河南省北部某开发区周边耕地土壤重金属风险评价及源解析

摘 要：为了解开发区周边耕地土壤重金属污染状况、潜在风险特征及污染来源，对耕地表层土壤中8种重金属含量进行了分析评价，结果表明40个样品中Cd质量分数都超过农用地土壤污染风险筛选值；Zn、Pb、Cd和Hg的地积累指数大于1，存在一定累积；土壤重金属存在较强的潜在生态风险，以Cd潜在生态风险水平最高，其次为Hg.土壤中重金属平均综合潜在生态风险等级为极强，Cd和Hg的贡献率较高；成人健康风险评价表明，非致癌健康风险指数均小于1，风险可接受，有1个土壤样品的Cd致癌风险指数大于10-4，存在一定的致癌风险.利用受体模型进行重金属源解析，结果显示，土壤中Cr、Ni、Cu和As主要受成土母质等自然因素的影响，Cd、Pb、Hg、Zn主要受涉重金属企业工业源的影响.综上所述，该开发区周边耕地中Cd污染较重且主要来源于涉重金属企业，建议针对企业重金属排放源采取措施确保耕地安全利用.

关键词：土壤；重金属；健康风险；源解析

中图分类号：X53""""" 文献标志码：A""" 文章编号：1000-2367（2025）01-0066-09

近年来，随着开发区大量建设，部分涉重金属开发区对周边耕地土壤产生了一定影响，其中重金属污染最为突出［1］.《全国土壤污染状况调查公报》指出耕地土壤点位超标率达到19.4%，以Cd、Ni、Cu、As、Hg、Pb为主［2］；2019年农用地土壤污染状况详查结果表明，农用地土壤主要污染物为重金属［3］.土壤重金属污染具有隐蔽性强、难降解和持久性等特点［4］，能够经过食物链、呼吸吸入及皮肤接触等途径被摄入，从而对生态环境和人体健康造成损害［5-6］.土壤重金属来源多样，主要包括以土壤成土母质为主的自然来源，矿产资源开采和冶炼、化石燃料的燃烧等涉重金属工业源，汽车尾气排放、生活垃圾堆存产生的渗滤液等生活源，以及施肥、喷洒农药、灌溉等农业源［7-8］.判定土壤重金属来源对维护耕地土壤环境质量有着重要意义.

土壤重金属源解析的研究可分为源识别和源解析，源识别为定性判断，源解析为定量计算污染源的贡献率［7］.源识别相关方法有主成分分析法（PCA）和聚类分析法（CA）等；源解析相关方法包括正定矩阵因子分解法（PMF）和主成分分析-绝对主成分分数-多元线性回归（PCA-APCS-MLR）受体模型等［8］.PCA方法是将不同因子按相关性密切程度进行分类，以判定该因子的来源，是源识别较常见的方法［9］.APCS-MLR方法主要应用PCA分析得到的归一化因子得分与特征向量进行定量源解析，该方法被广泛运用在不同环境要素的研究中［10-12］.李笑路等［13］研究表明江西省某涉金属冶炼工业园区附近的相关土壤污染较重，重金属主要来源于工业园区企业生产活动.王建明等［14］通过对四川铅锌冶炼工业区周边土壤重金属源解析得出，土壤中Pb、Zn、Hg和Cd主要受工业生产因素影响，Ni、Cr和Cu主要受自然因素影响.秦旭芝等［15］研究表明广西有色金属冶炼区耕地土壤Cd、Pb、Zn主要受冶炼活动影响，Cr、Ni主要受背景因素影响.相关学者对有色金属冶炼园区周边耕地土壤重金属的研究主要侧重污染特征及风险评价，或进行指数评价及源解析，而对有色金属冶炼工业园区周边耕地综合进行潜在生态风险和人体健康风险评价，并利用模型对各污染源进行定量解析的较少，也鲜有针对河南省有色金属冶炼企业或园区周边耕地土壤重金属源解析的报道.根据《河南统计年鉴2023》，河南省规模以上有色金属冶炼和压延加工行业企业有674家，并且河南省也是全国重要的粮食核心生产区，本研究选择的开发区有6家金属废料和碎屑加工处理企业（涉及铅锌冶炼行业）和1家铅锌冶炼企业，周边耕地也是重要的粮食生产区，且已经出现重金属污染风险，进行土壤重金属风险评价和来源解析对后续耕地土壤环境质量保护尤为重要.

