温度梯度铁电材料热释电性质的微观机制研究

李元宏 安祥鲁 陈明雨 李文治 张新欣 陈辉

摘 要：在平均场近似的理论框架下，采用拓展的横场伊辛模型理论，引入分布函数描述材料内部的量子起伏效应和温度梯度导致的铁电畸变，探讨影响温度梯度铁电材料热释电性质的微观机制。研究表明量子起伏效应和铁电畸变是影响铁电材料热释电性质的两个重要因素。随着量子起伏效应的增强，热释电系数峰值逐渐下降，但对热释电峰值出现的位置影响并不显著；由于铁电畸变的存在，大大提高了材料热释电系数的峰值；温度梯度铁电材料内第一层级发生相变的时刻是影响材料热释电峰出现的最显著的因素。

关键词：伊辛模型 温度梯度量子起伏铁电畸变 热释电系数

中图分类号：O469

Reaearch on the Microscopic Mechanism of the Pyroelectric Properties of Temperature Gradient Ferroelectric Materials

LI Yuanhong  AN Xianglu   CHEN Mingyu   LI Wenzhi   ZHANG Xinxin  CHEN Hui*

（College of Science， Shenyang University of Chemical Technology， Shenyang， Liaoning Province， 110142 China）

Abstract： Under the theoretical framework of mean field approximation， the extended transverse Ising model theory is adopted， a distribution function is introduced to describe the quantum fluctuation effect in the material and ferroelectric distortion caused by temperature gradient， and the micro mechanism that affects the pyroelectric properties of temperature gradient ferroelectric materials is explored. Research has shown that the quantum fluctuation effect and ferroelectric distortion are two important factors affecting the pyroelectric properties of ferroelectric materials. As the quantum fluctuation effect increases， the peak value of the pyroelectric coefficient gradually decreases， but it has no significant effect on the position of the peak value of the pyroelectric coefficient. Due to the presence of ferroelectric distortion， the peak value of the pyroelectric coefficient of the  material is greatly increased， and the moment of phase transition in the first layer of temperature gradient ferroelectric materials is the most significant factor affecting the appearance of the peak of the pyroelectric coefficient of the material

Key Words： Ising model; Temperature gradient; Quantum fluctuation; Ferroelectric distortion; Pyroelectric coefficient

热释电效应在红外探测，热成像技术，能量转化，自供电线系统等诸多领域都有着十分广泛的应用，铁电材料因其优良的热释电性更是得到材料学界广泛的关注[1-6]。梯度铁电材料内部电滞回线沿着极轴发生偏移呈现出关于原点不对称的状态，这一现象导致了具有高度温度依赖性的，诸如有效热释电响应、介电等性质随着极化偏移程度的变化而发生许多令人惊喜的改变，因此成为了近些年科研工作者们的研究热点[3-6]。

温度梯度铁电材料中存在量子起伏效应，它的温度敏感性和依赖性很高，因此量子起伏效应的影响不可忽略。同时由于材料内部温度分布的梯度变化，导致了材料内部的形变不同步，进而造成铁电畸变的发生。因此，探讨量子起伏效应和铁电畸变对铁电材料热释电性质的影响是一项十分具有现实意义的科研工作。

1 研究模型

本文的研究对象为单畴二级相变铁电材料，如图1所示。材料的自发极化垂直于材料表面，沿轴正方向。每一赝自旋层的温度分别为，遂穿频率分别为，为赝自旋层间的相互作用系数。

横场伊辛模型的哈密顿量可写为：

其中和是坐标处赝自旋的和分量；是坐标和坐标两处两赝自旋相互作用系数，求和取遍所有坐标，在计算中只考虑相邻两赝自旋间的相互作用。

为了描述量子起伏效应受温度的影响，引入描述量子起伏效应的公式：

这里是同一层内的遂穿频率，是铁电材料居里-外斯温度处的遂穿频率，是描述量子起伏强弱的特征参数。

由于材料内部温度梯度导致铁电畸变，这使得理论模拟工作变得异常复杂，所以在以往的研究中常常被忽略，本文引入一个赝自旋分布函数来描述材料内部的这种受形变程度影响而引起的畸变。

