仪实验室和禁核试北京放射性核素实验室的b-g符合测量系统进行分析，结果见表5。对于1#样品，两个g谱仪测量效率分别由蒙特卡罗模拟分析计算和点源效率函数分析计算给出，用点源效率函数法的结果和蒙卡法计算结果偏差为–7.12%，在不确定度范围内。对于2#样品，用点源效率函数和和b-g符合测量系统测量结果的偏差为 1.29%，在不确定度范围内。因此，该点源效率函数技术方法是有效可行的。

表5 采集氙气样品的不同方法测量结果Table 5 Activity of collected xenon samples analyzed by different methods.

4 结语

本文的点源效率函数主要优点有：

(1) 可直接计算氙气样品的探测效率；

(2) 气体样品密度小，对射线的衰减可忽略不计，故无需作自吸收校正，则用效率函数可计算任意形状和尺寸的气体样品的探测效率；

(3) 理论计算及蒙卡模拟存在晶体尺寸不确定的因素[7–9]，点源效率函数不涉及晶体尺寸的问题，因此不存在由于晶体尺寸不确定所带来的误差。

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4 复旦大学, 清华大学, 北京大学. 原子核物理实验方法.北京: 原子能出版社, 1985: 344 –345 Fudan University, Tsinghua University, Beijing University.Nuclear experimental methods. Beijing: Atomic Energy Press, 1985: 344 –345

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8 Jonas Boson, Göran Ågren, Lennart Johansson. A detailed investigation of HPGe detector response for improved Monte Carlo efficiency calculations[J]. Nucl Instr Meth,2008, A587: 304–314

9 Van Riper K A, Metzger R L, Kearfott K J. In:Proceedings of the Topical Meeting on Radiation Serving Society, Santa Fe, NM, April 2002