本文通过重金属单因子指数、地累积指数、潜在生态风险和成人健康风险评价等方法系统评估开发区周边耕地土壤重金属污染状况与风险情况，并运用PCA-APCS-MLR方法定量解析研究区土壤重金属污染来源，明确后续耕地环境保护工作方向，以期为涉及有色金属冶炼的开发区周边耕地土壤重金属污染来源判定，及重金属污染源头减量、风险管控、治理修复提供支撑.

1 材料与方法

1.1 开发区概况及样品采集

在河南省北部某开发区周边开展本研究，该地全年主导风向为WSW风，次主导风向为NNE风，土壤类型为褐土，pH为弱碱性，地形地貌为丘陵区和冲积、洪积平原，种植结构为小麦和玉米轮作，也零星种植油菜和谷子等.研究区有6家金属废料和碎屑加工处理行业（主要利用铅锌冶炼废渣和钢厂烟道灰生产氧化锌，涉及铅锌冶炼行业）和1家铅锌冶炼企业.在开发区7家涉重金属企业周边约3 km范围内的耕地，选取研究区耕地面积约18 km2，按照约1 km×1 km的网格进行点位布设，共布设40个土壤点位，采样深度为耕作层（0～20 cm），每个土壤点位利用对角线法采集5个样品，现场混合后取约1 kg样品，在距离开发区约10 km区域设置3个对照点位.采样点位示意图见图1.

1.2 样品处理及分析测试

土壤样品除去杂物置阴凉处自然风干，经粗磨过筛、细磨过筛（100目）后进行测试.土壤样品分析测试方法见附录表S1，分析测试期间，也同步进行了空白、平行样、标准物质等分析，测试结果误差都在允许误差范围内.

1.3 重金属污染评价方法

1.3.1 单因子污染指数

单因子污染指数是重金属含量和对应元素背景值的比值，也是评估土壤重金属污染程度的重要指标［16］，划分等级见附录表S2.计算公式为：

Pi=Ci/Si，（1）

式中，Pi是重金属i的单因子污染指数；Ci是重金属i的测定值（mg/kg）；Si是重金属i的区域背景值［17］（mg/kg）；Piave、Pimax和Pimin分别是重金属i的平均、最大和最小单因子指数.

1.3.2 地累积指数评价

地累积指数法普遍运用在评估土壤重金属污染程度［18］.

Igeo=log2［Ci/（k×Si）］，（2）

式中，Igeo是重金属i的地累积指数；Ci，Si意义同式（1）；k是转换系数，通常为1.5.分级标准［19］见附录表S2.

1.3.3 潜在生态风险指数法

潜在生态危害指数法将重金属浓度与环境、生态效应及毒理学多方面相互关联，能够系统阐释重金属对生态环境的影响，分级标准［20］见附录表S2.计算公式如下：

式中，Ei是重金属i的单项潜在生态风险指数；Ti是重金属i的毒性系数，通常取40 （Hg）、30（Cd）、10（As）、5（Pb，Cu，Ni）、2（Cr）、1（Zn）［21］；Ci，Si意义同式（1）；RI是综合潜在生态危害指数.

1.3.4 人体健康风险评价

人体摄入重金属的途径包括经口摄取、皮肤接触及吸入接触，人体致癌和非致癌风险评估参考中国生态环境部发布的《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3）和美国环境保护署（USEPA）提出的评估模型.3种途径摄入量的计算分别见式（5）～（7）.非致癌和致癌健康风险指数计算［19，22］分别见式（8）和（9）.

式中，ADDiing、ADDiinh和ADDiderm分别代表重金属i经口、呼吸及皮肤摄入的平均每日摄入剂量，Ci为重金属i的实测值，其他参数见附录表S3［19］.HQi和CRi为重金属i在不同暴露途径下非致癌和致癌指数，HI和CR为重金属的非致癌和致癌风险指数总和.RFD和SF分别为重金属i的非致癌日均摄入量和致癌风险的斜率因子，3种暴露途径的RFD和SF值根据文献［23-24］确定.

当HQ或HI＜1时代表无非致癌健康风险；HQ或HI＞1时代表有一定非致癌健康风险；当CR＞10-4代表致癌风险不可接受［19，22］.

1.3.5 PCA-APCS-MLR模型

PCA-APCS-MLR模型原理是将PCA分析中得到的主成分转化为绝对主成分得分，再对受体中各个重金属浓度进行多元线性回归，运用回归系数分别计算不同污染源的贡献率，计算过程见文献［25］.本文采用SPSS 21.0统计学软件和Microsoft Excel 2019对土壤8种重金属测试结果进行PCA-APCS-MLR源解析.

