磷灰石裂变径迹定年技术原理及地质演化过程的应用

摘   要：磷灰石裂变径迹因封闭温度低（60 ℃～120 ℃），能记录浅地表冷却过程，在地质领域得到广泛应用。通过总结前人研究资料，介绍磷灰石裂变径迹实验原理、实验数据处理与解释，重点阐述该方法在地质演化过程的应用，包括矿床剥露过程、造山带地质演化、盆地演化过程、古地貌研究及断层活动时间等。该方法是研究地质体低温热历史信息最有效方法之一，但目前仍存在测年过程受人为影响较大、不适合低U或年轻地质体测量、实验周期较长等缺点。因此，为更精确地约束地质体演化过程，仍需结合多种技术手段。

关键词：低温热年代学；磷灰石裂变径迹；地质应用

放射性同位素年代学是测定地质事件年龄、研究地壳演化过程的学科[1]。低温热年代学为同位素年代学的一个重要分支学科，通过研究矿物地下深处到地表的时间-温度历史，揭露浅层岩石的构造-热活动过程[2]。目前常见的低温热年代学方法包括锆石裂变径迹、锆石（U-Th）/He、磷灰石裂变径迹、磷灰石（U-Th）/He等[2]。磷灰石裂变径迹的封闭温度较低，对浅地表的构造剥露事件敏感度高，在山体剥露过程、沉积盆地演化、古地貌演化等多个领域均有广泛应用。

磷灰石裂变径迹的研究起源于20世纪50年代末期，英国西尔克和巴纳斯发现重核带电离子在白云母相互排斥产生划痕（径迹），可利用化学试剂放大径迹，通过普通光学显微镜观察到[3]，这些径迹会在地质历史时期内逐渐累积[4]。20世纪70年代，有学者发现磷灰石中的径迹超过一定温度会消失，进而引入了封闭温度的概念，即不同放射性元素体系在矿物内具有不同的封闭温度，如锆石裂变径迹、锆石（U-Th）/He、磷灰石裂变径迹、磷灰石（U-Th）/He对应的封闭温度分别是200 ℃～280 ℃、160 ℃～200 ℃、60 ℃～120 ℃和 40 ℃～80 ℃。20世纪80年代末期，Zeta矫正法（年龄标准样方法）的引入和多元动力学退火模型的提出，标志着裂变径迹技术逐渐成熟[5]。进入本世纪，计算机模拟方法（如HeFTy、QTQT二维热-运动学模拟软件和Pecube三维热-运动学模拟）在磷灰石裂变径迹测年方法的应用，深化了国内外学者对磷灰石裂变径迹退火行为的认识，同时促进了该测年方法的发展（图1）[6]。

目前研究主要集中在磷灰石裂变径迹方法的使用，缺少对实验方法及地质意义的系统总结，制约了对该实验方法的理解和运用。因此，本文通过系统总结已发表的国内外文章，通过对实验原理、原始数据处理、实验结果的地质意义等方面介绍，帮助广大学者深刻理解实验方法，推动该技术方法在地质学中的应用。

1  磷灰石裂变径迹的测年原理及实验步骤

1.1  定年原理

裂变径迹是建立在238U自发裂变产生两个带正电子的子体，它们受库仑力作用，向相反方向高速运动留下线性痕迹。自发裂变径迹（即在自然条件下，磷灰石颗粒自身积累的径迹）随时间发生积累，其年龄主要据238U自发裂变反应产生的径迹数量确定[7]。基于上述原理，Wagner和Van Den Haute给出以下测年公式：

t=λ-1a×ln[（λa/（λf）×（ρs/ρi）QGIσΦ+1]（1）

式中：λa——总衰变常数；λf——裂变常数；I——自然界中现今的235U/238U比值常数；σ——235U热中子诱发裂变的有效横截面积（常数）；Φ——热中子通量（可测定）；ρs——自发径迹密度；ρi——诱发径迹密度。

