南充市饮用水源地水质总放射性水平分布特征与健康评价

吴雪梅，田 静，袁 姁，李红英，鲁朝旭，王素华，谢怡卿

(四川省南充生态环境监测中心站，四川 南充 637000)

前 言

核能与核技术应用不断发展，其潜在风险也日渐凸显。随着时代的进步，公众的辐射安全意识也不断提高，人们不仅关注周围环境的辐射安全，更关心其产生的健康效应。南充市属于无核城市，但辖区内核技术利用单位数量多、活动种类和范围较复杂，核技术利用活动的潜在风险不容忽视。

水环境保护是生态环境保护工作的重要组成部分，也是污染防治攻坚战的主战场之一。南充市水源丰富，境内以嘉陵江为主要干流，同时伴有密集的湖库群等水资源。其中，嘉陵江(南充)干流长293km，多年平均流量878.7m3/s，年径流量达277.6亿m3，承担着500多万人口的饮用水供给[1]，饮用水的辐射安全至关重要，水源地水质的优劣直接影响人民的生命健康。

目前，南充未发生过核与辐射事故或放射源泄漏事件，且尚未自主开展过放射性本底分析工作，有必要在形成威胁事实前做好基础调研工作[2-3]。因此，基于对水环境安全的有效保障以及满足公众日益提高的辐射安全意识等目的，本文就现有实验室测量条件对南充市城市饮用水源地水中总α、总β放射性开展测量、分析，在此基础上参照UNSCEAR 2000估算了饮用水体所致内照射年有效剂量，并就此进行了种群患癌风险评估。

1 材料与方法

1.1 监测点位

由于南充市地表水均已达标，满足水源地水供应需求，无需开采地下水作为城市水源水供应。因此，参照《辐射环境监测技术规范》HJ/T61-2006[4]并结合南充市环境管理现状，在主城区饮用水源地与重点县城饮用水源地中选取9个代表性河流水与湖库水监测点位，河流水自嘉陵江南充段干流上游至下游包括沙溪、五面山、燕子湾、江东村、小泥溪、石盘村及上徐村共7个断面，湖库水包括营山县幸福水库与西充县九龙潭水库为2个监测点。以上点位均位于自来水厂取水口上游或附近，其中，石盘村与上徐村为主城区城市饮用水水源地监测断面，具体点位分布如图1。

图1 2019年南充市9个饮用水源地采样点位分布Fig.1 Distribution of sampling sites at 9 drinking water sources in Nanchong City in 2019

1.2 样品采集

除石盘村监测点按月采样用于相关性分析外，其余点位按季度采样，共44个样品。采样程序按照相关标准执行[4-5]，单次取样量15L，采样后按每1L水样加20mL±1mL硝酸(ρ2a=1.42g/mL)酸化，并妥善保存。

1.3 测量仪器与方法

样品处理及测量：实验室采用BH1216Ⅲ型二路低本底α、β测、量仪，仪器及辅助设备由中国测试计量研究院检定通过，并定期进行本底长期稳定性、工作源效率稳定性及标准源效率刻度等质量控制。样品按《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T 5750-2006)等方法处理[5-6]，冷却恒重后，置于低本底α、β测量仪中测量。

1.4 数据处理

测量数据按《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T 5750-2006)[5]要求计算，采用Origin 8.5软件绘制时空趋势分布图，相关性分析由SPSS软件来实现。

2 测量结果

2.1 总体水平

2019年南充市9个代表性饮用水源地36个季度样水质总α放射性活度浓度范围在8.4～46.8mBq/L，除三季度略高外，总体波动不大，总β活度浓度范围在37.9～168.7 mBq/L，总体上一、二季度略高于三、四季度，均低于生活饮用水卫生标准(GB 5749-2022)中放射性指标指导值(总α放射性≤0.5 Bq/L，总β放射性≤1 Bq/L)，且与已有研究水平相当[7～12]。具体结果见表1。

表1 2019年南充市9个饮用水源地水质总放射性水平Tab.1 Gross radioactivity levels of water in 9 drinking water sources in Nanchong in 2019 (mBq/L)

