黑龙江省团结沟浅成低温热液金矿床成因——锆石U-Pb定年、元素地球化学和Hf-S-Pb-He同位素证据

何军成,刘 军,李小伟,王晓彤, ,孙 鹏

1.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院,北京 100083

2.中国地质科学院矿产资源研究所/自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室,北京 100037

0 引言

浅成低温热液型矿床是世界上贵金属及贱金属矿产资源的主要来源之一,为全球提供超过8%的金、16%的银和部分铅锌[1-2],是当前国际矿床学界研究的热点。这类矿床通常形成于低温(<300 ℃)、低压(10～50 MPa)条件下,赋存于地壳浅表(约1.5 km),矿化方式有脉状、网脉状、角砾状和浸染状等[3-5]。目前,已发现的大型和超大型浅成低温热液型金矿床主要发育在环太平洋构造带、地中海—喜马拉雅构造带和蒙古—鄂霍茨克构造带[6-9]。我国东北地区东北陆缘是西太平洋成矿域的重要组成部分,其中佳木斯地块及邻区发育大量浅成低温热液Au/Au-Cu矿床和斑岩型铜矿床[9-14]。现已陆续勘探出东安金矿[15-16](5.04～24.30 g/t)、团结沟金矿[17-18](4.61～81.60 g/t)和高松山金矿[19](6.30～ 22.00 g/t)等多处大、中型浅成低温热液型金矿床。因此,佳木斯地块及邻区显示出良好的浅成低温热液金矿床成矿与找矿潜力。

目前,多数地质学家认为佳木斯地块及邻区内浅成低温热液型金矿床形成于早白垩世[12-14],但在成矿构造背景、成矿岩浆和流体性质及成矿机制等关键问题上仍存在争议。佳木斯地块内早白垩世金矿形成的构造背景主要有:太平洋板块俯冲引起的岩石圈拆离作用[20-22]、太平洋板块俯冲导致的陆内碰撞造山作用[23]及太平洋洋壳俯冲产生的埃达克岩浆与下地壳部分熔融形成的岩浆混合作用[12]等多种观点。另外,大部分学者研究认为佳木斯地块内浅成低温热液金矿床的成矿流体具有壳-幔混源特征[12],但是地壳和地幔的贡献程度仍需深入研究。团结沟金矿床是佳木斯地块内最具代表性的大型浅成低温热液型金矿床,该矿床矿体赋存于晚中生代花岗杂岩体内部断裂体系中[12,24],是研究区域上同类金矿成矿机理的理想窗口。浅成低温热液金矿床与火山-次火山岩具有密切时空联系[25]。岩浆活动不仅为金矿提供主要热源,还提供一定量的成矿流体和成矿物质[26-28]。因此,深入研究与金矿化密切相关的火山-次火山岩对探讨区域内浅成低温热液成矿系统的成矿机制与区域找矿方向均具有重要意义。近年来地质工作者对团结沟金矿床的地质特征、成矿流体性质及成岩成矿时限等方面开展了研究工作[12,18,20,29-32]。然而,与团结沟成矿有关的次火山岩成因、成矿物质来源及构造背景方面研究仍较薄弱。鉴于此,本次工作选取与团结沟金矿化密切相关的花岗闪长斑岩和花岗斑岩开展LA-ICP-MS锆石U-Pb定年、全岩主量和微量(稀土)元素、锆石原位微量元素及Hf同位素研究,并对金矿石中载金黄铁矿开展S-Pb-He同位素测试,目的是精确测定团结沟金矿床的成岩成矿时间,确定成矿岩浆成因,示踪成矿物质来源,探讨成矿动力学背景。