2 结果与讨论

2.1 土壤重金属含量统计分析

由表1可知，研究区所有40个点位土壤pH值都大于7.5，呈弱碱性，Cd质量分数大于风险筛选值标准，其他7种重金属不超标，且Cd质量分数最大值为筛选值的21.33倍，管制值的3.2倍，有3个土壤点位Cd质量分数大于管制值，说明土壤中Cd受到一定程度的污染.8种重金属质量分数平均值分别为土壤背景值的27.60（Cd）、3.33（Pb）、2.67（Hg）、1.83（Zn）、1.38（Cu）、1.00（Cr）、0.87（Ni）、0.94（As）倍，呈现一定程度的富集.从空间分布上看，距离7家涉重金属企业较近的点位Cd污染程度相对较重，3个超过管制值的点位都在企业周边1 km范围内（见图1），说明研究区耕地土壤中重金属污染来源与开发区内企业有一定关系.3个对照点距离开发区约10 km，测试结果显示8种重金属值都未超过风险筛选值标准.

变异系数（CV）为标准偏差和平均值的比值.变异系数值越大，表明重金属分布越不均匀，受到人为因素影响越多，CV＜0.1是弱变异，0.1CV1是中等变异，CV＞1是强变异［26］.8种重金属含量的变异系数顺序为：CVCd（1.06）＞CVZn（0.42）＞CVHg（0.40）＞CVPb（0.28）＞CVCu（0.18）＞CVAs（0.15）＞CVNi（0.09）＞CVCr（0.05）.Cd的CV值最高，为强变异，表明开发区周边土壤Cd受人为活动影响较大；Zn、Hg、Pb、Cu和As是中等变异；Ni和Cr是弱变异.王洋洋等［1］开展河南省某铅锌冶炼厂周边耕地土壤污染状况研究得出，Cd含量最小值大于背景值，污染较重，Cd的变异系数也大于1，为强变异.

2.2 土壤重金属含量污染指数评价

由表2可得，土壤中Cd、Pb、Hg、Zn、Cu、Cr、As、Ni的Pi范围分别为7.10～128.00、1.89～5.03、1.67～5.67、1.08～3.49、1.10～2.12、0.91～1.09、0.68～1.18、0.69～1.04，Cd所有点位是重度污染，Pb是轻微-重度污染，Hg是轻微-重度污染，Zn是轻微-中度污染，Cu是轻微-轻度污染.土壤重金属Piave由大至小顺序依次是Cd、Pb、Hg、Zn、Cu、Cr、As、Ni，且Cd、Pb、Hg、Zn和Cu的值均超过了背景值，表明人类活动已使得区域土壤中重金属呈现累积.王洋洋等［1］发现河南省某铅锌冶炼厂周边耕地土壤中Cd、Pb、Cr、Zn均值都超过背景值，与本研究的重金属Cd、Pb、Zn指数评价结果类似，其他部分重金属指数评价结果有一定差别，这可能与周边其他企业有关.

2.3 土壤重金属地累积指数评价

由表2可得，Cu的地累积指数为-0.45～0.50，部分点位达到了轻度污染等级；Pb的地累积指数为0.33～1.70，点位达到了轻度和中度污染等级；Cr的地累积指数为-0.72～-0.46；Zn的地累积指数为-0.48～1.22，部分点位达到了中度污染等级；Ni的地累积指数为-1.13～-0.53；Cd的地累积指数为2.24～6.42，部分点位达到了极重度污染等级；Hg的地累积指数为0.15～1.92，点位达到了轻度和中度污染等级；As的地累积指数为-1.14～-0.35.因此可得，Zn、Pb、Cd和Hg在开发区周边的耕地土壤中存在一定的富集，同本文2.1得出的4种重金属具有较高的变异系数相吻合，农田土壤中重金属的累积可能是由周边涉重金属企业排放导致的.通过对比污染指数和地累积指数评价结果发现，Cd的Pi和Igeo都最大，其次是Hg和Pb.

2.4 土壤重金属潜在生态风险评价

由表2可得，8种重金属的Ei平均值由大到小排序依次为：Cd（828.00）、Hg（106.67）、Pb（16.64）、As（9.39）、Cu（6.91）、Ni（4.34）、Cr（2.00）、Zn（1.83），土壤中Cd和Hg的平均潜在风险程度分别为极高和中高；RI的范围为307.72～4 125.01，风险程度为强-极强；RI平均值为975.78，平均潜在综合风险程度为极强，其中Cd的贡献率为84.86%、Hg的贡献率为10.93%.Cd的Ei范围为213.00～3 840.00，所有点位都在高风险及以上水平，表明开发区周边耕地土壤Cd潜在生态风险水平普遍较高；Hg的Ei范围为66.67～226.67，也存在一定的潜在风险.研究区域40个样品的Cu、Pb、Ni、Cr、Zn和As都呈现轻度风险.因此表明开发区周边土壤中重金属存在较强的潜在生态风险，以Cd潜在生态风险水平最高，其次为Hg.相关学者对有色金属冶炼企业或工业园区周边的耕地土壤重金属的生态风险研究［1，13-15］也表明Cd存在极强生态风险水平，且综合生态风险的贡献率最高，与本研究生态风险评价结果相似.

