天津滨海新区黑潴河沉积物中重金属污染特征及地区性重金属污染指标选择

乔 俊，邵德智，罗水明，段 林，华桂英，张承东*

1.南开大学环境科学与工程学院，天津 300071

2.天津市塘沽区环境保护局，天津 300450

3.天津市天人合环保技术研发中心，天津 300450

天津滨海新区黑潴河沉积物中重金属污染特征及地区性重金属污染指标选择

乔 俊1，邵德智2，罗水明1，段 林1，华桂英3，张承东1*

1.南开大学环境科学与工程学院，天津 300071

2.天津市塘沽区环境保护局，天津 300450

3.天津市天人合环保技术研发中心，天津 300450

测定了天津滨海新区境内黑潴河沉积物中8种重金属(Cu，Cd，As，Pb，Cr，Zn，Ni和Hg)的质量分数，用富集因子法和潜在生态危害法进行了风险评价表明，黑潴河表层沉积物中w(Hg)和w(Cd)偏高，存在较高的生态风险，其余重金属的生态风险较低.采用相关性分析和主成分分析法对重金属的来源进行分析表明，Zn，Cr和 Ni主要受控于自然因素，来源于自然环境中的母岩侵蚀;As和Cu主要受控于人为的农业生产活动;Cd和Hg来源于污水灌溉、周围地区化石燃料的燃烧以及生活废物的排放等;Pb的来源同时受控于自然因素和人为活动因素，但以人为因素为主.此外，对文献报道的天津地区各类水体沉积物和土壤中的重金属的污染程度进行比较分析，并与区域内植物和鱼类体内重金属富集程度相联系，结果表明，Cd和 Hg的富集倍数显著偏高，是天津地区重金属污染的指示指标.

重金属;沉积物;污染特征;指示指标;黑潴河

Abstract:The concentrations of eight heavy metals(Cu，Cd，As，Pb，Cr，Zn，Ni and Hg)were determined in the sediments of the Heizhu River in Binhai New Development Area，Tianjin，China.Enrichment factors and potential ecological risk indices were calculated to evaluate the environmental risk of these contaminants.Results showed that the concentrations of Hg and Cd were relatively high and posed greater ecological risk，while minimal risks were found for the other six heavy metals in the surface sediments of the Heizhu River.Correlation analysis and Principal Component Analysiswere applied to identify the common sources of the heavymetals. Results indicated that Zn，Cr and Niwere mainly controlled by natural factors，and were associated with parent rock erosion.As and Cu were mainly released from agricultural activities.Wastewater irrigation，fossil fuel burning and domestic waste emissions were identified as the sources of Hg and Cd.Pb originated from both natural sources and human activities，although the anthropogenic load was predominant.Additionally，a systematic comparison wasmade for the data of heavymetal pollution degree in various sediments and soils in the Tianjin area from the literature，and their correlation with the pollution levels in vegetables and fish wasmade.The results showed that the enrichment factors of Cd and Hg in the sediments and soils were significantly high.Therefore，Cd and Hg may be selected as the regional indicators of heavy metal pollution.

Keywords:heavy metal;sediment;pollution characteristic; indicator;Heizhu River

重金属因具有毒性、持久性及生物富集效应而备受关注.随着工业废水、生活污水的排放，水体中重金属污染问题十分突出.沉积物是重金属的主要汇集之处，我国相当一部分的江河湖沉积物遭受到重金属的污染［1］.沉积物中的重金属可通过生物、物理和化学作用再次释放到水体而造成二次污染，因而对沉积物中重金属的污染来源、分布进行系统分析调查具有重要意义.

天津滨海新区地处海河流域下游，是近年来发展迅速的热点地区.该研究选择的黑潴河是滨海新区境内重要的南北向河流之一，它北起黄港水库，向南汇入海河，总长18.5 km，宽40 m，底宽12～15 m，流量30 m3/s.黑潴河中、下游毗邻居民区，因长期接纳未处理的生活污水导致其下游河段水体富营养化严重，水体表面漂浮大量的生活垃圾.因此黑潴河的污染状况调查对改善附近居民的居住环境、开展区域河流整治有指导意义.

