滁州市一次持续性臭氧污染过程气象与传输特征分析

王 雷,周 颖,龚年祖

1.池州学院地理与规划学院自然资源遥感应用研究中心,安徽 池州 247000

2.滁州市气象局,安徽 滁州 239000

近地面臭氧(O3)是由氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs)和一氧化碳(CO)等前体物经过一系列光化学反应生成的二次污染物[1]。一方面,作为一种强氧化剂,近地面O3与心血管疾病、呼吸系统疾病的发生密切相关[2-4];另一方面,O3污染不但会造成农作物减产[5-6],而且还会通过对植物造成伤害从而影响生态系统[7-8]。近些年来,我国大气污染防治的重点集中在细颗粒物(PM2.5)污染。随着一系列防治措施的实施,全国PM2.5浓度持续下降[9],然而O3污染却呈加重趋势,O3已成为我国夏季的主要大气污染物[10]。

O3浓度不仅受到本地污染排放的影响,还受到气象条件和区域输送的影响。黄小刚等[11]研究发现,由于安徽省O3浓度快速上升,长三角城市群O3浓度的空间分布格局由东高西低演变为北高南低,且同质化增强。王雷等[12]对安徽省O3浓度时空分异格局的分析结果表明,安徽省O3浓度在空间上呈集聚特征,蚌埠、宿州、淮南和滁州等安徽省东北部城市O3浓度整体偏高,气象要素是影响安徽省O3时空分布格局的重要因素。GONG等[13]对长三角41个城市城际污染输送的研究表明,本地前体物排放对滁州市O3浓度的贡献为30.74%,而长三角其他地区的区域输送对滁州市O3浓度的贡献高达56.63%,其中南京对滁州的O3贡献率最高,为12.14%。现有研究关于颗粒物污染过程的区域传输特征的分析较多[14-18],而对O3区域输送特征的分析相对较少。HU等[19]研究发现,2016年8月25日南京近地面高浓度O3来源于夜间残留层输送。胡子梅等[20]研究发现,蚌埠市的一次O3污染过程存在明显的外来污染传输。

滁州市位于安徽省东部,毗邻江苏省南京市,是长三角中心区27个城市之一。随着2010年《皖江城市带承接产业转移示范区规划》以及2016年《长江三角洲城市群发展规划》的实施,滁州市经济发展迅速。2011至2020年,滁州市地区生产总值增长了182.65%,是安徽省地区生产总值增长最快的城市。随着经济的快速发展,滁州市近年来的O3浓度上升较快,O3污染超标事件多发,但目前对滁州市O3污染的研究相对较少。基于此,本文针对2019年滁州市发生的一次持续性O3污染过程的气象和外来传输特征进行分析,以期为区域污染防治提供科学参考。

滁州市2019年O3浓度高值主要集中出现在夏季的6、7月份,其中,6月份的一次O3污染过程的持续时间最长,从6月8日至17日,共持续了10 d。本研究以该次污染过程为例,基于上述时间段的空气质量数据和气象数据,分析污染发生期间的气象特征,并运用HYSPLIT后向轨迹模型、潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)等分析方法,分析区域传输特征及潜在贡献源区。

1 数据来源与研究方法

1.1 数据来源

本研究以滁州市老年大学空气质量监测站点(32.315°N,118.310°E)为目标站点。该站点位于滁州市老城区内,周边主要为生活区。其他参考站点包括滁州市的人大宾馆监测站点、南京市的草场门监测站点、扬州市的邗江监测站监测站点和淮安市的市监测站监测站点。空气质量数据来源于中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(数据整理于https：//quotsoft.net/air/),包括SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5和O3浓度的小时数据。

近地面逐小时气象观测数据来源于滁州市气象局,观测要素包括温度(℃)、风速(m/s)、风向、相对湿度(%)、气压(hPa)和降雨量(mm)。大气边界层高度(m)数据来源于美国国家环境预报中心(NCEP)再分析资料(https：//rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/),数据采集频率为4次/d[对应的时刻分别为00：00、06：00、12：00、18：00(UTC时间)],空间分辨率为1°×1°。HYSPLIT模型和MeteoInfo软件[21]所需气象资料来源于全球资料同化系统(GDAS)气象数据集(ftp：//ftp.arl.noaa.gov/pub/archives/gdas1),时间和空间分辨率与大气边界层高度数据一致。地面天气图来自香港天文台(https：//www.hko.gov.hk/sc/wxinfo/currwx/wxcht.htm)。