1 区域地质背景

团结沟金矿床位于黑龙江省嘉荫县乌拉嘎镇,产于乌拉嘎中生代火山-沉积盆地与佳木斯地块接合带上(图1)。佳木斯地块具有基底-盖层双层结构,其中麻山杂岩被认为是佳木斯地块的变质基底[37]。麻山杂岩自下而上分为西麻山组和余庆组,二者为整合接触[38]。西麻山组主要由紫苏麻粒岩、黑云变粒岩等组成;余庆组主要由混合花岗岩、黑云斜长片麻岩、大理岩等组成[39]。佳木斯地块的盖层主要由晚古生代—中生代地层组成。晚古生代地层有泥盆系黑台组、老秃顶子组及七里嘎山组,石炭系北兴组、光庆组及珍子山组,二叠系二龙山组和杨岗组。其中:泥盆系黑台组岩性主要为碳酸盐岩-碎屑岩,与上覆老秃顶子组呈整合接触;老秃顶子组岩性主要为流纹质熔岩、凝灰岩,与上覆七里嘎山组整合接触;七里嘎山组岩性主要为流纹质凝灰熔岩、英安质凝灰岩。石炭系北兴组岩性主要为英安质凝灰岩和凝灰质板岩,与七里嘎山组呈整合接触;光庆组岩性主要为凝灰质板岩、凝灰岩,与上覆珍子山组呈整合接触;珍子山组岩性主要为碎屑沉积岩。二叠系二龙山组岩性主要为安山岩和凝灰岩,与下伏地层珍子山组整合接触;杨岗组岩性主要为酸性-中酸性火山岩。中生代地层包括侏罗系滴道组,白垩系城子河组、穆棱组、东山组、猴石沟组和松木河组。其中:侏罗系滴道组岩性主要为砾岩和火山岩,与城子河组平行不整合。白垩系城子河组岩性主要为砂岩和凝灰岩,与上覆穆棱组呈整合接触;穆棱组岩性主要为细砂岩和粉砂岩,与上覆东山组呈整合接触;东山组岩性主要为安山质集块岩、火山角砾岩,与上覆猴石沟组呈平行不整合接触;猴石沟组岩石类型以粗碎屑岩为主,与上覆松木河组呈平行不整合接触;松木河组岩性为中基性熔岩和酸性熔岩[40]。

a据文献[33]修编;b据文献[34-35]修编;c据文献[36]修编。F1. 依兰—伊通断裂;F2. 嘉荫—牡丹江断裂;F3. 敦化—密山断裂;F4. 贺根山—黑河断裂;F5. 新林—喜桂图断裂;F6. 索伦—西拉木伦—长春缝合带。

佳木斯地块内主要出露新元古代、寒武纪、二叠纪、白垩纪及新生代岩浆岩。其中:新元古代岩浆岩主要为碱长花岗岩、正长花岗岩及二长花岗岩,锆石U-Pb年龄为898～751 Ma[41];寒武纪岩浆岩主要为花岗岩、花岗闪长岩以及二长花岗岩,锆石U-Pb年龄为541～476 Ma[41-45];二叠纪岩浆岩以花岗质岩石为主,有少量辉长岩和闪长岩,锆石U-Pb年龄为290～253 Ma[46-54];白垩纪岩浆岩主要为火山岩-火山碎屑岩及少量侵入岩,侵入岩有花岗斑岩和花岗闪长斑岩等,其锆石U-Pb年龄为110～98 Ma[55-56]。

佳木斯地块主要发育依兰—伊通断裂、敦化—密山断裂及嘉荫—牡丹江断裂3条深断裂(图1),其中依兰—伊通断裂、敦化—密山断裂属于郯庐断裂带的北延部分[35,57]。依兰—伊通断裂是中国东北地区规模最大断裂[58],该断裂存在燕山期超基性岩侵入,形成时间为晚三叠世或更早时期[59]。敦化—密山断裂由多支NE向断裂组成,沿沈阳—桦甸—敦化—密山一线贯穿于中国东北地区,并向北延伸俄罗斯远东地区,形成于三叠纪,并在侏罗纪—早白垩世早期发生了大规模左旋走滑运动,其走滑断裂可达300 km以上[60-62],控制着区域晚中生代—新生代盆地的形成和演化[40]。嘉荫—牡丹江断裂沿牡丹江—依兰—嘉荫呈近SN向分展布,形成时代尚有争议,近年来研究倾向形成于早侏罗世,分布黑龙江杂岩[41]。

2 矿床地质特征

矿区地质研究表明,矿区出露中元古代黑龙江增生杂岩和白垩系宁远村组及淘淇河组等。黑龙江增生杂岩是一套绿片岩相到角闪岩相变质岩,分布于矿区东部和南部,厚880 m,地层走向270°～ 310°。宁远村组主要为英安岩,分布于矿区北部的葡萄沟和张三沟一带,大体呈北东向分布,出露面积2.7 km2,不整合覆盖于中元古界黑龙江增生杂岩之上。淘淇河组岩性包括凝灰质砂岩、砂砾岩、砾岩等,分布于矿区南西、北西及北东部。

