脱除重金属的技术方法

蒋仙玮，钟红茂，许秀娟，范洁伟

（中国科学院南海海洋研究所，广东广州510301）

脱除重金属的技术方法

蒋仙玮，钟红茂，许秀娟，范洁伟

（中国科学院南海海洋研究所，广东广州510301）

人类对重金属的开采、冶炼、加工日益增多，造成不少重金属如铅、汞、镉、钴等进入大气、水、土壤中，引起严重的环境污染，进而对生物体造成巨大危害。因此，利用各种技术方法脱除其中的重金属是各行业都要解决的问题。文章主要介绍了用以处理污水、污泥、瓜果蔬菜、中药、水产品、果汁、植物等的重金属脱除法，包括化学沉淀法、吸附法、离子交换法等。此类方法在水产品的研发有着极其重要的作用，也为海洋食品加工利用中重金属的脱除提供了有用的参考。

重金属，脱除，吸附，离子交换

重金属污染物的来源是多方面的，主要是人为造成，也有自然因素。雨水冲刷等自然运动使重金属进入到自然环境中是自然因素；而大量的重金属是人类活动产生的，大部分来自于未被处理却直接排入到环境中的工业、农业污水，其中含有高浓度的重金属，还有少部分来自化学品储存、运输过程中发生的意外，以及日常生活中的废气废渣、垃圾处理等。重金属污染对农业生产、水产养殖、人类生活等危害严重，若人类食用及饮用含大量重金属的物质，经过长期积累，体内重金属含量将严重超标，严重者会危及生命。以铅和砷为代表的重金属对人体造成的危害情况屡见报道，铅及其化合物主要影响人体的神经系统、肾脏和血液系统，还会影响儿童的智力发育等。砷及其化合物是有毒物质，其中砷化氢及三价砷化物毒性最强，能造成许多生理问题，包括皮肤癌与足部的角化。砷中毒起始表现为头痛，进一步则晕眩，若无治疗，将会死亡。国家食品卫生标准严格限定了食品中此类重金属的含量，因此在食品加工业，特别在研发新的食品、保健品的过程中都要考虑到重金属的脱除。

1 重金属的脱除方法

目前国内外脱除重金属的方法有多种，但是根据原材料状态的不同而有所区别。脱除固体中重金属的方法主要有：电极法、电磁法、化学浸提法等，脱除液体中重金属的方法主要有：化学沉淀法、吸附法、离子交换法等，还有针对不同生物体内重金属的脱除所采用的一些方法。

1.1 固体中的重金属脱除方法

1.1.1 物理方法 物理方法主要有活性炭吸附、电极法、电磁法、浸泡法等。活性炭吸附的原理是因为活性炭具有微孔发达、比表面积高的特点，且可以经过改性在其内表面上嫁接各种基团如羰基、羧基等，改性后的活性炭吸附能力更强，是一种优良的重金属吸附材料。电极法的原理是在电场作用下，利用电迁移、电渗析和电泳等脱除固体中的重金属。孙锐然［1］发明了一种排除瓜果蔬菜内重金属和农药残毒的装置，主要包括脉动高压直流电源、负极体、正极体、槽体、金属结构和绝缘层，分别与脉动高压直流电源的正负极相连接的负极体和正极体相应安置在槽体内，负极体和正极体以与外接导线相连接的金属结构为骨架，其他表面完全覆盖绝缘层。经检测待处理瓜果蔬菜平均含铅0.05mg/kg，含六六六0.02mg/kg，含DDT0.01mg/kg，经处理瓜果蔬菜平均含铅 0.01mg/kg，含 六 六 六 0.001mg/kg，含DDT0.000mg/kg。较好地避免了瓜果蔬菜的重复污染，分离重金属及农药残毒效果较好，实用性强，具有较好的实施前景。电磁法的原理是由于高频电压产生电磁波，固体在电磁波的作用下产生热能，使得固体中挥发性的重金属如汞得以脱除。浸泡法是利用多相浸泡渗透压平衡的原理来达到脱除重金属的目的，此方法在需要处理的固体较少且重金属含量低的情况下较适用。芮有春［2］发明了一种用于清除蔬果中有机磷残留农药、生化激素及降低重金属含量的清除剂。它由5%～10%植物提取物，10%～20%碳酸氢钠，10%～14%碳酸钠，60%～73%氯化钠，1%～5%活性酶经混合后包装而成。将上述混合物组分加入1500～2500mL水溶解后，将蔬果浸泡在清除液中0.5h以上，再用清水洗净残留清除剂，蔬果中的残留农药的清除率达90%以上，生化激素清除率达80%～90%以上，降解重金属表面含量达70%～80%以上。该发明的优点在于使用方便、成本低、无残留、无二次污染，不会破坏蔬菜、水果中的有效营养成分和口感，使用效果明显。