天津地区重金属污染问题较为严重，对于不同河道(如海河，大沽排污河)、不同海域(塘沽潮间带、渤海湾)沉积物以及不同地区(宝坻、东丽、西青等)土壤的调查都有所报道，但缺乏从空间、时间、不同河道和不同介质的系统比较［2-7］.事实上，区域范围内水、土、沉积物、植物和动物体系内金属元素含量都存在相关性，系统评价不同体系中重金属污染状况对于选择区域性污染指示指标具有重要指导意义.

研究目的包括:①检测黑潴河污染较为严重的下游河段底泥中重金属的分布;②通过相关分析、主成分分析等方法，分析重金属可能的来源;③以生活排污河黑潴河和工业排污河大沽排污河代表城市排污河道，以海河代表地表干流，以大沽河口湾代表近海岸地区，比较沉积物中重金属含量的变化特征，并与天津东部郊区地表土壤中重金属含量相联系，选择能代表天津地区的污染指示指标;同时，为验证指示指标在生态系统中的作用，比较其在天津郊区植物、鱼类体内的富集状况.

1 材料和方法

1.1 样品的采集

沉积物样品于2009年8月中旬采自黑潴河下游(津塘公路至海河河口)河段，采样点用GPS全球定位系统精确定位，选取12个代表性的采样点采集表层沉积物样(编号 S1～S12，见图1)，同时选取S6，S10和S12三个点位采集柱状底泥样(C1，C2和C3).表层沉积物样用抓斗式采样器采集，采集深度约为0～20 cm;柱状沉积物采样深度均大于50 cm，每个采样点的柱状沉积物按照垂直深度以10或15 cm为间隔，分为5个样品.样品装入密封袋后，低温冷藏运回实验室，于-20℃下保存至分析.

1.2 重金属质量分数分析

图1 黑潴河下游沉积物采样点位Fig.1 Sampling sites in the downstream of Heizhu River

沉积物样品在常温下自然风干，剔除砾石及动植物残体，研磨，过110目(0.15 mm)筛备用.样品经HNO3-HF-HClO4高压消解后，采用美国PerkinElmer公司的 Optima 2100 DV电感耦合等离子光谱仪(ICP-AES)测定w(Cr)，w(Zn)，w(Ni)，w(Pb)，w(Cd)和w(Cu);w(As)和w(Hg)采用北京吉天仪器有限公司的 AFS-830原子荧光光度计测定.

1.3 重金属污染程度和风险评估方法

采用沉积物富集因子法评价黑潴河沉积物中重金属的污染程度，沉积物中重金属的富集系数(EF)按如下公式进行计算［8］:

式中，EF为重金属在沉积物中的富集系数;分子中Ci和Cref分别为沉积物样品中待评价重金属含量和参比金属含量;分母中Ci和Cref分别为背景沉积物中待评价重金属含量和参比金属含量.

该研究选用Fe为参比金属，Fe在天津市土壤中的背景值为3.04 mg/kg［9］.以海河干流表层沉积物中w(Fe)(2.36 mg/kg)［9］代替黑潴河表层沉积物中w(Fe).

黑潴河表层沉积物中重金属的风险评估采用瑞典学者HAKANSON于1980年建立的潜在生态危害指数法，重金属的潜在生态危害指数(RI)综合考虑了重金属的污染程度及毒性水平，RI的计算方法如下:

1.4 区域性重金属污染指示指标筛选方法

通过计算重金属在天津地区各类水体、沉积物和土壤中的污染指数进行区域性重金属污染指示指标的筛选.某重金属在沉积物和土壤中的污染指数(PI)计算方法如下:式中，为重金属i在区域内代表性土壤或沉积物中近期的含量;为重金属 i在区域内代表性土壤或沉积物中的背景值或历史时期的含量.

表1 潜在生态风险评价指标与分级关系［10］Table 1 Grades of potential ecological risk of toxic metals contamination

1.5 数据分析和处理

数据统计分析由SPSS 16.0完成.采用Pearson相关积差系数进行相关性分析，P＜0.05表示变量之间有显著相关关系.主成分分析中提取主成分后，采用最大方差法对提取的主成分进行旋转，并对提取的各主成分所代表的意义进行分析和说明.

