基于排放总量控制的核医学衰变池容量及最小暂存时间计算

张琪 葛云文

1（生态环境部辐射源安全监管司 北京 100006）

2（华械集团有限公司 嘉兴 314000）

近年来，我国甲状腺癌发病率呈现逐年上升趋势［1］。131I核素治疗因耐受性良好、操作方便、安全有效等优点，自20世纪中叶以来广泛用于甲亢和部分类型甲癌治疗［2-3］，21世纪初时约占到核医学科总治疗数的90%［4］。在接受131I 治疗后的病人管理上，不同国家要求并不一致［5］。美国在20世纪末起不要求病人住院［6］，病人排泄物直接进入市政管道。中国和欧洲大多数国家则按照国际原子能机构（International Atomic Energy Agency，IAEA）等推荐，病人需住院直至体内131I水平达到出院标准［7-8］，住院期间随病人尿液等排泄物流出的131I 需进入衰变池暂存至解控。

2021 年，我国发布《医用同位素中长期发展规划（2021-2035）》［9］，提出到2035年，全国范围内将实现核医学“一县一科”。规划发布后，核医学科建设明显加速，很多新建核医学科计划开设131I 治疗病房，治疗病区产生的放射性废水需在衰变池中暂存衰变后排放。当前，核医学科住院病人主要接受131I核素治疗，衰变池设计时主要考虑131I核素。2021年前，衰变池容量普遍按暂存80 d（131I半衰期的10倍）后排放进行设计［10-11］；《核医学辐射防护与安全要求》（HJ 1188—2021）［12］发布后，衰变池容量转按暂存180 d设计，所需的容量大大增加，建设成本、用地需求随之上升，衰变池成为核医学科建设的制约因素之一。

2023 年9 月，生态环境部辐射源安全监管司发布《关于核医学标准相关条款咨询问题的复函》（辐射函〔2023〕20 号）［13］，明确槽式衰变池中含131I 放射性废水可以按照以下任何一种方式排放：

1）根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》［14］第8.6.2条规定，经监管部门确认，单次排入普通下水道的废水中131I 活度不超过1ALImin（9×105Bq），每月排放的废水中131I 总活度不超过10ALImin（9×106Bq）。

2）暂存180 d后，衰变池废水可以直接排放。

3）暂存不满180 d但监测结果表明131I活度浓度已降至不高于10 Bq·L-1水平，也可直接排放。

以上三种方式中，建设单位、环评单位、生态环境主管部门等关注三个问题：一是医院应选择哪种方式排放？二是根据选择的排放方式，如何确定衰变池容量？三是为满足国家环境保护要求，衰变池内废水的最小暂存时间是多少？本文通过理论分析，推导出衰变池存满时池内131I 总活度的理论公式，证明按GB 18871—2002 第8.6.2 节规定的方式进行排放管理最有利于医院运营，并给出了最小暂存时间及衰变池容量的计算方法。

1 衰变池中131I活度及最小衰变时间

1.1 131I总活度

病人摄入的131I主要在前3 d排出［15］。假设住院周期为3 d，每个病人平均给药量为A，病床数为N，且医院无间隔连续运行，病床持续处于占满状态。以P1、P2、P3分别代表病人第1天、第2天、第3天随尿液等排出体外的131I活度与给药量之比，λ表示131I衰变常数。设运行T天后，衰变池存满。病人第1天的排放对衰变池存满时池中131I活度的贡献D1为：

式中：n=T/3，代表在衰变池由空至满期间共经历了多少个住院周期。如衰变池运行60 d 存满，则n的取值为20。为计算方便，首先假定T=3n，n为整数。

用同样方法可以分析出病人第2天、第3天的排放对衰变池中131I的活度贡献D2、D3分别为：

131I 在细胞内的留存比例大小与细胞代谢活动有关［2］。通常情况下，假定30%的131I留存体内，70%随尿液排出［16-17］，但进行辐射防护计算时应保守取值，参考国际放射防护学会（International Commission on Radiological Protection，ICRP）第94号报告，P1、P2、P3分别取为55%、22%、6%［15，18］。131I衰变常数为0.0864/d。根据以上参数得到：

衰变池存满时池内131I 理论活度D的计算公式为：

式中：k值与住院周期、衰变池存满天数有关。在住院周期为3、衰变池存满天数T=3n的情况下，k值为3.16。在绝大多数情况下，T≥30 d，1-exp（-λT）可近似视作1，131I理论计算活度可近似为kNA。

