SF6示踪检测大型容器的动态泄漏

羊衍秋 杨通在 郝樊华 罗顺忠 何玉晖 姜 涛 杨 亮

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所 绵阳 621900）

核材料在爆炸冲击波作用下的物理性质研究，一般需在密封性很好的容器内进行，以尽量降低放射性物质(气体或气溶胶)泄漏对实验人员和环境的危害。密封容器投入使用前，需掌握其可能泄漏点的爆炸后泄漏率的动态变化，确定实验密封点的密封情况，评估实验周边环境状况和工作人员接近容器进行后续操作的时间等。

气体示踪技术是研究气体运动、质量传递等规律的常用方法，广泛应用于大气污染物扩散和传输研究、建筑物通风设计、泄漏检测等领域[1]。示踪剂选择是泄漏检测示踪技术的前提，示踪剂需满足无毒、大气本底低、分析灵敏度高、化学惰性等条件[2]。SF6的化学稳定性和热稳定性好，有较强的抗辐射能力(特别对 α射线)、大气本底较低、气相色谱-电子捕获检测器(GC-ECD)分析灵敏度高[3]，是优良的非放射性气体示踪剂[3–6]。本文以 SF6为示踪剂，检测了炸药在一 9 m3容积的实验容器内爆炸后，容器主要密封部位的泄漏率及其动态变化。

1 泄漏检测实验

1.1 基本原理

图1是被检容器密封部位示意图，各焊缝均已通过无损探伤，容器共有4个法兰密封部位，1#部位为Φ600 mm入孔，其余为Φ300 mm的工艺口，均采用特制橡胶圈密封。实验前分析认为，内爆后泄漏主要在4个密封法兰部位，故对它们作动态密封性能考核。

SF6的热分解温度约为500℃, 炸药起爆后容器内的最高温度可达上千度，示踪剂大量分解。为获得示踪剂的泄漏率Qtracer(L/h)，需知爆后容器内示踪剂的存活率ρtracer。因此，在容器内定量投放不会分解的第二示踪剂Kr，采集爆后容器内气体，测定其SF6和Kr浓度，用下述方法确定泄漏示踪剂的存活率及示踪剂的剩余量Vtracer,A(L)。

图1 动态密封考核容器示意图Fig.1 Schematics of the dynamic leakage test container.

设泄漏示踪剂SF6的投放量为Vtracer(L)，Kr的投放量为VKr(L)。爆后容器内示踪剂浓度(体积分数)分别为φtracer和φKr；各示踪剂的大气本底分别为φtracer,B和φKr,B。

定义示踪剂浓度系数η为投放单位体积示踪剂引起容器内示踪剂浓度的增量。

则爆炸后泄漏示踪剂存活率为：

控制示踪剂投放量，使爆后容器内示踪剂浓度满足φtracer>>φtracer,B，则式(2)可简化为：

SF6示踪剂的剩余量为：

密封集气室用高纯氮气清洗后定量充入体积为VN(L)的高纯氮(99.999%)，测定示踪剂本底为φtracer,0。以起爆时刻为计时零点，监测不同时刻t密封集气室内示踪剂体积分数φtracer,t。则示踪剂通过该泄漏点的泄漏量为：

示踪剂泄漏率为

1.2 检测实验

1.2.1 示踪剂投放

通过测算EVA，企业会优化资产结构，在财务风险可控的前提下，合理有效地使用财务杠杆，维持有竞争力的资本成本率，进一步优化资本结构。

用玻璃瓶定量封装示踪剂SF6和Kr，放置在容器内距离炸药尽量远处，以减少SF6示踪剂在炸药起爆后的燃烧损失。

1.2.2 集气室制作及清洗

分别用120#汽油、无水乙醇和丙酮清洗特定检测点法兰与容器连接段外表面，用电吹风吹干。将POPP复合真空膜袋子用双面胶小心粘在法兰连接段上，并作密封处理。集气室用高纯氮气反复清洗后，定量充入高纯氮气，10 min后采样分析SF6本底，结果见表1。

1.2.3 样品分析[7]

爆后容器内SF6和Kr分析采用气相色谱热导检测器分析，氦载气；集气室内SF6浓度采用气相色谱电子捕获检测器分析，氮载气，外标法定量。

表1 集气室充入N2的体积及SF6本底Table 1 The nitrogen volume and background of tracer in the gas collectors.

