凸起结构附近原子的共振卡西米尔-波德力特性*

高广波,单馨雨,赵金云,黄勇刚

(吉首大学物理与机电工程学院,湖南 吉首 416000)

量子力学的宏观表现呈现出很多新奇的量子现象,如玻色-爱因斯坦凝聚、超导电性或超流性、卡西米尔效应等.卡西米尔于1948年预言,真空中2个平行理想导电板之间可产生吸引的相互作用力[1],这一现象称为卡西米尔效应.1958年,Sparnaay最先通过实验验证了卡西米尔的预言[2].1948年,卡西米尔曾和波德[3]一起探究了中性、可极化的微观量子力学系统与反射平面的相互作用,该研究强调了真空量子涨落场的重要性.卡西米尔和波德的量子电动力学方法,为研究原子-材料表面相互作用提供了新的思路,且此方法优于Lennard-Jones在1932年提出的偶极与其表面感应电荷相互作用的研究方法[4].这一开创性的理论引起了学界的广泛关注[5-6],并被推广到研究不同材料[7]及温度[8]下原子的受力情况,以及激发态原子的受力情况[9].表面等离激元能把光场压缩在突破传统光学衍射极限的纳米尺度[10],用来减小光学器件的尺寸[11]及增强光与物质的相互作用等[12].例如,当原子位于金属层[13-14]或超材料[15-16]附近时,表面等离激元共振急剧改变了附近量子涨落场的空间分布和态密度,进而影响原子的自发辐射特性.表面等离激元共振在自发辐射增强效应、单分子拉曼增强效应、非马尔科夫动力学等领域[17-28]有重要的应用.近年来,在金属纳米结构的表面引入大曲率结构来增强自发辐射的研究备受关注[29-33].例如:Li等[32]证明了含有凸起结构的空隙型纳米腔中存在模体积约1 nm3的极端局域模式,比无凸起结构时的模体积小2个数量级,且能通过与光学天线的辐射模式耦合,获得远场激发和辐射特性;Zhu等[33]系统研究了隧道结中针尖表面的原子尺度凸起对附近单分子荧光增强的作用,对于未做修饰的针尖,实验上不能观察到单个分子的荧光增强,而当针尖吸附单个银原子后,单分子荧光信号增强约1.7×108,且能实现亚纳米分辨率成像.

由凸起结构产生的极端局域模式不仅可用于增强附近原子所受的共振卡西米尔-波德力,而且对不同位置的原子所受力的大小和方向也具有重要的调控作用,这为在纳米尺度下操纵原子提供了理论基础.因此,笔者拟使用COMSOL Multiphysics软件,通过构建光子并矢格林函数的方法,研究有无凸起结构时原子所受的共振卡西米尔-波德力的差异,并在此基础上,深入探究凸起结构附近二能级原子的跃迁频率及所处位置对共振卡西米尔-波德力的影响.

1 模型及理论

截面银球结构和截面银球-凸起结构模型如图1所示.

图1 模型示意Fig. 1 Schematic Diagram of the Model

根据量子电动力学[36-38],对于耗散吸收介质中的电磁场[39],在偶极近似和旋波近似下,二能级原子与电磁场耦合的哈密顿量为[40]

这里:|e是原子的激发态;g|是原子的基态;是原子的跃迁偶极矩阵元,为单位矢量,d是跃迁偶极矩的大小;是考虑介质存在的玻色子产生算符;是考虑介质存在的玻色子湮灭算符.在物理上,这些算符可以理解为对应于介质辅助电磁场中噪声极化(λ=e)和磁化(λ=m)激发的阶梯算符,介质辅助玻色算符服从正则对易关系,即

吸收耗散介质中的量子化电场算符为

其中G(r,r′,ω)是光子并矢格林函数,满足[41-42]

Γ/Γ0=(Γ10+Γ0)/Γ0,

2 结果

2.1 凸起结构对共振卡西米尔-波德力的影响

为了研究凸起结构产生的局域场增强效应对原子所受的共振卡西米尔-波德力的影响,笔者分别计算了处于截面银球和截面银球-凸起结构附近原子的共振卡西米尔-波德力和自发辐射增强,结果如图2所示.