1.2 研究方法

1.2.1 HYSPLIT轨迹模拟及聚类分析

HYSPLIT模型最早是由美国国家海洋与大气管理局(NOAA)空气资源实验室和澳大利亚气象局(BOM)合作开发,采用欧拉-拉格朗日混合计算方法,可用于分析大气污染物的输送、分散和沉积过程[22-23]。为了追溯滁州市O3污染期间的气团路径与走向,本文采用HYSPLIT模型进行气流后向轨迹模拟及聚类分析。

本研究以滁州市老年大学监测站为终点,分别分析了O3污染发生前、污染过程中和污染结束后的多个时间点的500 m高度48 h后向气流轨迹。另外,模型以6 h为间隔,计算了整个污染时段的后向气流轨迹,共得到40条500 m高度后向轨迹。最后,通过对各气流轨迹的运输速率和方位进行聚类,梳理出高度重合的轨迹,以便更加准确地分析污染物的来源。

1.2.2 PSCF分析

PSCF分析是以条件概率函数为基础,对潜在污染源进行定位的方法[24]。利用该方法进行分析时,首先需要完成后向轨迹模拟;接着对气流轨迹覆盖范围进行网格化,生成分辨率为0.5°×0.5°的长方形网格(i,j);然后设置O3浓度阈值为160 μg/m3,当某一轨迹对应的污染物浓度超过上述阈值时,就会被标注为污染轨迹;最后用经过网格(i,j)的污染轨迹端点数mij除以该网格内的全部轨迹端点数nij,即得到PSCF值。PSCF值计算公式如公式(1)所示：

(1)

但需要注意的是,当nij较小时,PSCF方法的计算结果容易产生误差。为减少由nij较小带来的不确定性,当某一网格中的nij小于区域内所有网格平均轨迹端点数nave的3倍时,可以采用加权系数来减小误差[25]。加权系数(Wij)对应的计算公式如公式(2)所示：

(2)

将加权系数Wij添加到PSCF中,即可得到加权潜在源贡献因子(WPSCF)值[公式(3)]。依据WPSCFij值的分布情况,可以更加准确地定位污染物的潜在源区。

WPSCFij=PSCFij×Wij

(3)

1.2.3 CWT分析

利用PSCF方法虽然可以对不同区域的污染发生几率进行一定程度的判定,并对污染源进行定位,然而无法进一步判定相同PSCF值网格对受点污染物浓度的贡献大小。而利用CWT方法就可以计算出轨迹的权重浓度,从而反映污染程度[26]。CWT计算公式如公式(4)所示：

(4)

式中：M为与网格(i,j)交叉的轨迹总数量,Cl为轨迹l与网格(i,j)交叉时的受点O3浓度值,τijl为轨迹l在网格(i,j)上的滞留时间。CWT值较大表示经过网格(i,j)的气团会引起滁州市较高的O3浓度,即网格(i,j)对应的区域是滁州市O3污染的主要源区。同样,可引入加权系数Wij计算加权浓度权重轨迹(WCWT)值[公式(5)],以减少由nij较小带来的不确定性。

WCWTij=CWTij×Wij

(5)

2 结果与分析

2.1 O3污染过程及其气象特征分析

2.1.1 污染过程分析

2019年6月8日至17日,滁州市出现了持续10 d的O3污染过程,O3日最大8 h平均浓度范围达165～232 μg/m3,超出国家二级标准限值3%～45%。由图1可以看出,污染时段内的O3浓度整体较高,其中,9日夜间至10日上午的O3浓度存在一段异常高值。16日至17日,PM2.5、SO2、CO和PM10浓度均呈现出了两个峰值。在随后的17日夜间,滁州市出现一次降雨过程,O3浓度也随之下降。借助HYSPLIT模型分析了污染发生前后5个时段的后向气流轨迹。从图2可见,在污染发生初期[图2(b)],渤海及其以北区域的污染物穿越山东半岛、黄海,经淮安、扬州、南京等城市进入滁州。污染发生中期[图2(c)]和污染发生后期[图2(d)]的后向轨迹整体相似,污染物主要从黄海出发,经东海、浙江省,由南京进入滁州。污染发生前的气流轨迹以来自西南方向的内陆气流为主[图2(a)],污染结束后则以来自东南方向的内陆气流为主[图2(e)]。污染期间,滁州市环境空气质量明显受到海洋气流的影响。已有研究表明,由于海洋中的NOx排放相对较少,NO对O3的滴定作用较弱,且O3在海上的沉积极少,使得中国东部城市O3浓度易受中国东部海域O3及其前体物长距离输送的影响[27]。

注：此图为HYSPLIT模型自动生成的后向轨迹制式图。图2 各时段的后向轨迹(UTC时间)