2.2 时空分布

2.2.1 时空变化趋势

使用origin2018绘制2019年南充市9个代表性饮用水源地36个季度样水质时空变化趋势图，如图2所示。

图2 2019年南充市9个饮用水源地水质总放射性水平时空变化趋势示意图Fig.2 Spatial-temporal variation trend of gross radioactivity levels of water in 9 drinking water sources in Nanchong City in 2019

总α活度浓度从横向空间坐标看，总体上上游高于下游，河流水总体高于湖库水，从纵向时间坐标看，呈现明显的季节特征，一、二季度明显低于三、四季度。全年最高值为第四季度江东村断面46.8mBq/L，最低值为第二季度九龙潭断面8.39mBq/L。江东村断面总α放射性全年均处于较高水平，除第二季度仅次于五面山断面外，其他三个季度均为最高值，其全年均值也居最高值，为38.0mBq/L，其次为五面山断面均值35.3mBq/L，与同属南部县境内的燕子湾差异明显。

总β活度浓度从横向空间坐标看，则呈现上游低于下游，河流水低于湖库水，纵向时间坐标看，一、二季度明显高于三、四季度，最大值为第二季度石盘村断面169mBq/L，最小值为第四季度小泥溪断面37.9mBq/L。全年最高值为幸福村，其总β放射性均值为127m Bq/L，其次为江东村断面及石盘村断面，且总体分布趋势与总α活度浓度近乎相反。

2.2.2 成因分析

自然界中放射性核素来源包括：1)天然放射性，主要来自宇生放射性核素与地表土壤、岩石中的238U、232Th及其衰变子体、40K等原生放射性；2)人工放射性则来源于辖区内核技术应用活动的可控排放；3)早期世界范围内核试验、核事故等人为活动造成人工核素的不可控排放[13～15]。自然水体一方面通过天然水蒸发、降水、渗透、径流等自然循环路线运载放射性核素，尤其是季节变化引起沉降、径流量等的变化可导致放射性核素分布发生大幅变化。另一方面天然水与周围空气、土壤、生物、岩石等广泛接触，通过各种物化行为与生物过程交换介质中的放射性核素[16]。早期自然与人为活动决定了水体、土壤、岩石等介质中核素的主要成分及含量，而地表径流与核素的物化反应等则一定程度改变了其分布。地表径流与季节、地理分布及污染源类型有关，而核素在水体中物化行为则与相应的物化反应有关。

表2 水质总α、总β放射性活度浓度与化学指标浓度范围Tab.2 Gross α and gross β activity concentrations of water and concentrations of chemicals in water

表3 水质总α、总β放射性活度浓度与化学指标相关性 Tab.3 Correlation between gross α and gross β activity concentrations of water and concentrations of chemicals in water

综上分析，南充市饮用水源地水体总α、总β放射性活度浓度时空差异分布成因大致如下：1)南充境内无直排放核素入水源地水体的核技术利用单位，水体核素成分主要由早期水文、气象、地质活动等引起的自然分布决定；2)通过水体的自然循环，地表径流将大气沉降核素、农业化肥和岩石土壤中的核素载带入水体，而地表径流又受季节、地理疏密分布、当地产业结构等因素影响，导致径流输入成分、水体流量、流速、水位等存在差异；3)通过在水体中发生物理化学反应及生物过程，导致核素溶解或脱离水体[16]；4)本底水平放射性的统计涨落以及测量过程带来的允许误差。可见，核素在水体中的物化行为对其分布影响明显，即总放射性水平的波动一定程度上受非放射性污染源的影响，可为环境水质放射性指标背景值预测提供依据。

2.3 剂量估算与分析

为定量估算以上水体对公众的健康影响，根据UNSCEAR (2000)及相关文献[7-8，17]，应用所测水体的相应核素放射性水平，即可估算出因饮用水所致的人均年内照射剂量。计算公式如下：

(1)

其中，E为饮用水中α与β核素致有效剂量的总和(mSv)，Ai(α/β)为单个核素所致总α或β放射性活度浓度(Bq/L)，DCFi(α/β)为UNSCEAR (2000)中单个核素引起内照射剂量转换因子(mSv/Bq)，730为饮用水年摄入量(成人平均日摄入量为2L)(L)。