1.1.2 化学方法 重金属由不可溶态的化合物向可溶态的离子态转化是脱除重金属的化学方法原理［3］。化学提取剂一般为无机酸、有机酸、螯合剂以及一些无机化合物。

1.1.2.1 无机酸和有机酸 无机酸主要有硫酸、盐酸和硝酸，有机酸主要有柠檬酸和草酸。酸处理后，重金属溶出，进入液相，可通过添加 CaO、NaOH、NaHCO3等碱性物质或NaS、H2S、FeS等硫化物使其沉淀从而得到去除［4］。

使用柠檬酸抽提污泥中的重金属，不仅有良好的抽提效果，而且操作条件温和。柠檬酸是一种中强络合剂，萃取过程在中强酸性（pH=3～5）条件下进行，污泥中重金属的萃取率足够（Cu的萃取率为60%～70%，Zn的萃取率为90%～100%）［5］，降低污泥中重金属含量至法定标准；由于柠檬酸可降解，污泥脱水后可直接堆肥；萃取出的重金属可用化学沉淀法或离子交换法转移出萃取液。因此大约有80%的柠檬酸是可回收的。

黄翠红［6-7］等考察了利用柠檬酸去除厦门某化工厂污泥中重金属镉、铅的适宜工艺条件，包括pH、柠檬酸浓度、转速、温度、反应时间等。考察发现，在pH3、柠檬酸摩尔浓度为0.2mol/L、转速为200r/min、温度为室温、反应时间为1d左右时，污泥中镉、铅的最大去除率分别为91.5%和96.5%，且用此法去除其他污泥中的重金属镍、铜，也取得了很好的效果。

1.1.2.2 络合剂 利用有机络合剂来去除重金属的原理是在一些难溶的金属化合物中加入络合剂后，将其转化为可溶态的金属络合物予以去除。较强的螯合剂如EDTA、NTA可与重金属发生络合反应。溶解的重金属可用石灰沉淀回收，或用Ca（OH）2将pH调到7.0后回收［8］。

苏毅等［9］发明了一种羊奶果干粉中重金属铅的脱除工艺，该工艺是将羊奶果干粉用含脱铅剂的水溶液在20～70℃的温度下，搅拌处理0.5～3.0h，然后过滤，蒸馏水洗涤，干燥得到含铅小于0.5ppm的羊奶果干粉产品，其中的脱铅剂为EDTA、酒石酸钾钠、PAR［4-（2-吡啶偶氮）间苯二酚］或盐酸羟铵。

叶瑛等［10］以天然药用矿物为原料，以有机酸或EDTA为萃取剂，有机酸盐或弱碱性盐为络合剂进行辅助作用，采用微波加热的方法除去药用矿物中的重金属离子，降低重金属对人体及动物的危害，经过此方法处理的天然药用矿物中的总金属含量少于10ppm。

1.1.2.3 无机化合物 三氯化铁（FeCl3）萃取重金属，一方面由于三氯化铁本身具有一定的酸性，可以增加溶液的酸性，相当于酸浸取；另一方面，氯离子可以作为配体与重金属结合形成一定形态可溶性的络合物，有利于重金属在溶液中的溶解。

Zhiping等［11］将 FeCl3分别加入含固率11.29%的厌氧消化污泥和20.82%的未消化污泥中，发现4～7d后污泥pH降到3，Zn的去除率分别可达92%和65%，处理后的污泥Zn含量可达标。

1.1.2.4 表面活性剂 表面活性剂是一种在低浓度下降低水和其它溶液体系表面张力的物质。它去除重金属的作用机理包括离子交换、溶解、电荷交换等。其中包括季氨盐表面活性剂、阴离子表面活性剂、阳离子交换树脂等。

有实验结果，表明阴离子表面活性剂——十二烷基苯磺酸钠、阳离子表面活性剂——十二烷基硫酸钠，在同样条件下，在处理土壤中的重金属镉达到最理想的去除效果时所需的浓度不同［12］。相比之下阴离子表面活性剂——十二烷基苯磺酸钠的质量浓度要求较高一些，为35～45mg/L；阳离子表面活性剂——十二烷基硫酸钠的要求质量浓度较低一些，为16mg/L。且pH对表面活性剂和土壤中的重金属镉去除也有影响。

