长春市机动车臭氧前体物时空分布特征评价

孙大光 刘 威 刘德敏 鲍秋阳

（吉林省环境科学研究院 吉林长春 130012）

引言

近年来，在全国PM2.5浓度大幅下降的同时，臭氧浓度却总体呈缓慢上升态势。生态环境部通报的“2022 年12 月和1～12 月全国环境空气质量状况”显示，6 项污染物（PM2.5、PM10、二氧化硫、二氧化氮、臭氧、一氧化碳）中臭氧平均浓度为145μg/m3，同比上升5.8%，其它污染物均下降或同比持平，臭氧已成为空气质量的重要制约因素。为此，生态环境部等15 部门联合印发了《深入打好重污染天气消除、臭氧污染防治和柴油货车污染治理攻坚战行动方案》，其中《臭氧污染防治攻坚行动方案》提出了明确攻坚目标，即到2025 年，PM2.5和臭氧协同控制取得积极成效，全国臭氧浓度增长趋势得到有效遏制，全国空气质量优良天数比率达到87.5%，VOCs、氮氧化物排放总量比2020 年分别下降10%以上。因此，为实现攻坚目标，精准管控臭氧浓度变化，进一步强化科技支撑势在必行。

移动源大气污染物与臭氧的相关性研究是有效降低大气中臭氧浓度的必要前期做法。以吉林省长春市为例，通过对不同交通场景下，机动车排放的臭氧前体物所转化而来的臭氧进行监测，分析其时空分布特征，将有助于建立前体物与臭氧的关联性，进而从源头控制机动车排放的臭氧前体物，为实现大气中臭氧浓度降低目标提供了科学的基础依据。

1 机动车污染排放监测方法

目前，研究机动车污染排放的监测方法主要分为实验室测试和实际道路测试。前者包括台架测试；后者包括隧道实验、遥感测试和车载测试。4 种测试功能各异、各具优势，可满足不同的研究需要[1][2]。

1.1 台架测试

台架测试在实验室中进行，由研究者控制各种实验条件，实验的可重复性较好，因此台架测试仍然被认为是最可靠的确定机动车排放因子的方法。台架测试的主要缺点是系统昂贵，且每次测试只能获取一辆机动车的排放数据，测试成本高。

1.2 隧道实验

隧道实验通过在隧道内外监测污染物的浓度及根据现场的车流参数，获得对应车队的平均排放因子水平。隧道实验简单易操作，测试涉及的车辆样本数较多，具有一定代表性，在精度要求不高的情况下，可用来获取车队平均排放因子。缺点易是受背景浓度影响，且被测车辆的工况单一。

1.3 遥感测试

遥感技术是一种非接触式的光学测量手段，可直接测量行驶中机动车的尾气排放，已在欧美等国家得到了普遍应用。遥感测试的优点是自动化程度高，1d 可测试上万辆机动车，成为机动车尾气检测/维修（I/M）项目及发现高排放车的主要手段。遥感测量的主要缺点是受环境条件（如风速和风向）影响，且由于遥感测试为定点测试，因此，不能全面反应机动车在各种行驶状态下的排放。

1.4 车载测试

道路车载测试系统被直接安置在行驶中的机动车内，逐秒采集机动车行驶特征参数和污染物排放速率，为研究者提供了大量的可真实反应机动车瞬态行驶状况和排放的数据。

本研究采用隧道实验+车载测试开展监测工作。

2 监测要素的确定

机动车臭氧的道路监测原则应是最大限度地还原由机动车排放的臭氧前体物所生成的臭氧，最大程度地去除由固定源或其它源产生的影响。

2.1 监测点位的选取

综合考虑长春市城区的道路布局及交通状况，分别选取有代表性的路况情境，以涵盖不同交通状况下机动车的污染物排放情况及臭氧的生成情况。为此，选取不同车速状态下的道路环境及隧道环境做为典型情境加以研究。

机动车低速状态下的道路交通环境选取南湖广场，南湖广场是市内大型的交通环岛，早晚高峰期，机动车较为集中且车行缓慢。机动车正常速度状态下的道路交通环境选取前进大街，前进大街做为长春市的主要交通干线，能够代表正常车速下的车流状况。隧道环境选取卫星路隧道做为代表性监测点位，卫星路隧道同样位于交通主干道，能够保证车流密度。