上述公式显示裂变径迹年龄主要和自发径迹密度和诱发径迹密度有关。一般来讲，裂变径迹的初始宽度为10 nm，初始长度为16.3 μm。在自然条件下，自发裂变径迹宽度仅几纳米，不利于普通光学显微镜进行观察和研究。因此，需借助化学试剂进行蚀刻增大径迹宽度，不影响密度。对诱发径迹，即在外界作用下磷灰石颗粒积累的径迹，需通过外探测器法（ED法）直接测定，或利用LA-ICP-MS（激光-电感耦合等离子质谱）法测定磷灰石颗粒中剩余的238U的含量，反推诱发径迹数量。

1.2  实验过程

外探测器法（ED法）为常见的实验手段，实验过程可分成自发裂变径迹积累、磷灰石抛光表面、自发径迹蚀刻、粘贴云母外探测器、热中子辐照和外探测器蚀刻诱发径迹6个步骤（图2）。具体过程如下：①自发裂变径迹积累。岩石剥露至磷灰石裂变径迹封闭温度之上时，岩石中磷灰石颗粒开始积累自发裂变径迹。通过对野外采集的富含磷灰石颗粒岩石样品（花岗岩、中酸性火山岩和中粗粒砂岩等）进行粗碎、细碎、漂洗、磁选和重液分离，磷灰石颗粒进行提纯，利用双目显微镜挑选磷灰石单矿物；②磷灰石抛光表面。首先，将环氧树脂和固化剂按5∶3进行混合制作树脂片；其次，磷灰石颗粒均匀散放至树脂片并利用固化剂固化；最后利用剖光机将大于50%的磷灰石单矿物进行剖光，保证剖光面光亮，没有划痕，以免影响识别径迹；③自发径迹蚀刻。将富含磷灰石颗粒的树脂片置于20 ℃、5.5% HNO3的溶液中，蝕刻20 s增大自发径迹的宽度；④粘贴云母外探测器。将外部检测器（一般为低U白云母）和蚀刻完的磷灰石树脂片共同包裹；⑤热中子辐照。进行热中子辐照，诱发磷灰石颗粒产生径迹，通过和矿物颗粒紧邻的外探测器记录产生的诱发裂变径迹；⑥外探测器蚀刻诱发径迹。将白云母外探测器置于48%的HF中蚀刻40 min增大诱发径迹宽度，通过普通光学显微镜测定诱发径迹的数量。

完成上述操作后，将获得的磷灰石树脂片和云母外探测器置于卡尔蔡司光学显微镜1 250倍的放大倍数下，测定磷灰石树脂片上平行于晶体结晶方向（c轴）的自发径迹数量、Dpar值（与结晶轴平行的与抛光表面相交的裂变径迹蚀刻象最大直径），封闭径迹长度及与C轴的夹角；同时测定对应的云母外探测器上诱发径迹的数量。

2  实验数据的处理

2.1  裂变径迹年龄测定

TrackKey是德国艾伯哈特-卡尔斯-图宾根大学Dunkl基于Wagner和Van Den Haute给定的测年公式开发的一款软件[9]，主要利用自发径迹和诱发径迹密度获得样品径迹年龄。

2.1.1  数据输入

打开数据输入界面，首先填入样品的名称（Sample code）、位置（Locality）、层位（Stratigraphy）、岩性（Petrography）、观测者（Observer）、显微镜信息（Microscope）等基本信息，然后输入自发径迹数（Ns）、诱发径迹数（Ni）、统计面积（A），标准玻璃的裂变径迹密度（RhoD）和Zeta值（据已知年龄标准样品反推出实验操作者的校正参数）等必选字段，再选择U玻璃类型（U-glass type）和矿物种类（Mineral），检查填写信息无误，点击确认（OK）。

2.1.2  数据结果

据原始数据的输入，获得样品基本信息，包括颗粒数（Cryst）、测量面积（Area）、自发径迹数（Ns）、自发径迹密度（Ns）、诱发径迹数（RhoS）、诱发径迹密度（RhoI），同时输出RhoS与RhoI的相关性图解、单颗粒年龄雷达图、单颗粒年龄线性回归图、单颗粒年龄直方图及样品冷却年龄（Pooled Age）、平均年龄（Mean Age）、中心年龄（Central Age）和卡方值（P（c2））（图5）。其中卡方值表示为n-1个自由度的c2值几率（n为矿物颗粒数），常用来判别年龄的分布特征[10]。当P（c2）＞5％时，属同一年龄组，表明样品经历相对简单的冷却历史。P（c2）≤5％时，属混合年龄组，有多个年龄峰值，表明样品经历的热历史较复杂[11]。为进一步进行分析样品年龄，Brandon开发了一款BINOMFIT软件，计算矿物裂变径迹的混合年龄，据单矿物的成分差异对混合年龄进行合理分解，揭示其地质意义。