2 结果和讨论

2.1 黑潴河沉积物中重金属的分布

黑潴河12个代表性表层沉积物样中重金属质量分数(以干质量计)列于表2.由表2可见，8种重金属在黑潴河下游表层沉积物中的质量分数平均值依次为Cu＞Zn＞Cr＞Pb＞Ni＞As＞Hg＞Cd.除个别重金属在个别采样点质量分数偏高外〔如w(Hg)在S1和S7点，w(Pb)在S12点，w(Cu)在S8和S9点〕，重金属沿程分布规律不明显.

图2描述了8种重金属在3个柱状沉积物样(C1，C2和C3)中的质量分数平均值随深度变化的情况.由图2可知，w(Cd)和w(Hg)随着沉积物深度的增加变化不大;w(Pb)，w(Cr)，w(Zn)，w(Cu)和w(Ni)在浅层沉积物中略高于深层.说明近年来城市化进程使这5种重金属释放到环境中进而沉淀至沉积物中的含量较以往有所增加;而w(As)在深层沉积物中要高于浅层，说明As存在历史性积累.

2.2 黑潴河底泥重金属的风险评估

沉积物富集因子法是评价沉积物重金属污染程度的常用方法.应用该法评价重金属的污染程度时，一般认为EF＜1.5可反映研究区重金属污染程度属于天然水平，而EF＞1.5则表明处于一定程度的污染水平，EF值越高，污染越严重［11］.黑潴河12个采样点表层沉积物中重金属元素的富集因子列于表3.总体上看，As，Cr，Ni和 Zn基本属于天然水平，Cu和Pb有一定程度的富集，Hg和Cd的富集程度非常高，处于比较严重的污染水平.各重金属元素的富集程度为 Hg＞Cd＞Cu＞Pb≈As≈Ni≈Zn≈Cr.

表2 黑潴河下游河段表层沉积物中重金属的质量分数Table 2 Concentrations of heavy metal in surface sediments from the downstream of Heizhu River

图2 黑潴河柱状沉积物样品中重金属的质量分数Fig.2 Heavy metal concentrations in sediment profiles from Heizhu River

表3 黑潴河下游河段表层沉积物中重金属的富集因子Table 3 Enrichment factors of heavy metal in surface sediments from the downstream of Heizhu River

潜在生态危害指数法综合考虑了重金属的毒性、在沉积物中的迁移转化规律和与重金属区域背景值的差异，消除了区域差异和异源污染的影响，是国内外沉积物质量评价中最为先进的方法之一.黑潴河12个采样点表层沉积物中重金属元素的潜在生态危害指数如图3所示.图3显示，黑潴河12个采样点表层沉积物中重金属的 RI值均高于1 100，存在极高的潜在生态风险.但若排除 Hg和Cd，黑潴河12个采样点表层沉积物中其余6种重金属的RI值均低于70，处于低风险状态，即基本不会对水生生物产生负面效应.Cd的污染较为严重，其单一潜在生态危害指数()为160～800.Hg的污染严重，所有采样点的值都大于320，处于极高风险水平.黑潴河表层沉积物中各重金属的潜在生态危害程度从高到低顺序为Hg＞Cd＞Cu＞Pb≈As＞Ni≈Zn≈Cr.

图3 黑潴河表层沉积物中重金属的潜在生态风险系数Fig.3 Potential ecological risk indexes of heavy metals in surface sediments of Heizhu River

2.3 黑潴河底泥重金属的来源分析

为调查重金属之间的内在联系，对黑潴河表层底泥中的8种重金属质量分数进行了 Pearson相关性分析，结果见表4.其中，存在明显相关性的重金属有2组，一组是Cu和As，在P＜0.01水平上显著相关;另一组是Zn，Ni和Cr，这3种重金属之间两两显著相关，其中 Cr和 Zn的相关系数甚至达0.990.若几种重金属含量在沉积物中存在显著的相关性，通常认为这几种重金属有着相似的来源或受某些因素共同控制［12］.由于 As，Cu与 Ni，Cr和Zn不存在显著的相关性，说明As和Cu的受控因素或来源，与Ni，Cr和Zn迥异.

表4 黑潴河表层沉积物中重金属质量分数的Pearson相关系数Table 4 Pearson correlation coefficients between heavy metals in surface sediment of Heizhu River

表5 主成分分析主要计算结果Table 5 Results of principal component analysis(PCA)

为进一步探讨重金属的污染来源，对沉积物中的重金属进行了主成分分析.主成分分析作为一种重要的统计方法已在确定污染源及自然和人为因素对重金属的贡献等方面得到了广泛的应用［8，13-16］.经主成分分析，黑潴河12个采样点表层沉积物中8种重金属(8个变量)的质量分数信息可由3个主成分反映74.16%，可见对这3个主成分进行分析能够反映全部数据的大部分信息(见表5).