若衰变池存满时间T=3n+1，衰变池中131I 总的活度可以认为是以下两部分之和：

1）天数为3n时，131I 活度衰变1 d 后的剩余活度；

2）病人给药当天排出体外的131I活度。

由此得到，T=3n+1时，池内131I总活度为：

即T=3n+1 时，k值为3.55。表1 给出了在不同住院周期、衰变池不同存满天数下k的取值。病人第4、5天的排放之和约占给药量的85%。在计算住院周期为4n时k的值时，保守认为病人第4 天排放占给药量的2%。

表1 不同住院周期、不同存满天数下k值Table 1 The corresponding k value for different hospitalization periods and different days to reach full coverage in the decay tank

1.2 理论最小衰变天数（考虑年度限值）

按照GB 18871—2002 第8.6.2 节的规定，全年131I排放总量上限E为：

根据GB 18871—2002 附录B1.3.4 和1.3.5 节，ALImin的计算公式为：

式中：DL为相应的有效剂量的年剂量限值，应取20 mSv。ej为某种放射性核素j的单位摄入量所致的待积有效剂量的相应值。根据GB 18871—2002表B3，对于131I，ej应取2.2×10-8Sv·Bq-1。代入计算得到，131I 核素的ALImin为9×105Bq。相应推算出排放总量上限为1.08×108Bq。

根据§1.1 推导结果，一年中，衰变池中131I 年累计总活度At可表示为：

式中：W1代表单日排入衰变池的废水量；［ ］代表向下取整；V代表单个衰变池的容量。年末时，衰变池一般不会恰巧存满，在不满状态下衰变池中131I活度实际上小于kNA。根据辐射防护计算的保守原则，将衰变池一年中的存满次数表示为年累计总活度定为。

最少暂存衰变时间Tmin应满足：

假设衰变池个数为M，则衰变池容量V应满足：

Tmin中的表达式中含有V，式（12）取等号时，解出的V即为衰变池的最小容量。式（11）、（12）为考虑年排放限值的情况下，确定衰变池容量和最小暂存时间的RJ（Radioactivity Judgement）方程组。

对于现有的核医学科，W1、V均为定值，故也是定值。根据RJ 方程组式（11），可以计算出为满足监管要求，衰变池中放射性废水暂存衰变时间。对于拟建核医学科，利用RJ方程组，可以计算出为满足年排放限值要求所需的衰变池容量及最小暂存时间。

1.3 理论最小衰变天数（考虑月度限值）

根据GB 18871—2002 第8.6.2 节，每月131I 排放量不得超过10ALImin（9.25 MBq），用Em表示每月排放量，含131I废水最小暂存时间应满足：

衰变池容量V应满足：

同时考虑到年度排放总量限值，衰变池容量V还需满足：

式（14～16）为考虑月排放限值的情况下，确定衰变池容量和最小暂存时间的RJ 方程组。在放射性同位素辐射安全管理中，年排放总量限值比月排放总量更具普遍性，本文其余部分主要基于年排放总量限值进行计算和分析。

1.4 按GB 18871—2002排放最优

除按照GB 18871—2002 第8.6.2 节规定的方式排放放射性废水外。衰变池中131I 活度浓度降至10 Bq·L-1时，放射性废水也可进行排放。按10 Bq·L-1计算，如排放量达到1.08×108Bq，则废水量为：= 1.11 × 107L = 1.11 × 104m3。

常规医院131I 治疗病房年废水产生量远低于1.11×104m³，故按GB 18871—2002排放优于131I活度浓度衰变至10 Bq·L-1后再进行排放。

如医院选择暂存180 d后才排放，假定排出的废水中131I 总活度为1.08×108Bq，则可推导出衰变池中131I年累计总活度为：

1.08 × 108× exp(0.0864 × 180) ≈6.29 × 1014Bq

单个医院核医学科年131I 用量远低于6.29×1014Bq。考虑到衰变因素，衰变池存满时131I累计总活度At更远低于6.29×1014Bq。因此，按GB 18871—2002排放优于暂存180 d后再排放。

举例说明，如果病人数为10，每个病人平均单次给药量为7.4×109Bq，住院周期为3 d，衰变池容量为20 m3，每个病人平均每日用水量0.08 m3，根据RJ公式可计算出：

1）最小暂存时间Tmin=120 d（小于第二种排放方式要求的180 d）；

2）排放时131I 活度浓度为370 Bq·L-1（大于第三种排放方式要求的10 Bq·L-1）。

通过以上分析可以得出，选择GB 18871—2002规定的排放方式最有利于医院运行，故从医院角度考虑，在确定衰变池容量时应按照§1.1 和§1.2、§1.3部分提出的RJ方程组确定。