典型路况情境下的监测设备布置，应尽量靠近机动车道，可设置在道路两边的人行步道上；尽量远离高大植物，特别是杨树和柳树，这两种树排出萜烯类物质比其它常见树种多，而萜烯类物质在光照强度大的情况下会转化为臭氧，影响数据的准确性；尽量避开产生挥发性有机物的场所，如汽车修配厂及道路周边新建的塑胶操场等，特别是应避开修路工程现场，减少由此转化而来的臭氧对数据的影响。

2.2 监测时间点的选取

根据前期研究分析结论，一年四季当中臭氧浓度的高低排序为夏季＞春季＞秋季＞冬季。为最大限度涵盖不同季节臭氧的变化情况，综合气象因素及其它不可控因素，各选取夏季（8 月份）和秋季（10 月份）满足相关条件的1d，做为本次研究的监测时间点。具体日期的确定还应考虑工作日与节假日车流量变化情况，因此为了数据能够具有较为广泛的代表性，选取正常工作日做为监测日开展监测。

2.3 监测时间段的设定

为便于后续的数据分析及规律总结，结合交通流的变化情况（特别是早晚交通高峰期），确定监测日内6:00～18:00 每小时收集1 组监测数据，并确保数据的连续性，便于后续的数据分析能够充分体现变化规律。

2.4 气象条件要求

根据气象条件对臭氧生成及变化的影响情况，选取太阳辐射条件好，较低风速、非阴雨天、非雷雨天，做为典型监测日，开展监测。

2.5 监测项目的确定

监测项目共计选取11 项，包括3 类。其中，环境空气质量常规指标8 项（PM2.5、PM10、NO、NO2、氮氧化物、二氧化硫、一氧化碳、臭氧）；大气环境管理经常涉及指标3项（甲醛、非甲烷、总烃）。

3 监测日的气象状况

3.1 夏季监测日

晴转多云，西南风，风向角度241°，风力3～4 级，风速17km/h，全天气温18～28℃，气压值978，降雨量0mm，相对湿度74%，能见度24km，紫外线指数8。日出时间4:35，日落时间18:52，月出时间18:04，月落时间2:49。

3.2 秋季监测日

多云转晴，西北风，风向角度307°，风力1～2 级，风速9km/h，全天气温-2～9℃，气压值996，降雨量0mm，相对湿度57%，能见度25km，紫外线指数3，日出时间5:55，日落时间16:53，月出时间21:43，月落时间13:54。

4 臭氧与臭氧前体物数据分析

4.1 臭氧与时间的相关性

4.1.1 日内的变化情况

4.1.1.1 夏季

3 个监测点位日内臭氧变化曲线相似性高，均显现为自7:00 开始，随着温度和光照强度升高，以及早高峰的到来，臭氧浓度逐渐升高；至15:00 达到峰值后下降；16:00 后，虽然光照强度降低，但臭氧浓度仍维持在较高水平。具体情况如图1 所示。

4.1.1.2 秋季

3 个监测点位日内臭氧变化曲线相似性高，总体趋势仍显现为自7:00 开始，随着温度和光照强度升高，以及早高峰的到来，臭氧浓度逐渐升高；14:00 达到峰值；14:00～16:00 臭氧浓度维持在较高水平，小幅波动；16:00 后，浓度下降较快；17:00 后，由于交通晚高峰的到来，臭氧浓度有小幅增长。具体情况如图1 所示。

4.1.2 季节的变化情况

夏季与秋季，臭氧的变化趋势基本保持一致，均显现为自7:00 开始臭氧浓度逐渐升高，午后逐渐降低。夏季臭氧浓度均值相对于秋季各时段均偏高，且上升及下降幅度均较为明显，其主要原因应为夏季气温高，且太阳辐射强，光照时间长。

4.2 臭氧与空间的相关性

3 个监测点位臭氧浓度变化趋势保持一致，数据值相对接近，具体数据见表1、表2、表3。

表1 南湖广场臭氧高峰时段监测数据(单位：mg/m3)