第一主成分的特征值为 2.691，贡献率为33.64%，其特点表现为因子变量在w(Cr)，w(Zn)和w(Ni)上有较高的正载荷.从前面的相关性分析得知，w(Cr)，w(Zn)和w(Ni)三者在黑潴河沉积物中显著相关，可见第一主成分主要支配着沉积物中Cr，Zn和Ni的来源.金属元素的来源一般可以分为2类:自然的母岩来源或是人为的生产生活来源［16］.黑潴河沿河无厂矿企业，常年接受生活污水，Cr，Zn和Ni来自工业排污的可能性较小.在一般的母岩成土过程中，Zn会以各种溶解性盐(如氯化盐、碳酸盐和硝酸盐)或不溶性盐(如硅酸盐、碳酸盐、磷酸盐、氧化物和硫化物)的形式释放出来［16］.此外，自然环境中的镁铁质岩和超镁铁质岩一般都富含Cr和Ni［17］.通过2.2节金属生态风险评估分析得知，Cr，Zn和Ni产生潜在环境风险的可能性非常小，仍处于自然浓度水平，因此可认为，自然来源对黑潴河沉积物中w(Cr)，w(Zn)和w(Ni)起了主导作用，第一主成分也可看做是自然来源因素.

第二主成分的特征值为 1.879，贡献率为23.48%，其特点表现为因子变量在w(Cu)和w(As)上有较高的正载荷.生活污水一般含有较高浓度的Cu元素［15］，另外由于黑潴河上游大部分河道流经农田的湿地，长期的农业生产活动中会用到大量含As和Cu的农药和杀虫剂(如硫酸铜、有机砷农药)，周围农田中含As和Cu的农药会通过地表径流迁移到河流中并在沉积物中积累.相关性分析结果也表明，As和 Cu有非常显著的相关性，证明 As和Cu有着相似的来源.因此可认为黑潴河沉积物中的w(Cu)和w(As)主要受河流周围农业生产活动的影响.

第三主成分的特征值为 1.363，贡献率为17.04%，其特点表现为因子变量在 w(Hg)和w(Cd)上有较高的载荷.据2.2节的风险分析，w(Hg)和w(Cd)在黑潴河沉积物中已达高生态风险水平，Hg和Cd在第三主成分上具有较高的载荷，也说明了这2种重金属的来源与其他几种金属的来源有差异.在天津地区，污水灌溉现象颇为普遍，由此造成的土壤 Hg和 Cd污染也早有报道［9，18-19］.这些重金属可能通过地表径流、雨水冲刷等形式汇入河流，在沉积物中富集.另外，化石燃料和城市固体废物的燃烧、城市生活垃圾(如电池、温度计、血压计、日光灯灯管等)也可能是环境中 Hg的来源［17，20］.Cd主要用在电池、染料或塑胶稳定剂中，一些磷酸盐肥料和无机肥(如氮肥、钾肥)也含Cd［16，21］.此外，煤、原油中均含微量的Cd，在燃烧过程中可释放到大气中，最终汇入沉积物中［12］.因此，第三主成分主要代表了污水灌溉、化石燃料燃烧、生活废物排放等人为源的贡献.Pb在第三主成分也有较高的载荷(0.403)，但同时也在第一、第二主成分有相当高的载荷(分别为0.353和0.298)，说明Pb的来源途径较为复杂.黑潴河沿程穿越多条公路，多年来城市车辆含铅汽油的使用会带来Pb的污染，此外煤的燃烧、含铅农药(如砷酸铅)和含铅颜料的使用也是 Pb的重要来源［16-17］.由于第一主成分代表金属的自然来源，第二、第三主成分代表金属的人为来源，因此黑潴河沉积物中的w(Pb)同时受控于自然因素与人为活动，其中人为活动因素影响较大.