1.1.3 微生物法 生物淋滤早期是利用微生物来浸提矿石中重金属的方法，它是通过微生物的新陈代谢使重金属得到溶解。参加生物淋滤的微生物最常见的有氧化亚铁硫杆菌和氧化硫硫杆菌。

李红玉等［13］采用的生物淋滤法去除矿物中药中的重金属，其方法是将中药矿物药物用细菌进行处理，在细菌的作用下使矿物中药中的不溶于水的重金属转为水溶性状态，再利用特异化学沉淀反应或、和膜透析等方法除去溶液中的重金属。

1.2 液体中的重金属脱除方法

1.2.1 化学沉淀法 化学沉淀法是向废水中投加某种化学物质如碳酸钠、聚铝、氧化铁、Fe2（SO4）3、植酸等，利用化学物质的氧化还原、离子置换或络合反应等化学反应生成难溶盐，使溶液中的重金属离子得以去除。

孙杰等［14］利用诱导结晶原理，以碳酸钠为沉淀剂，使重金属离子形成难溶盐而在流态化的硅砂表面结晶沉积从而达到去除重金属的目的。这种工艺操作方便，处理量大，占地面积小。而且在硅砂表面产生金属沉积物，结构密实，含水率低；对反应饱和后的硅砂可采取加酸溶解回收重金属和水泥固化的方法，从而达到对重金属废水的最终无害化处理。

李艳红等人［15］在实验室用聚铝和氧化铁做了除砷实验，研究发现，当原水砷为1mg/L时，每升投入0.4g三氯化铝时，可使水砷含量达到0.05mg/L，加入等量聚铝效率相同，但三氯化铁处理后水含铁量明显增加，超过了生活饮用水的标准。

戴志远、梁辉［16］发明了一种用植酸降低贻贝蒸煮液中重金属的方法，包括在贻贝蒸煮液中按体积比加入0.7%～1.0%植酸，调节pH至8～10，加热70～90℃反应10～20h，2000～10000r/min离心10～60min，滤弃沉淀。本方法有效降低贻贝蒸煮液中的主要重金属镉和铬的含量，较大地保持了贻贝蒸煮液中蛋白质和总糖含量。

高呜远［17］通过实验证明，二烃基二硫代磷酸盐捕集剂对 Hg2+、Cu2+、Cd2+、Pb2+的去除率均可达99%以上，去除率不受多种重金属离子共存的影响。处理后废水中Pb2+和Cu2+的含量可满足国家排放标准，Cd2+和Hg2+的含量可接近国家排放标准。

韩怀芬等［18］合成的交联阳离子淀粉螯合剂对重金属去除的选择性排序为：Cu2+＞Pb2+＞Cr2+＞Cd2+。对Pb2+、Cu2+的去除率可以达到95%以上，对Cr2+、Cd2+也有较好的去除效果，是一种较好的螯合剂。

1.2.2 吸附法 吸附是固体表面对气体或液体的吸着现象，利用吸附原理来脱除液体中的重金属是一种常用的方法。所用到的吸附剂主要有腐植酸类、淀粉衍生物、壳聚糖类、沸石、改性膨润土等。

腐植酸类吸附法：褐煤和泥炭是一种储量非常丰富的天然腐植酸类物质［19-21］。腐植酸约占11%～77%，含有羟基、醌基、甲氧基等活性基团，是一种良好的有机离子交换剂，具有良好的吸附性能。在重金属浓度较低时，碱化褐煤对Pb2+、Cd2+、Zn2+、Cu2+、Mn2+均有较高的吸附效率，约80%～100%，但随着浓度的增加，对不同重金属的吸附选择性也明显表现出来，即Pb2+＞Cu2+＞Cd2+＞Ni2+＞Zn2+。磺化褐煤在金属浓度较低时仅对Pb2+、Cu2+离子表现出显著的吸附效果，对Cd2+、Ni2+、Zn2+离子吸附效果较差。

淀粉衍生物吸附：淀粉黄原酸酯能去除重金属废水中Pb2+［22］，使水中Pb2+残余量＜0.10mg/L，羧甲基淀粉（CMS）亦能去除水中Pb2+［23］。

壳聚糖类吸附法：壳聚糖类是甲壳质脱乙酰基的产物，甲壳质是仅次于纤维素的第二大丰富资源［24］，广泛存在于低等动物，特别是蟹、虾及昆虫等的甲壳中，是地球上最丰富的天然高分子化合物之一。甲壳质/壳聚糖是高性能的重金属离子捕集剂，这主要得益于壳聚糖大分子含有大量的氨基和羟基。壳聚糖能通过分子中的氨基和羟基与 Pb2+、Cr2+、Cu2+等重金属离子形成稳定的环状螯合物。壳聚糖对Ag+、Zn2+、Pb2+、Cd2+、Co2+的配位，随壳聚糖用量的增加，配位时间的延长，其配位能力增强。不同重金属离子的配位能力因溶液pH的不同而存在明显差异。一般在酸性条件下，随着pH的增加，吸附容量增加。总之，壳聚糖的吸附能力受重金属离子的浓度、pH、温度、时间及配比等因素影响，因此要根据实际情况选择壳聚糖。