表2 前进大街臭氧高峰时段监测数据(单位：mg/m3)

表3 卫星路隧道臭氧高峰时段监测数据(单位：mg/m3)

4.2.1 南湖广场与前进大街

臭氧浓度值相对接近，是由于光照强度一致，且臭氧前体物生成条件较为一致，浓度值接近造成的。

4.2.2 卫星路隧道

臭氧浓度值相对于南湖广场与前进大街低，分析可能是由于隧道内光照强度低，臭氧前体物光化学反应较弱造成。

由以上分析可知，光照强度与臭氧浓度值呈正相关性。

4.3 臭氧与其它指标的相关性

4.3.1 南湖广场

机动车在低速行驶状态下，臭氧与氮氧化物有弱相关性，与其它监测项目在数值无相关性，详见图2。

图2 南湖广场夏（左）秋（右）两季监测项目相关性

4.3.2 前进大街

机动车在正常行驶状态下，臭氧与PM10存在弱相关性，与其它监测项目在数值无相关性，详见图3。

图3 前进大街夏（左）秋（右）两季监测项目相关性

4.3.3 卫星路隧道

机动车排放的污染物在相对独立的空间内，臭氧与PM10存在强相关性，与其它监测项目在数值无相关性，详见图4。

图4 卫星路隧道夏（左）秋（右）两季监测项目相关性

5 科研管理建议

5.1 建立本地化移动源VOCs 成分谱

目前，长春市尚未建立本地化的移动源VOCs成分谱，而移动源VOCs 成分谱是计算臭氧生成潜势（OFP）的关键要素，如不掌握臭氧生成潜势及臭氧生成过程中提供主要贡献的VOCs 种类，后续的监管与协同控制则无从谈起。因此，应及时建立起本地化的移动源VOCs 成分谱，为机动车臭氧前体物排放管理提供直接依据。

5.2 开展本地化的移动源大气污染物与臭氧关联性研究

移动源（机动车）排放的NOx和VOCs 形成臭氧的光化学反应机制复杂。前体物VOCs 的来源复杂，种类多，不同官能团活性差异大，精准控制的难度大。VOCs 成分谱中各物种浓度变化呈非线性，与臭氧浓度的相关性呈现不同阶段不同相关性，不合理地削减臭氧前体物排放，可能会导致局地臭氧浓度升高。因此，基于本地气象特点及交通路况，进行移动源排放的大气污染物与臭氧关联性研究，有助于建立精准的防控措施，提升协同控制效率。

5.3 臭氧污染预报体系的构建

2022 年8 月，陕西省出台《环境空气臭氧预报技术指南》（简称《技术指南》），这是国内首例环境空气质量预报技术地方标准[3]。《技术指南》给出了环境空气臭氧预报方案、工作流程、多模式臭氧预报及结果评估与优选、人工订正、预报会商、信息记录和报送、预报工作持续改进的内容及相关要求。《技术指南》的出台首次全面规范了臭氧人工预报流程。

长春市可借鉴陕西省的经验，结合地方特点，构建环境空气臭氧预报体系，同时，建议在本地化的臭氧预报体系中，将移动源（机动车）对臭氧的贡献率纳入预报结果生成过程，并体现在结果中。

5.4 开展移动源排放总量区域控制研究

通过对区域内各类移动源（机动车）的数量、燃料类型等要素的优化调整，实现对氮氧化物、颗粒物、VOCs 的区域总量控制目标，进而实现臭氧产生量的减少。

结论

采用隧道实验+车载测试的模式，选取3 个典型位置开展臭氧及其相关指标（共计13 项）的监测工作，通过数据分析得出结论。①3 个机动车点位臭氧浓度日内变化曲线具有较高相似性。②夏季臭氧浓度均值相对于秋季，各时段均偏高。③3 个监测点位臭氧浓度变化趋势保持一致，数据值相对接近。④机动车在低速行驶状态下，臭氧与氮氧化物有弱相关性；机动车在正常行驶状态下，臭氧与PM10存在弱相关性；机动车排放的污染物在相对独立的空间（隧道）内，臭氧与PM10存在强相关性。⑤非道路移动源臭氧浓度日内变化曲线与机动车变化曲线基本保持一致。