2.2  热历史模拟过程

自发裂变径迹的形成常为一个不可逆过程，此过程中，径迹年龄和径迹长度记录了样品在低于封闭温度的热历史信息，可判断岩石经历的隆升剥露过程。从图6可看出，曲线1对应的平均径迹长度大于13.5 μm，显示单峰式特征，代表样品经快速退火；曲线2对应的平均径迹长度大于13.5 μm，存在小于10 μm的径迹，代表样品先发生埋藏冷却，后发生较快速的退火作用；曲线3平均径迹长约11 μm，显示单峰式特征，代表样品从完全退火带缓慢冷却到达地表；曲线4对应的平均径迹长度小于10 μm，存在大于14 μm的径迹，代表样品可能发生埋藏冷却，现处于部分退火带；曲线5对应的平均径迹长度小于10 μm，代表样品发生埋藏冷却，处于部分退火带时间较长。

为充分挖掘裂变径迹的年龄、长度、Dpar值等参数的地质意义，Gallagher基于Ketcham等提出多元退火模型[12]，开发了QTQT热历史模拟软件，主要是通过利用裂变径迹、（U-Th）/He数据和镜质组反射率等确定矿物经历的热历史过程。该模拟软件通过C和C++语言编写，在Macintosh上使用os x10.6进行开发，通过Intel处理器（32位或64位）进行运行。

2.2.1  数据输入

启动QTQt后，通过新建QTQT数据文件（Build New QTQt data file），输入样品信息，包括样品编号（Sample），经度（X），纬度（Y）和高程（H）、Ns，Ni，Comp（Dparz值）、Zeta值，Nd，点击确定按钮计算中心年龄（图6）；下一步选择使用投影径迹（USE projected tracks），输入给定的样本径迹长度和蚀刻剂（Etchant）浓度，如没有长度数据，请单击“No Length Data”按钮（图7）。

2.2.2  数据结果及解释

完成上述操作后，需設置限定框范围（Constrained point）、现今地表温度信息（Constrained Present day Temperature）、退火模型（Annealing Model）等，检查其他信息，点击“Save data for reload”，保存文件，然后点击“ok”。最后通过设置埋藏（Burn-in）和埋藏后（Post-burn-in）的迭代次数，控制模拟软件获得热历史曲线进行总的迭代次数。模拟过程中，可据样品其他信息，如采样层位、（U-Th）/He数据等，给定限定条件，使其在模拟过程经过限定框，获取更符合地质事实的曲线。从图8可看出[13]，左图为时间-温度历史曲线图，右图为裂变径迹长度分布直方图。基于区域角度不整合的时间和上覆古生—中生代地层沉积厚度，样品WT-1403给定（160±20） Ma、120 ℃～200 ℃的限定框。左图显示样品WT-1403测量的裂变径迹年龄和模拟的裂变径迹年龄关系，右图显示测量平均径迹长度和预测的平均径迹长度关系，用于判断模拟结果的可靠性。此外，左图还给定了样品在180 Ma经历的冷却历史，即180～100 Ma样品发生缓慢的冷却过程，冷却速率小于1 ℃/Ma，随后在100 Ma后，样品加速冷却，冷却速率大于5 ℃/Ma，直到75 Ma，样品冷却速率再次低于1 ℃/Ma，进入8 Ma后，快速冷却至地表温度。总体来看，样品WT-1403经历100～75 Ma和8～0 Ma两期快递冷却过程，冷却速率均大于5 °C/Ma，其中第一期快速冷却与太平洋板块向NW向俯冲导致太行山脉早期隆升有关，第二期快速冷却与山西地堑系的形成有关。