2.4 天津地区性重金属污染指示指标的筛选

天津地区重金属污染问题多有报道.事实上，区域范围内由于具有相似的人为因素(如优势工业和居民生活习惯)和环境因素(如气候条件、水质、土质等)的影响，重金属在区域内各种介质(如水体、土壤、沉积物、植物和动物)中的含量与分布存在一定的相似性或相关性.某些重金属污染问题有可能是区域内的共性问题，能够作为区域性重金属污染的指示指标.

表6 天津地区性重金属污染指示指标的筛选Table 6 Regional indicator screening of heavy metals pollution in Tianjin

笔者查阅了大量文献报道，尝试以黑潴河和大沽排污河分别代表生活排污和工业排污2种类型的排污河道，以海河代表天津地表干流，以大沽河口湾代表天津近海岸地区，以天津郊区(宝坻黄庄、东丽、西青和北辰4区)土壤代表区域内土壤，通过计算各种重金属在这些介质中的污染指数(PI)，来比较沉积物和土壤中重金属含量的变化特征.从表6可以看出，天津地区不同河流沉积物以及土壤中的重金属PI值最高的2种重金属都是Hg和Cd，多数介质中的Hg和Cd的PI值要高于其余重金属PI值的2～10倍甚至更高.历史资料表明，在天津地区，Hg和Cd在土壤和沉积物中的高含量与该地区长期使用污水灌溉有直接的联系.由于水资源短缺，天津市自1958年起利用污水灌溉，形成面积约3 500 km2的污灌区［9］.据农业部调查，污灌区有64.8%的土壤受重金属污染，其中以Hg和Cd的污染面积最大［18］.

金属Hg和Cd同属于高积累、高富集性元素，由于这2种重金属在天津地区的沉积物和土壤中的含量偏高，势必也会向该地区的动植物体内迁移和富集.通过文献检索发现，WANG等［19］研究了天津地区通过摄食蔬菜和鱼类给孩童及成人带来的重金属(Cu，Zn，Pb，Cd，Hg和Cr)健康风险，结果表明，在天津东丽区，Cd对成人造成最主要的健康风险，贡献值达51%;Hg对北辰区和东丽区造成主要的健康风险，贡献值分别为45%和41%.因此，Hg和Cd作为天津地区的区域性重金属污染指示指标，在各环境介质内的含量都处于较高水平，并在生物介质中累积，对区域内的居民产生最主要的健康风险.

3 结论

a.黑潴河下游河段表层沉积物中的8种重金属在12个采样点均有检出，但无明显沿程分布规律.利用沉积物富集因子法和潜在生态危害指数法对各重金属的污染水平和风险进行评估得到各重金属的污染程度排序为Hg＞Cd＞Cu＞Pb≈As≈Zn≈Ni≈Cr，沉积物中的重金属潜在生态风险较为严重，且风险主要来自于Hg和Cd.

b.沉积物中重金属的全部信息可通过3个主成分来反映:第一主成分反映Cr，Ni和Zn的来源，代表自然变化对沉积物中重金属浓度的影响;第二主成分反映Cu和As的来源，代表人类活动主要是农业活动的影响;第三主成分反映 Cd和 Hg的来源，代表污水灌溉、化石燃料燃烧和生活废物排放的影响.Pb来源复杂，其中人为活动影响较大.

c.Hg和Cd的富集系数最高，是对区域内的居民产生最主要健康风险的重金属，因而可作为地区性重金属污染指示指标.

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Pollution Characteristics of Heavy Meta ls in Sedim ent from Heizhu River in Tianjin Binhai New Developm ent Area and Se lection of Regiona l Heavy Metal Pollution Indicators

QIAO Jun1，SHAO De-zhi2，LUO Shui-m ing1，DUAN Lin1，HUA Gui-ying3，ZHANG Cheng-dong1

1.College of Environmental Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300071，China

2.Tanggu Environmental Protection Bureau of Tianjin，Tianjin 300450，China

3.Tianrenhe Research and Development Center of Environmental Protection Techniques，Tianjin 300450，China

X522

A

1001-6929(2010)11-1343-08

2010-05-23

2010-07-12

教育部留学回国人员科研启动基金项目

乔 俊 (1983 -)， 男， 山 西 大 同 人，qiaojun@mail.nankai.edu.cn.

*责任作者，张承东(1976-)，女，江苏扬州人，副教授，博士，主要从事环境污染物的生物降解和生物修复、污染物与生物大分子的相互作用机制的研究，zhangchengdong@nankai.edu.cn