研究表明，饮用水中的α、β放射性内照射主要由238U与232Th放射系列天然放射性核素产生，其中，超过50%的α放射性内照射来自于226Ra的α同位素，而β放射性的主要来源为210Pb和228Ra[7，14]。根据近5年《四川省辐射环境质量报告》，经计算证实，南充市主城区饮用水体已测核素与上述对应核素结论一致。基于实验室条件限制，本文选取226Ra与210Pb、228Ra核素估算2019年南充市9个饮用水源地水体所致年有效剂量。根据UNSCEAR (2000)，226Ra的剂量转换因子为2.80×10-4mSv/Bq，210Pb和228Ra剂量转换因子均取6.90×10-4mSv/Bq，由公式(1)计算得出各监测点位水体所致年有效剂量如图3所示。

图3 2019年南充市9个饮用水源地水质 所致内照射年有效剂量Fig.3 Annual effective dose of internal exposure caused by radionuclides in 9 drinking water sources in Nanchong City in 2019

由图可知，从地区分布看，饮用水体核素所致内照射年有效剂量，湖库水总体高于河流水、上游低于中下游。从致剂量因子看，相较于总α放射性活度浓度，总β放射性活度浓度的大小在水体核素所致年有效剂量估算中占比较重，与3.2中总β放射性活度浓度均值大小相符，最大估算值6.86×10-2mSv/a位于幸福村，其次为6.56×10-2mSv/a位于江东村。可见，水体年有效剂量受β放射性核素的影响较大。

根据总体年均值，计算得出2019年南充市9个代表性饮用水源地水体核素所致年有效剂量估算值为5.28×10-2mSv/a，与现有研究水平相当[7-8，11-12]，远低于UNSCEAR(2000)全世界范围天然辐射照射所致食入内照射水平0.29mSv/a[15]。

2.4 患癌风险评估

基于内照射剂量估算进一步评估水体核素对人体的健康影响，参照WHO(2011)[18]与ICRP(2008)[19]文件，确定种群患癌标称危险系数为5.5×10-2/Sv，由此评估剂量-患癌风险[12]，计算公式如下：

Ri=Ei×F

(2)

其中，Ri为地区i因辐射诱发种群患癌风险几率，Ei为地区i饮用水所致年有效剂量，F为辐射诱发的种群患癌标称风险系数5.5×10-2/Sv[12]。

由公式(2)计算得出南充地区9个监测断面饮用水源地水体放射性核素诱发种群患癌几率范围在2.41×10-6/a ～3.77×10-6/a，平均水平为2.91×10-6，低于WHO(2011)推荐值5.5×10-6/a[12，18-19]，辖区内饮用水源地水放射性核素所致患癌风险低于世界平均水平，水体辐射环境处于安全状态。

由于在饮用水体核素所致内照射年有效剂量估算过程中，本文采用了保守的计算方法，即选择了较大的转换因子，因此，在评估患癌风险时，所得的数据也是保守且可信的。

3 结 论

本文以嘉陵江南充段饮用水源地为研究对象，对2019年水质总α、总β放射性活度浓度开展测量，进而分析了时空差异成因，并结合化学指标开展相关性分析，估算了水体核素所致内照射年有效剂量与患癌风险，得出如下结论：

(1)辖区内饮用水源地水质总α、总β放射性活度浓度总体达标，初步积累了南充市饮用水源地水质总放射性水平基础数据，为今后环境异常情况预警、应对环境突发事件、环境质量评价、环境预测及学术研究提供了数据依据。

(2)水体总放射性水平呈明显的时空分布差异，且总α放射性活度浓度与总β活度浓度呈现近乎相反的特征，这与水体核素成分的自然分布、水体自然循环及核素的物化特性和生物过程等因素有关，有待进一步开展水体核素与污染源解析的相关研究。

(3)总α、总β放射性活度浓度与非放射性指标之间多以此消彼长的负相关关系相互影响，与pH、BOD5呈正相关关系，总放射性水平的波动一定程度上受非放射性污染源的影响，可为环境水质本底放射性指标预测提供依据。

(4)南充市饮用水源地水体核素所致内照射年有效剂量未见异常，处于正常水平，水体放射性所致种群患癌风险几率保守可信，且低于WHO(2011)推荐值，流域水体辐射环境处于安全状态，为后期开展辖区内人群平均总体年有效剂量估算提供依据。