其中是描述畸变程度的参数，分别取为，， ，其中为描述随温度变化的统计分布分别展开至二次项、四次项和六次项的参数。

假定在同一层内表征极化强度的赝自旋为常数，则第层的极化强度可以表示为：

是单位体积内含有赝自旋的个数，为极化偶极矩，其中，

取为热释电系数的代表值进行计算

这里。

（6）式为每一个赝自旋层内的热释电系数，整个材料由个赝自旋层构成，故铁电材料内部的平均热释电系数可以表示为：

2 数值计算结果与讨论

关于温度梯度铁电材料的研究中，通常固定材料一端的温度，改变另一端的温度以形成温度梯度。在计算中我们固定，同时使整个计算过程重整化，取和。

图2为不同强度的量子起伏效应下梯度铁电材料中的热释电系数随温差的变化关系曲线。在计算中分别取。可以看到热释电系数随温差的变化大体呈现一致的变化规律，在材料的相变温度附近出现一个宽阔稳定且平滑的热释电峰。由于温度梯度的存在，材料中温度较高的部分赝自旋层随着温度的升高发生相变。同时由于量子起伏效应在低温下影响显著，故温度较低的部分赝自旋层会受到较大的影响，这种不平衡的极化分布在薄膜内部互相作用，呈现出平均热释电系数随温差的变化状态。可以看到随着量子起伏效应的增强，热释电峰值出现的位置并没有明显的变化，这说明导致热释电峰值出现的关键因素不是梯度材料两端温差的变化，而是某一个受温差变化影响较小的因素，这一点下面会结合图4的研究结果给出详细分析。同时可以发现热释电峰值受量子起伏效应的影响较大，随着g值的增加，热释电峰值出现了明显的下降，这在一定程度上降低了热释电系数的温度敏感性。

图3对比了不同量子起伏效应和不同畸变条件下温度梯度铁电薄膜的热释电系数随温差的变化情况。可以看到当只考虑铁电畸变而不考虑量子起伏效应的影响时，对比体材料的情况，热释电峰值显著增加，半峰宽略缩窄，同时峰值出现的位置略向高温区方向移动，这说明温度的不均匀性导致的铁电畸变对热释电性质的影响很大。综合考虑量子起伏效应和铁电畸变两种因素，图3的计算结果对实际热释电器件的理想工作条件给出了理论上明确的参考建议。

图4的曲线分为上下两个部分，上半部分为极化强度随温差的变化，下半部分为平均热释电系数随温差的变化。取参数g=1.0，在考虑铁电畸变的情况下，分别计算了几个赝自旋层内的极化强度（）随温差变化的关系曲线。从图中可以看出，因为不同赝自旋层内温度的梯度分布，随着温差的变化，赝自旋层内的极化强度按照层级的变化逐步发生相变，按照从左到右的顺序，第一层最先发生相变，后面依次为第层。对比下半部分平均热释电系数的曲线，不难发现，平均热释电系数的峰值发生在第一层内极化强度发生相变的时刻，同时从图2和图3的结论中可以了解到，量子起伏效应的影响和铁电畸变的强度改变并不会显著影响热释电峰出现的位置，由此可以分析出，材料开始发生相变的时刻是影响热释电峰的最敏感因素。

3 结语

在平均场近似的理论框架下，采用拓展的横场伊辛模型，从微观角度研究了温度梯度铁电材料的热释电性质。研究表明量子起伏效应和温致铁电畸变是影响铁电材料热释电性质的两个重要因素。量子起伏效应引起了热释电峰值的下降，但对热释电峰出现的位置影响不大；铁电畸变的存在则大大提升了热释电系数峰值，提高了材料热释电性质温度响应的敏感度。温度梯度铁电材料内第一层级发生相变的时刻是影响材料热释电峰出现的最显著的因素。本文的研究从微观角度揭示了温度梯度铁电材料热释电性的物理机制，为热释电材料的理想工作条件提出了明确的理论建议。

参考文献

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