2.5 土壤重金属人体健康风险评价

由表3可得，HQ顺序都是：HQ（经口摄入）＞HQ（皮肤接触）＞HQ（呼吸吸入），与摄入量顺序保持一致，经口摄入为成人非致癌健康风险的主要途径.成人HQ贡献率顺序均为HQAs＞HQCr＞HQPb＞HQCd＞HQNi＞HQCu＞HQZn＞HQHg，其中，As、Cr和Pb 3种元素的HQ贡献率的占比最高，为93.31%.土壤样品的HQ均小于1，表明开发区周边耕地土壤重金属尚未对成人产生明显的非致癌健康风险.

由表4可得，成人致癌健康风险指数顺序均为：CR（经口摄入）＞CR（皮肤接触）＞CR（呼吸吸入），也与摄入量顺序保持一致.4种重金属的成人CR贡献率顺序均为CRCd＞CRAs＞CRCr＞CRNi.有1个样品的成人Cd的CR值为1.35×10-4，大于10-4，表明开发区周边部分耕地土壤中Cd对人体健康致癌健康风险不可接受，前文2.4土壤重金属潜在生态风险评价也表明Cd存在极强的潜在生态风险.王洋洋等［1］开展河南省某铅锌冶炼厂周边耕地土壤重金属污染风险评估得出Cd和Cr存在致癌风险，与本研究相比致癌风险多了Cr元素，可能与其研究区周边存在涉Cr企业，导致土壤中Cr均值大于背景值，存在一定的致癌风险.

2.6 土壤重金属监测结果源解析

2.6.1 PCA分析

通过对土壤中8种重金属含量进行PCA分析，运用KMO和Bartlett法对结果进行检验，得出KMO值为0.64（当KMO＜0.50时不宜进行PCA分析），Bartlett球形度检验的相伴概率为0，小于显著性水平0.05，说明测试结果符合正态分布，适宜进行PCA分析.按照特征值（见图2）大于1的原则，确定前2个成分进行PCA分析，其累计贡献率为74.39%，代表了8种重金属的大部分信息.

第一主成分贡献率是46.08%，Cu、Ni、Cr和As有较高的正载荷（见图3和表5），具有同源性.土壤中Ni、Cr、As和Cu值均小于筛选值标准，Ni、Cr和As的平均值也小于该区域背景值和3个对照点位的平均值，Cu平均值也与背景值和对照点平均值接近（见表1），由本文2.1可知，Ni、Cr、As和Cu的变异系数也相对较小.通过对研究区域进行现场踏勘和相关企业资料的分析可知，周边也无涉Ni、Cr、As和Cu相关污染源，结合相关文献报道［27-28］可知，Ni、Cr、Cu和As主要受成土母质等自然因素的影响.因此推测主成分1为成土母质源等自然因素.

第二主成分贡献率是28.31%，Pb、Cd、Hg和Zn有较高的正载荷（见图3和表5），具有同源性.由表4可知，Cd、Pb、Hg、Zn测试结果平均值分别是研究区土壤元素背景值的27.6、3.33、2.67和1.83倍，分别是3个对照点位平均值的9.52、2.24、1.60和1.49倍，并且Cd的变异系数大于1，受人为活动影响较大.研究区内有7家涉铅锌冶炼行业企业，企业日常生产过程中排放的Pb、Cd、Zn、Hg等重金属污染物，会造成周边耕地土壤中Cd、Pb、Hg和Zn等重金属的富集［1，19，29］.因此推测主成分2为涉重金属企业工业源.