针对6月10日前后的O3浓度异常值,结合后向轨迹分析结果[图2(b)],选取上风向的南京市、扬州市和淮安市相关监测站点,分析周边站点O3浓度对滁州市老年大学监测站点和人大宾馆监测站点O3浓度的影响。由图3可见,6月9日,扬州市和南京市监测站点均出现了浓度约为300 μg/m3的高浓度O3污染,而9日23：00的O3浓度均在160 μg/m3左右。同时,从图2(b)可以发现,流经扬州和南京的气流(蓝色方形标注)从10日08：00起呈现明显的下沉趋势,由2 000 m高度下降至11日04：00的500 m高度。这一过程可能同时伴随着污染物的长距离输送[27]及上风向短距离输送。

注：部分时段的O3浓度数据存在缺失。图3 滁州市O3异常高值及其周边站点O3浓度

2.1.2 地面气象条件分析

O3浓度的高低除了受VOCs、NOx等前体物浓度的影响外,还受到气温、风速、风向和相对湿度等气象因子的影响[28-30]。此次污染过程的日最高气温在25.5～34.7 ℃之间,日最低相对湿度在40%左右,风向整体以偏东风为主,风速在4 m/s以下。孙睿等[31]通过对长三角典型城市O3浓度与气象因子的相关性进行研究,发现在温度超过20 ℃、相对湿度介于20%～60%、风速介于1.2～3.6 m/s时,O3浓度较高。滁州市本次O3污染期间的气象特征与上述气象因子范围大致吻合,表现为低风速、低湿度和高温,这就为O3的生成营造了有利环境。值得注意的是,6月9日整体气压较低且在午后出现了明显的下降,其中16：00至20：00的气压值最低(996 hPa),这意味着该时段可能存在周边污染物的复合输入[32]。6月10日凌晨02：00的边界层高度相对偏高(530 m),表明夜间可能存在较强的上下层湍流交换[33]。

利用香港天文台天气图(https：//www.hko.gov.hk/sc/wxinfo/currwx/wxcht.htm)分析可知,污染时段内的滁州市天气形势总体可分为3个阶段。第一阶段为6月8日至11日。此时,滁州市总体位于由两个弱低压中心组成的鞍形场区域内。两个低压中心的位置在此期间有局部变动,但整体分别位于我国西南部和北部。鞍形场内气压稳定,大气扩散条件较差,有利于污染物的生成和积累。已有研究显示,鞍形场天气类型是导致西安市一次PM2.5重污染过程的重要原因[34]。

第二阶段为6月12日至13日。在此阶段,高压中心由日本周边海域逐渐向西南方向移动,其中6月12日的高压中心位于黄海海域。滁州市位于此高压系统的西侧,对应的风速逐步增大,但由于该高压系统的势力整体不强,风力仍然较小。在这种天气系统的控制下,逐步增大的风速有助于当地污染物的扩散,同时也可能将黄海海域和长三角东部城市群的污染物输送至滁州市。

第三阶段为6月14日。在此阶段,东海海域出现了势力较强的锋面气旋,使得太平洋西北部的高压进一步东移。已有研究表明,气旋周围的下沉气流[35-36]会使得低层大气层结稳定,不利于污染物的扩散。受此气旋周边下沉气流的影响,滁州市风速小,天气静稳,O3浓度在15日和16日出现两个峰值。6月17日,随着气旋不断向东北方向移动且逐步减弱,气旋外围的云团开始影响内陆。在此影响下,滁州市云量增多,太阳辐射减少,且在17日夜间出现了一次降雨过程,O3污染得到缓解。

2.2 污染传输特征分析

利用HYSPLIT后向轨迹模型分析外来输送对此次滁州市O3污染过程的影响。已有研究显示：500～1 500 m高度范围是主要的大气污染物输送区;500 m高度风场不仅能反映近地面的气流运动特性,还能降低地表摩擦力对气流的影响[20,37]。以500 m作为研究高度,以老年大学监测站为目标站点,进行2019年6月8日至17日48 h后向轨迹模拟,并对所有轨迹进行聚类分析,结果如图2(f)所示。由图2(f)可知,此次影响滁州市的气流可分为3类。在此基础上,按每条后向轨迹对应的滁州市污染物浓度,计算不同轨迹类型影响下的空气质量指数(AQI)值和6种主要大气污染物浓度值,结果如表1所示。

表1 3类气流后向轨迹和污染物浓度特征

第1类气流的输送距离相对较短,属于大陆性中短距离气流,主要起始于山东省西南部,经江苏省东北部后,沿安徽省和江苏省交界处到达滁州市。这类气流虽然出现的概率最低(表1),但受该气流的影响,目标站点的AQI值最高,对应的6类污染物的浓度也总体较高。该气流总体移动速度较慢,并且在移动期间存在较为明显的上下湍流,易导致O3浓度上升。