3  地质应用

磷灰石裂变径迹定年技术有效记录了样品经历较低温度范围（60 ℃～120 ℃）的温度变化信息，反映了岩石近地表几公里的冷却历史。同其他技术相比，磷灰石裂变径迹年龄和长度数据丰富了热历史信息，通过上述模拟方法，可严格限定其封闭温度范围内冷却历史。该方法可同其他定年方法结合，详细研究地质体在低温阶段的地质演化过程。

3.1  矿床剥露过程研究

斑岩型矿床是我国乃至世界铜资源的重要来源。冈底斯构造带为特提斯成矿域重要组成部分，目前已发现多处超大型-大型斑岩型铜-金多金属矿床。由于新生代以来青藏高原发生了强烈的构造抬升和剥露，影响铜矿的保存和时空分布。在此背景下，周敖日格勒等利用磷灰石裂变径迹和（U-Th）/He技术对比冈底斯不同区域前新生代矿床埋藏和剥露过程（图5-2），提出冈底斯成矿带自始新世以来剥露过程存在时空差异，东冈底斯和中冈底斯北带北亚带剥露量分别低于2 km和高于4 km，冈底斯成矿带南亚带剥露量达6～8 km，进一步推测南带强剥露区找矿潜力较大。Qiu et al.对中国胶东韧性剪切带型金矿开展构造变形和低温热年代学研究，发现由于古太平洋板块的俯冲角度差异导致苏鲁地体的演化和焦北隆起的演化不同，早白垩世苏鲁地体形成的正断层为导矿构造，发生大规模流体迁移，致使世界级金矿床的形成。

3.2  造山带的地质演化研究

太行山造山带位于华北地区中部转换带，包括吕梁山脉、山西地堑系和太行山脉，为中国东部显著的地势阶梯分界[14]，其隆升过程对东亚气候形成了黄土向东扩张具重要影响。赵俊峰等通过对吕梁山宁武-静乐盆地和柳林地区古生—早中生代样品进行锆石和磷灰石裂变径迹分析，提出吕梁山经100～21 Ma、21～8 Ma和8 Ma 3期隆升过程[15]。任星民等通过对吕梁山中部15件磷灰石裂变径迹样品进行单颗粒年龄分析和热历史模拟，揭露吕梁山地区经晚侏罗—早白垩世和渐新世以来两期冷却事件，第一期与吕梁山脉的快速隆升有关，第二期是由于太平洋板块向南东的回撤致使吕梁山地区发生大规模伸展，导致区域上发生广泛伸展过程。Chang et al.通过对太行山脉五台山地区低温热年代学样品进行分析测试，总结太行山造山带已发表的低温热年代数据，提出太行山造山带经侏罗纪、早白垩世、始新世和中新世4个阶段的冷却，4个阶段的冷却机制分别与太平洋板块向NE向的挤压作用、太平洋板块向SE向的回撤伸展作用、太平洋板块向SE向的进一步回撤作用和印度-欧亚板块碰撞远程效应有关[16]。

3.3  盆地演化过程

磷灰石裂变径迹是研究沉积盆地热历史演化（埋藏-剥蚀历史）的重要手段之一，基本原理：一是利用盆地在沉积物的热年代数据反映沉积盆地自身的热历史；二是通过控制沉积盆地的断裂带进行热历史研究反推沉积盆地的演化过程。在分析沉积盆地中低温热年代学时，需通过将裂变径迹年龄结果与地层年龄进行对比，若裂变径迹年龄大于沉积地层年龄或未通过卡方检验，反映裂变径迹年龄未发生热重置，反映沉积物源的热历史，反之则反映盆地沉积之后的热演化历史。如，Li等通过采集日喀则弧前盆地内采集低溫热年代数据，通过与沉积地层年龄进行对比，发现裂变径迹和（U-Th）/He数据发生了热重置，结合热历史模拟，揭露该盆地沉积之后发生了向北扩展的幕式剥露过程，沉降中心发生向北迁移[17]。McRivette等基于磷灰石裂变径迹的分析模拟，结合碎屑锆石U-Pb 测年，明确可可西里盆地和北部柴达木盆地的关系，建立了青藏高原东北部新生代陆相盆地的沉积演化过程[18]。