图2(a)中,当原子处于截面银球-凸起结构表面1.5 nm时,在原子跃迁频率1.5～3.5 eV范围内产生了2个共振卡西米尔-波德力的吸引-排斥反转峰,反转点分别在2.121 eV和2.986 eV处.处于反转点2.121 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰更高,且在反转点的左边原子受到吸引的共振卡西米尔-波德力,在反转点的右边原子受到排斥的共振卡西米尔-波德力.对于无凸起结构附近的原子所受到的共振卡西米尔-波德力,当原子处于截面银球表面1.5 nm时,在原子跃迁频率1.5～3.5 eV范围内仅出现1个共振卡西米尔-波德力的吸引-排斥反转峰,反转点在2.986 eV处,此卡西米尔-波德力的吸引-排斥反转峰大于图2(a)中有凸起结构时2.986 eV处的共振卡西米尔-波德力反转峰.对比图2(b)中有凸起结构和无凸起结构下原子的自发辐射增强可知,相较于无凸起结构的原子自发辐射增强,凸起结构的存在导致在2.121 eV处出现新的表面等离激元共振模式,这种模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力产生极大的增强作用.此现象也在文献[32]中得以证实.

图2 原子分别处于截面银球和凸起结构附近所受的卡西米尔-波德力和自发辐射增强对比Fig. 2 Comparison of the Casimir-Polder Force and Spontaneous Radiation Enhancement for Atoms in the Vicinity of the Cross-Sectional Silver Sphere and the Tip Convex Structure

2.2 原子-凸起结构距离对共振卡西米尔-波德力的影响

为了研究原子到凸起结构的距离(L)对原子所受的共振卡西米尔-波德力的影响,笔者计算了不同距离下原子所受的共振卡西米尔-波德力和自发辐射增强,结果如图3所示.

图3 不同原子-凸起结构距离下原子所受的卡西米尔-波德力和自发辐射增强对比Fig. 3 Comparison of Casimir-Polder Force and Spontaneous Radiation Enhancement on Atoms at Different Atom-Surface Distances

从图3(a),(b),(c),(g),(h),(i)可知,随着L逐渐增大,原子所受的共振卡西米尔-波德力逐渐减小.当L=1.5,2.5 nm时,反转点2.121 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰高度高于反转点2.986 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰高度.当L=3.5,4.5,5.5,6.5 nm时,反转点2.121 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰高度低于反转点2.986 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰高度.

从图3(d),(e),(f),(j),(k),(l)可知,随着L逐渐增大,凸起结构共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献逐渐减小,截面银球共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献也逐渐减小,其中凸起结构共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献随距离的增加减小得更快.另外,当L=1.5,2.5,3.5 nm时,对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献呈现出凸起结构共振模式大于截面银球共振模式,即凸起结构的共振模式起主导作用.当L=4.5,5.5,6.5 nm时,对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献呈现出凸起结构共振模式小于截面银球共振模式,即截面银球的共振模式起主导作用.这说明L较短时,凸起结构的共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力具有很大的增强作用.随着L逐渐增大,反转点2.121 eV附近的共振卡西米尔-波德力的反转峰逐渐移动到0刻度线以下(图3(i)),这是由于随着L逐渐增大,凸起结构共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献急剧减小.与文献[45]相比,本研究充分考虑了由凸起结构产生的新局域共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力和自发辐射的影响,结果显示,新局域共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力和自发辐射均产生了极大的增强作用.

3 结论

笔者研究了激发态原子分别在截面银球表面和凸起结构附近所受的共振卡西米尔-波德力.对于截面银球附近的原子,其在跃迁频率为2.986 eV时出现了1个共振峰,当在截面银球表面添加凸起结构时,原子在跃迁频率2.121 eV和2.986 eV附近都有共振峰产生,2.121 eV附近的共振峰是由凸起结构产生的,2.986 eV附近的共振峰是由截面银球产生的.因此,相较于截面银纳米球,添加凸起结构会产生新的表面等离激元共振模式,该模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力产生了极大的增强作用.当原子到凸起结构表面的距离较近时,新局域共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的调控起主导作用;随着距离的逐渐增大,新局域共振模式对原子所受的共振卡西米尔-波德力的贡献急剧减小,且比无凸起结构共振模式的贡献减小得更快.本研究发现,由凸起结构产生的新局域共振模式显著增强了凸起结构附近原子所受的共振卡西米尔-波德力,卡西米尔-波德力的大小可通过改变纳米结构形状、原子所处位置来调控,卡西米尔-波德力的方向可通过调节原子跃迁频率来改变.