第2类气流的输送距离也相对较短,同样属于中短距离气流,但这类气流是此次持续性O3污染时段内出现频次最高的气流类型。受此气流的影响,目标站点的平均AQI值为65。该气流从上海市到达杭州湾后,经浙江省北部、江苏省西南部到达滁州市。第1类和第2类气流轨迹均途经滁州市东南方向,会将处于上风向的长三角东部城市群的污染物输送至滁州市。已有研究表明,长三角西部的O3污染通常与长三角中部的污染输送有关[38]。

第3类气流的输送距离较远,移动速度较快,属于长距离气流。该类气流始于辽宁省西南部,经渤海海域、山东半岛、黄海海域,最终横穿江苏省中南部到达滁州市。在此类气流的影响下,滁州市空气质量整体较好,但O3浓度仍然较高,且从前文分析中可发现,该气团在部分时段可能与O3浓度的异常高值有关。

总体而言,此次滁州市O3污染的发生主要是受长三角地区中短距离气流(轨迹2)的影响,该气流的出现概率最高。来自滁州市北部的中短距离气流(轨迹1)和长距离气流(轨迹3)虽然总体的出现概率相对较低,但对滁州市O3浓度的影响却不容忽视。

2.3 潜在贡献源区分析

图4给出了滁州市此次O3污染过程发生期间的后向气流轨迹WPSCF和WCWT分布。

注：底图来源于自然资源部标准地图服务系统(http：//bzdt.ch.mnr.gov.cn/browse.html?picId=%224o28b0625501ad13015501ad2bfc0135%22),审图号为GS(2016)2923号,下载日期为2022-05-28。图4 O3污染的WPSCF和WCWT分布

从WPSCF值来看,潜在贡献源区主要分布在安徽省、江苏省和浙江省等地,这与后向气流轨迹的分析结果大致相同。WPSCF高值区(≥0.4)主要集中在安徽省东南部、江苏省中西部和浙江省北部,其中浙江省北部和江苏省中西部WPSCF值大于0.6[图4(a)],说明这些地区对滁州市此次O3污染的贡献较大。

WCWT值的空间分布特征显示,高值区(≥100 μg/m3)主要分布在上海市、安徽省东部、浙江省北部、江苏省西部,以及胶东半岛及其南北两侧的渤海和黄海部分海域[图4(b)],说明这些区域对滁州市O3污染的影响较为显著。

总体而言,WPSCF和WCWT的分析结果基本一致,高值区均位于安徽省东南部、江苏省中西部和浙江省北部等地,说明上述区域的污染物输送是滁州市此次持续性O3污染过程的主要潜在贡献源。值得注意的是,相较于WPSCF分析结果,WCWT分析结果更好地反映出了胶东半岛及其南北两侧部分海域对此次O3污染过程的影响,这也进一步说明了6月10日前后的O3浓度异常高值可能与该区域的污染物长距离输送有关。

3 结论

2019年6月8日至17日,滁州市发生一次持续性O3污染过程,O3浓度超过国家二级标准限值3%～45%。基于该时段的空气质量监测数据和气象数据,借助HYSPLIT后向轨迹模型以及PSCF和CWT分析方法,本研究分析了此次污染时段的气象和污染传输特征。

1)在此次O3污染过程中,滁州市受到均压场和锋面气旋外围下沉气流的影响,整体气象条件表现为以偏东风为主、风速低、气温高和相对湿度低的特征。不利气象条件为O3的生成和积累创造了有利环境。6月10日前后的O3浓度异常高值与该时段异常的低气压和高大气边界层高度密切相关。受此气象条件的影响,上风向的污染物经高空长距离输送及近地面短距离输送到达滁州,造成6月10日前后的O3浓度出现异常高值。

2)48 h后向轨迹分析结果显示,在此次O3污染期间,滁州市主要受到东南方向长三角地区中短距离气流(轨迹2)的影响。来自滁州市北部的中短距离气流(轨迹1)和长距离气流(轨迹3)总体的出现概率相对较低,但对滁州市O3浓度的影响却不容忽视,尤其是来自山东、安徽北部和江苏北部的气流轨迹,虽然其在此次O3污染过程中的出现概率最低,却对应着最高的AQI值。

3)此次O3污染过程的潜在贡献源区主要集中在安徽省东南部、江苏省中西部和浙江省北部等地。上述区域的WPSCF值大于0.4,WCWT值超过了100 μg/m3,表明上述区域对此次滁州市O3污染过程的外源输送贡献最大。因此,在滁州市O3污染防治过程中,除应注重本地污染物减排外,还应加强与上述区域的联防联控。