2 结果与讨论

2.1 示踪剂存活率

Kr 和 SF6示踪剂投放量Vtracer分别为 0.47和2.48 L，爆后采样分析容器内示踪剂浓度，结果为：φKr=1.14×10–4，φtracer=2.75×10–5。示踪剂 Kr的天然本底为 1.14×10–6，示踪剂的浓度系数为 2.67×10–4L–1。由此，爆后容器内 SF6浓度为 1.34×10–5，SF6的大气本底为5.0×10–12，满足式(3)的条件。因此，爆后SF6示踪剂的存活率为0.114，剩余量为Vrracer,A=283.7 mL。

2.2 泄漏检测结果

爆后各集气室示踪剂浓度监测时间为100 h (表2)。四监测部位在爆后短时间内就有气体泄漏发生，说明炸药爆炸冲击波对密封部位的密封状况存在影响。其中1#监测部位的第一个数据比其余部位高一个量级，可能是1#部位的密封面较大的缘故。但总体来看，各部位泄漏率随时间快速降低，说明气体泄漏主要发生在炸药起爆后短时间内，炸药爆炸冲击波的作用是造成泄漏的主要原因，各监测部位的密封材料和密封结构基本没遭到破坏，密封材料变形在弹性形变范围内，随着冲击波的衰减逐渐恢复。

表2 集气室内SF6监测结果Table 2 Detected φtracer,t of the gas collectors.

2.3 容器泄漏与时间的关系

图2 各监测点示踪剂相对泄漏率随时间的变化Fig.2 The tracer leakage as a function of time.

3 结论

采用SF6示踪技术成功检测了大型容器在内部炸药爆炸后，各密封部位的动态气体泄漏率，考察了爆后容器的动态密封状态变化。

各密封部位的泄漏主要发生在爆后短时间内，随着时间延长，各部位的泄漏率呈指数函数快速衰减，29 h后各检测部位的泄漏率为 10–12–10–13L/h水平。

炸药爆炸冲击波的作用是造成泄漏的主要原因，各检测部位的密封材料和密封结构基本没有遭到破坏，29 h后工作人员可以接近容器进行后续处理操作。

1 羊衍秋, 杨通在, 邢丕峰. 气候与环境研究, 2003, 8(4):485–494 YANG Yanqiu, YANG Tongzai, XING Pifeng. Clim Environ Res, 2003, 8(4): 485–494

2 Dietz R N. Gaseous-tracer technology and applications,BNL-33585, Upton, NY: Brookhaven National Laboratory,1983

3 Allwine K J, Lamb B K, Eskridge R. J Appl Meteorol,1992, 31: 1296–1311

4 郦桂芬, 彭楚渊, 施介宽. 环境科学, 1986, 7(2): 18–22 LI Guifen, PENG Chuyuan, SHI Jiekuan. Environ Sci,1986, 7(2): 18–22

5 王景书, 余秀芬, 张永义, 等. 环境科学, 1990, 11(4):65–69 WANG Jingshu, YU Xiufen, ZHANG Yongyi,et al.Environ Sci, 1990, 11(4): 65–69

6 朱 能, 田 哲, 王侃红. 暖通空调, 1999, 29(2): 58–62 ZHU Neng, TIAN Zhe, WANG Kanhong. Heat Vent Air Cond, 1999, 29(2): 58–62

7 羊衍秋, 何玉晖, 田 杰, 等. 色谱, 2007, 25(4):609–610 YANG Yanqiu, HE Yuhui, TIAN Jie,et al. Chin J Chromatogr, 2007, 25(4): 609–610