3.4  古地貌研究

青藏高原地貌演化一直是国内外学者研究的热点，对亚洲乃至全球的气候环境具有深远影响。Hetzel等通过对青藏高原南部冈底斯花岗岩岩基进行磷灰石裂变径迹和（U-Th）/He分析，发现在70～55 Ma发在了快速剥露，随后在55～48 Ma剥露速率从0.3 km/Ma下降到0.01 km/Ma，表明此时高原地貌面已建立[19]。Li等报道了来自拉萨地体、羌塘地体和松潘-甘孜地体12件磷灰石裂变径迹样品，结合热历史模拟结果，揭露青藏高原中部在62～40 Ma发生了快速剥露，此后剥露速率减慢，标志着原青藏高原在40 Ma形成，高原东部在40～24 Ma经快速冷却，表明在40 Ma之后原青藏高原发生向东扩展[20]。

3.5  断层活动时间

对脆韧性断裂，可利用断层两盘剥露时间和速率差异限定断层活动时间。如，Pang等通过对采自祁连山北缘逆冲断层上盘的11个磷灰石裂变径迹样品进行分析，提出该地区逆冲断层始于15～10 Ma[21]。Staisch等通过在可可西里盆地中部风火山地区逆冲断层上盘采集砂岩样品，并进行磷灰石裂变径迹和（U-Th）/He，限定该地区逆冲断层的活动发生在34 Ma之前，至少持续到27  Ma[22]。

4  结语与展望

本文简要阐述了磷灰石裂变径迹的基本原理、实验方法和地质应用。尽管该方法目前发展迅速，对认识区域的地质演化过程起关键作用，但目前该方法仍存在Zeta值受人为因素影响较大、低U或年轻地质体测量误差较大、实验周期较长等缺点。在研究地质体演化过程，还需结合其他技术手段。如，LA-ICP-MS 技术在过去30多年被用于测定天然和合成材料的元素组成。随着深紫外激光器和超灵敏质谱仪的广泛使用，该技术已具更高的采样分辨率，并能绘制出反映成分变化的二维（和三维）图像。未来很可能会普遍使用飞秒激光器和同步质谱仪，拓展新的研究领域。现今激光烧蚀电感耦合等离子体质谱（LA-ICP-MS）技术被广泛应用于原位基体内或机械分离出的对象中元素和同位素组分，或固态物质的目标域年龄的高分辨率空间测量（通常在几十微米尺度）。目前主要选择同位素测年的单颗粒矿物有：锆石、石榴子石、独居石、符山石和磷灰石等。（LA-ICP-MS）技术极大拓宽了微区可定年矿物的范围，为揭示变质作用过程及成岩成矿时限提供了全新的技术手段。

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Apatite Fission Track Dating Method and Its Application

Qi Yi

（Sino-Zijin resources Limited，Beijing，100012，China ）

Abstract： the apatite fission track has been widely used in the geological field to record the cooling process of shallow surfaces due to its low annealing temperature （60 ℃～120 ℃）. By summarizing previous researches， this article introduces the experimental principle of apatite fission track， the processing and interpretation of experimental data， and focuses on the application of this method in geological evolution processes， including the process of ore deposit exhumation， the geological evolution of orogenic belts， the basin evolution， the paleogeomorphology and the age of fault activity. Although this method is one of the most effective methods for studying the low-temperature thermal history information of geological bodies， there are still shortcomings in the dating process， such as the easily influenced by human factors， the unsuited measuring for low U or young geological bodies， and the longer experimental period. Therefore， in order to more accurately constrain the evolution process of geological bodies， multiple technical means still need to be combined.

Key words： Low-temperature thermochronology; Apatite fission track; Geological applications

收稿日期：2023-11-02；修訂日期：2024-01-25

第一作者简介：祁翼（1993-），男，新疆乌鲁木齐人，硕士，2018年毕业于中国地质大学（北京）地质工程专业，现从事区域地质矿产调查工作；E-mail： 18810881467@163.com