2.6.2 APCS-MLR源解析

在PCA分析定性识别污染源的基础上，采用基于受体的APCS-MLR模型，估算污染源对土壤重金属含量的贡献率，解析得出主成分系数，根据回归方程中各主成分系数可计算其贡献率［25］.研究区各重金属含量的预测值与实测值的模拟效果R2平均值大于0.80，模拟结果可接受.APCS-MLR源解析得出的各元素来源贡献率见图4.研究区土壤污染物为Cd，源1对Cd含量的贡献率为23.40%，源2对Cd含量的贡献率为62.90%，其他源贡献率为13.70%（见图4）.40个采样点位和3个对照点位属同一行政区，灌溉水质都取自某水库，种植结构都类似，农业投入品也相差不大.根据当地水利部门开展的灌溉水质监测结果显示该水库水质监测结果满足灌溉水质标准要求，并且水质中污染物Cd等重金属未检出，土壤污染可基本排除灌溉水因素.3个对照点位的测试结果的Cd都未超过筛选值，40个点位Cd的平均值是3个对照点位平均值的9.52倍，可排除农业投入品和灌溉水质因素对点位土壤Cd超标的主要原因.

相关学者研究得出Cr和Ni受成土母质因素影响较大［14，30］，源1对Cu、Ni、Cr和As的贡献率分别为64.90%、71.56%、84.19%和60.91%（见图4），土壤Ni、Cr和As检测结果平均值都小于该区域背景值，并结合PCA分析中主成分1的影响因素，推测源1为成土母质源等自然因素.源2对Pb、Cd、Hg和Zn含量的贡献率分别为56.40%、62.90%、65.71%和57.92%（见图4），Cd、Pb、Hg、Zn测试结果平均值都大于土壤元素背景值和3个对照点位平均值，并且距离7家涉重金属企业较近的点位Cd污染程度相对较重.文献［1，14］研究发现铅锌冶炼企业排放的废气、废水和废渣中的Zn、Pb、Cd和Hg等重金属，是造成周边土壤重金属污染或累积的主要原因.因此结合主成分推测源2为涉重金属企业工业源.

通过源解析得出，源1是成土母质源等自然因素，源2是周边涉重金属企业污染源，其他源可能是交通源和农业源等；开发区周边耕地土壤中Cd、Pb、Hg、Zn受涉重金属企业工业源的影响较大，Cr、Ni、Cu和As受成土母质源等自然因素的影响较大.建议以Cd为重点，在研究区开展农产品临田监测工作，对超标的农产品实施专储专运和有效处置，并对土壤采取安全利用和严格管控措施确保研究区农产品质量安全.

3 结 论

研究区域40个点位耕地土壤中Cd值都大于农用地风险筛选值标准；Cd、Pb、Hg和Zn出现不同程度的富集；Cd的变异系数最高为1.06，受人为活动影响较大.土壤重金属含量污染指数评价发现土壤中Cd、Pb、Hg、Zn、Cu值均超过了背景值；地累积指数的评价结果可知，Zn、Pb、Cd和Hg在开发区周边的农田土壤中存在一定的累积.潜在生态危害指数评价得出研究区域以Cd单项潜在生态风险水平最重，平均值为828.00；人体健康风险评价结果表明，1个土壤样品中Cd对成人健康致癌健康风险不可接受.源解析显示，开发区周边耕地土壤中Cd、Pb、Hg、Zn主要来源于源2涉重金属企业工业源，Cr、Ni、Cu和As主要来源于源1成土母质源等自然因素.

附录见电子版（DOI：10.16366/j.cnki.1000-2367.2024.02.27.0001）.

参 考 文 献

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Risk assessment and source analysis of heavy metals in cultivated soil around a development zone of northern Henan Province

Abstract： In order to evaluate the heavy metal pollution status， potential risk characteristics， and pollution sources in the farmland soil surrounding a development zone， the contents of 8 heavy metals in the topsoil were analyzed and assessed. The results showed that the Cd content in all 40 samples exceeded the screening value for agricultural soil pollution risk. The geo-accumulation indices of Zn， Pb， Cd， and Hg were greater than 1， indicating certain accumulation levels. Heavy metals in the soil presented a strong potential ecological risk， with Cd showing the highest potential ecological risk level， followed by Hg. The average comprehensive potential ecological risk level of heavy metals in the soil was extremely strong， with Cd and Hg contributing significantly. The health risk assessment for adults indicated that non-carcinogenic health risk indices were all less than 1， implying acceptable risk. However， the Cd carcinogenic risk index for one soil sample was greater than 10-4， indicating a certain carcinogenic risk. A receptor model was used to analyze the sources of heavy metals， showing that Cr， Ni， Cu， and As were mainly influenced by natural factors such as soil parent material， while Cd， Pb， Hg， and Zn were primarily affected by industrial sources related to heavy metal enterprises. In conclusion， Cd pollution in the farmland surrounding the development zone was significant and mainly originated from heavy metal-related enterprises. Measures should be taken to ensure the safe use of farmland by controlling heavy metal emissions from these enterprises.

Keywords： soil; heavy metals; health risk; source analysis

附 录