沸石吸附：机理研究表明，沸石从废水中去除重金属离子，多数情况下是吸附和离子交换双重作用，随流量增加，离子交换将取代吸附作用占主导地位。胡艳海等［25］用NaOH处理活化沸石，废水中Pb2+、Cd2+、Cr2+的去除率达到97.90%以上。吸附重金属达饱和的沸石，可用HCl溶液浓缩重金属离子，经NaOH溶液处理可再生利用。张晖等［26］对斜发沸石去除水中砷的性能进行了实验研究，结果表明，斜发沸石经过改性对砷有很强的去除能力，在pH7～8的条件下，改性沸石的吸附容量可达8.5mg/g。

改性膨润土吸附：彭荣华等［27］发现改性膨润土对Ni2+、Cd2+具有较好的吸附性能，pH是影响改性膨润土对重金属离子吸附的重要因素，不同的金属离子都有其适宜的pH范围。吸附的最佳条件是pH5.0～7.0，废水中Ni2+、Cd2+含量不大于45mg/L，搅拌时间约60min。利用改性膨润土吸附处理Ni2+、Cd2+含量小于45mg/L的模拟水样，效果很好，Ni2+、Cd2+的去除率均可分别达到98.5%以上。张秀英［28］研究了膨润土及改性膨润土对水中Pb2+、Cu2+的吸附作用，改性膨润土的吸附效果明显优于天然膨润土。废水在吸附温度为30℃，pH为6，Pb2+、Cu2+的初始浓度25mg/L，吸附剂的用量为15g/L，吸附时间45min的条件下，改性膨润土对Pb2+、Cu2+去除率分别达到97.3%和98.2%，吸附后Pb2+、Cu2+的残留浓度低于国家规定的排放标准。

1.2.3 离子交换法 离子交换法是利用离子交换剂与液体中的离子发生交换作用而使离子分离的方法。离子交换剂通常是一种不溶性高分子化合物，如树脂、纤维素、葡聚糖、醇脂糖等，它的分子中含有可解离的基团，这些基因在水溶液中能与溶液中的其它阳离子或阴离子起交换作用。

邢文元等［29］发明了一种采用离子交换法减除沙棘果汁原料中重金属铅含量的方法。其利用离子交换技术，采用强酸性苯乙烯系阳离子交换树脂减除沙棘果汁原料中重金属铅含量，有效降低沙棘果原汁中铅含量。应用该方法处理后，产品中铅含量＜0.35mg/L，并保持沙棘果原汁中主要营养成分，VC损失率＜3%，并保持沙棘原汁营养成分不变，口味清爽，口感绵软，离子交换树脂经洗脱再生后可反复使用。

1.3 生物体内的重金属脱除方法

在饮食中投入适当重金属脱除剂可以脱除动物和人体内的重金属，适用于动物的重金属脱除剂成分主要有纳米蒙脱石、壳聚糖、微藻活体、海洋多糖金属配合物等，适用于人体的重金属脱除剂成分有液态低甲氧基果胶，而脱除植物体内的重金属则可利用覃菌富集重金属离子能力强的特点将植物体内的重金属脱除。

许梓荣等［30］公开了一种降低畜禽、水产品重金属残留的纳米饲料添加剂的制备方法，其中主要原料为纳米蒙脱石、氯化钠和壳聚糖。该饲料添加剂可广谱吸附铅、镉、砷、汞、镍、锡和锑；表面积大，吸附能力强；不受肠道pH的影响，能在广泛的pH范围下作用；添加量小，在饲料中的添加量为0.01%～0.1%；在动物体内无残留；使用该饲料添加剂后可消除重金属对畜禽、鱼和虾等动物的毒害影响，提高动物生产性能、饲料转化效率和免疫机能，降低重金属在畜禽、水产品中残留。

江天久、牛涛［31］发明了一种双壳贝类体内重金属的净化方法。该净化方法是把双壳贝类暂养在水温为22～28℃、盐度为12‰～32‰、保持连续充气的砂滤天然海水中，多次向砂滤天然海水中投放微藻活体进行净化处理2～31d。采用该发明对双壳贝类进行净化，贝类体内的重金属排出率可达40%～50%，达到食用卫生标准。该发明的净化方法操作简单，净化成木低，不影响产品的品质和口味。