2 实际测量结果

选取4 家医院，按照《水、牛奶、植物、动物甲状腺中碘-131 的分析方法》（HJ 841—2017）对衰变池存满时131I活度浓度进行了实际监测，结果如表2所示。从表2可看出，1）衰变池存满时池内131I实际活度低于理论计算值；2）在医院满负荷运转（如编号为3的医院）情况下，实际测量值与理论计算值比较接近；3）按照RJ方程组给出的衰变时间进行验证计算后，4家医院年131I排放量均低于限值。

表2 衰变池出口131I活度浓度及预估的131I排放量Table 2 Measured 131I activity concentration at the outlet of decay pool and estimated 131I emission quantity

在表2 中，单张病床单日用水量根据衰变池容量/存满天数求得；131I实测总活度通过活度浓度乘以衰变池体积得到；暂存Tmin后131I 预估排放总量的计算方法为：实测总活度×exp（-0.0864×Tmin）×（365/存满天数）。

3 分析与讨论

根据以上分析和计算可以得出以下结论：

1）根据衰变池存满时池内131I理论活度公式，池内131I 总活度与病人数量、单个病人给药量成正比；衰变池运行50 d 以上，池内131I 总活度基本不再变化。另外，理论活度是在医院满负荷运行、上一批病人与下一批病人接续、不存在任何间隔的情况下计算出的，且在假定病人平均给药量、排出比例时均为保守取值［18］，故该理论活度公式计算结果实际是池内131I活度上限。

2）日排入衰变池的放射性废水量W1扩大两倍，衰变池容量V同步扩大两倍后，一年内衰变池中131I累计总活度At、最小衰变时间Tmin不变，此时式（12）中等号仍然成立。故在其他条件不变的情况下，利用RJ 方程组计算得到的需建设的衰变池容量V与W1呈正比关系。

3）根据2）中结论，V与W1呈正比关系，故W1/V的值一定，一年内衰变池中131I累计总活度At与病人数N呈正比关系；根据式（11）可得出放射性废水最小暂存时间Tmin与ln（N）呈正比关系。

4）假定单个病人用水量W0一定，则单日排入衰变池中的废水量W1与病人数量N呈正比关系，Tmin又与病人数N呈对数关系，故需建设的衰变池容量V与Nln（N）近似呈正比关系。

当前，环境影响评价文件及实际建设中，环评编制单位、建设方普遍按照废水暂存180 d 的规定，用式（17）计算衰变池容量：

不同医院、不同季节单张病床用水量差别非常大，表3给出了8家医院单日单张病床用水量的实际测量数据。根据实际测量结果，假定单日排入衰变池的放射性废水量W0为0.11 m3/床，衰变池数量为3。甲癌病人给药量一般不超过5.55×109Bq，从辐射防护保守角度考虑，假定单个病人给药量为7.4×109Bq，表4给出了在上述假定下，利用RJ方程组计算出的衰变池容量及现有文献给出的方法计算出的衰变池容量。从表4 可以看出，利用RJ 方程组计算出的衰变池容量显著小于现行方法。

表3 单张病床日用水量Table 3 Daily water consumption per hospital bed

表4 几种典型情况下RJ方程组计算得到的衰变池容量（假定存满时间T=3n）Table 4 The calculated volume of decay tank using RJ equation group (T= 3n)

4 结语

本文给出了衰变池存满时池内131I 理论活度公式，证明了按照GB 18871—2002 第8.6.2 节规定的方式进行排放最有利于医院运营；提出了确定衰变池容量及废水最小暂存时间的RJ 方程组。利用RJ方程组得出的衰变池容量显著小于当前按暂存180 d计算得到的结果，可显著减少核医学科建设用地需求，降低建设门槛，节约投资，利于核医学科合规健康有序发展。

对于生态环境部门，确定病人数、住院周期、平均给药量、单日排入衰变池废水量、衰变池容量等因素后，可以根据RJ 方程组确定出所需的衰变池量，作为审批环境影响评价文件时拟建衰变池容量是否满足要求的依据；也可计算出最小暂存时间。鉴于RJ 方程组得到的理论活度是衰变池内131I 实际总活度的上限，实际总活度往往显著低于RJ方程组计算值。故如放射性废水暂存时间大于计算出的最小暂存时间，则无需监测数据也可从理论上证明，该排放满足监管要求。4 家医院的实际监测结果也显示，暂存时间达到RJ 方程组理论推导出的最小暂存时间后，总的131I 排放量符合GB 18871—2002 排放要求。

致谢感谢有关省级辐射站提供的监测数据支持。

作者贡献声明张琪主要负责论文撰写、理论公式推导等工作；葛云文主要负责编程、数值计算工作以及医院核医学科单日用水量等的调研工作。