徐恒等［32］发明了一种利用覃菌处理高富集重金属植物的技术，其将高富集重金属植物作为栽种覃菌的培养基料，当覃菌菌体成熟后，采收菌体并经处理得到富含重金属离子的蕈菌浆液，再采用化学电泳或/和螯合沉淀方法将覃菌浆液中的重金属离子去除。该发明利用覃菌作为生物反应器，充分利用覃菌富集重金属离子能力强、生长周期短、栽培技术成熟且易于实施的特点，通过结合化学电泳、螯合沉淀等简单成熟的化学方法可从根本上拔除植物体内重金属，可清除修复植物体内80%～90%的重金属污染离子。

汪东风等［33］制备出一种具有脱重金属残留的多糖配合物，其将锌、镁、铁、钙溶于醋酸溶液中，充分混匀后加入海洋多糖，反应若干小时，待完全溶解后调节pH，即得海洋多糖金属配合物。将该配合物添加到鱼、贝类暂养或净化水中或添加到饵料，继续暂养或净化5d后贝类体内镉、铅元素残留率下降达50%。

章有余等［34］发明了一种防治重金属中毒的保健食品、饮料及加工方法，其将柑橘皮或含果胶的水果、蔬菜经柠檬酸提取、浓缩、食用碱中和、灭菌即得液态低甲氧基果胶，再将其按比例加入到现有技术的食品、饮料中。体内的重金属铅、镉、铬、汞、镍、钡等与低甲氧基果胶形成结合物从粪便中排除，从而达到预防和治疗重金属中毒的作用，长期使用无毒副作用。

2 总结及展望

文章中提到的重金属脱除方法各有优劣。其中利用有机酸脱除固体中的重金属较有前景，其pH为3～4，较为适中，且去除率高，处理后容易回收，不易造成二次污染。液体中重金属的脱除，主要采用添加螯合剂或吸附剂的方法，作者使用天然沸石粉对海藻提取液中的重金属进行脱除，实验表明，天然沸石粉对砷的吸附能力较强，能够有效脱除其中的砷。生物体内重金属的脱除则要视生物种类而定，对于水产品、畜禽类一般向其饲料、饵料或水中加入能够脱除重金属的添加剂如壳聚糖、微藻活体等。对于植物体中的重金属，可以从其根源出发即阻止土壤中的重金属进入植物体内，这就利用到脱除土壤中重金属的方法如电极法，亦可利用蕈菌对重金属的高富集性脱除植物体内的重金属。饮料中重金属的脱除则可利用强酸性苯乙烯系阳离子交换树脂，保健品、食品中则可通过添加低甲氧基果胶既可用于预防重金属中毒，也可治疗重金属中毒。

随着环境污染日益加剧，重金属污染已广泛存在于各种行业，各种食品药品的原料亦受到严重污染，因此重金属的脱除方法是食品药品加工中的共性关键技术，具有相当重要的利用价值。而目前用于食品药品中脱除重金属的方法尚不够成熟，探索一种操作简便、安全性高、不影响食品药品成分和功效且能广泛应用于食品药品中的重金属脱除技术是今后发展的主要方向。

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Technology for removal of heavy metal

JIANG Xian-wei，ZHONG Hong-mao，XU Xiu-juan，FAN Jie-wei
（South China Sea Institute of Oceanology，Chinese Academy of Science，Guangzhou 510301，China）

The increasing of exploitation，melting and processing of the heavy metals results in the infusion of a lot of heavy metals，such as lead，mercury，cadmium，cobalt，etc.，into the atmosphere，water and soil，causing serious environmental pollution and further injury to living creatures.Hence，it is necessary to deal with the heavy metals using a variety of technological ways and finally remove them.Chemical precipitation methods，adsorption methods，ion exchange methods and other removal methods of the heavy metals which were contained in sewage，sludge，fruits and vegetables，Chinese medicine，aquatic products，fruit juices and plants were introduced in the paper.These methods not only play an important role in the research and development of aquatic products，but also provide a useful reference to the removal of heavy metals in the processing and utilization of the marine food. Key words：heavy metal；removal；adsorption；ion exchange

TS201.1

A

1002-0306（2010）12-0393-05

2009-11-17

蒋仙玮（1985-），女，硕士研究生，研究方向：海洋资源研究与开发。

广东省科技项目（2007A020300008-5）；广西科技项目（07DJ101001）；广东省中国科学院全面战略合作计划项目（20090926）。