矿区内侵入岩主要有花岗闪长斑岩和花岗斑岩。花岗闪长斑岩、花岗斑岩沿乌拉嘎断裂及其次级构造侵入到中元古界黑龙江增生杂岩中的结晶片岩与宁远村组英安岩的不整合接触带中(图2)。岩体长>4 000 m,宽<750 m,地表出露面积0.66 km2,呈岩墙状,平面或倾斜方向均具明显的膨缩或分支,岩体遍布的黑龙江增生杂岩有角岩化现象;在岩体内部发育角砾岩,空间上呈上宽下窄的“漏斗状”角砾岩带。矿区内岩体在深部可能与矿区外围葡萄沟岩株相连,整个岩体呈蘑菇状。

a、b据文献[24]修编。

矿区位于团结沟背斜与乌拉嘎断裂交会处的东侧,主要构造类型包括褶皱构造、断裂构造和角砾岩带。褶皱构造为团结沟背斜,其在矿区内由黑龙江增生杂岩中的片岩构成,其轴向主体为300°,西部转变为近NW向。断裂构造主要为NNE向乌拉嘎断裂,其次有NWW、NNW、NEE向次级断裂。角砾岩带的形成明显受次火山岩体控制,发育在花岗斑岩体上部,近EW走向,延长3 000余m,宽度为100～250 m,其宽度变化与岩体宽度变化一致。角砾岩组成视与围岩远近和其成分的不同而异,角砾岩带内部为次火山岩成分,与围岩接触处混有围岩成分[63]。

矿产勘查揭示,矿区内已发现76条金矿体,其中64条金矿体赋存于花岗斑岩角砾岩带及其与中元古界黑龙江增生杂岩中的变质岩接触带内,12条金矿体位于黑龙江增生杂岩中的变质岩层间破碎蚀变带中。矿体主要受岩体上部角砾岩带控制,多呈脉状、扁豆状、蝌蚪状。出露地表矿体多呈上宽下窄的漏斗状。隐伏矿体多呈上中部厚大,下端多有分支。含矿角砾岩发育地段,矿体呈串珠式椭球状。矿体总体呈NWW—NW向雁形排列,倾向NNE,倾角20°～26°,金矿化不均匀。1号矿体是矿区内最重要的金矿体,其储量占整个矿床总储量的96.7%。其他矿体为小盲矿体或出露地表的小矿体,规模较小,其总储量只占3.3%。1号矿体长1 550 m,平均金品位4×10-6,最大厚度133 m,平均厚度46 m,矿体延深450 m。1号矿体分为东部和西部矿体两部分,其中:1号矿体西部为隐伏矿体,产于花岗闪长斑岩、花岗斑岩及其与黑龙江增生杂岩中的变质岩接触带内,走向为NWW,倾向NNE,倾角10°～30°,呈透镜状、不规则脉状,矿体长350 m,延深240 m,最大厚度132 m,平均厚度38 m;1号矿体东部地表出露,长670 m,产于花岗闪长斑岩、花岗斑岩与黑龙江增生杂岩中的变质岩接触带及斑岩体中,矿体呈蝌蚪状、带状、透镜状等,矿体最大厚度133 m,平均厚度>50 m,延深450 m,走向NWW,倾向NNE,倾角为20°～25°。

金矿石有4种类型:含金玉髓状石英-黄铁矿型矿石;含金玉髓状石英-胶黄铁矿型矿石;含金角砾岩型矿石;含金碳酸盐-黄铁矿型矿石(图3a,b,c,d)。矿石矿物主要为黄铁矿(图3e,f,g),次为白铁矿、自然金,少量为辉锑矿、自然银、闪锌矿、方铅矿、黄铜矿等;脉石矿物有玉髓状石英、石英、胶状蛋白石、碳酸盐等,其中玉髓状石英是区内主要载金矿物,黄铁矿和白铁矿是次要载金矿物。矿石结构主要为胶状结构、细粒状结构、碎裂结构等。矿石构造以脉状、网脉状、角砾状构造最为发育。矿石中金绝大部分为自然金,自然金多呈角砾状,粒径为0.1～0.5 mm。矿区围岩蚀变从矿体向外依次为硅化(玉髓状石英)-冰长石化-绢云母化-泥化-碳酸盐化,其中冰长石化和硅化是近矿围岩蚀变,特别是硅化与成矿关系最为密切,灰黑色玉髓状石英强烈发育处为矿体赋存部位[33,63]。

a. 含金玉髓状石英-黄铁矿型矿石;b. 含金玉髓状石英-胶黄铁矿型矿石;c. 含金角砾岩型矿石;d. 含金碳酸盐-黄铁矿型矿石;e. 自形—半自形粒状黄铁矿;f、g. 自形—半自形粒状及胶状黄铁矿;h. 花岗闪长斑岩(正交);i. 花岗斑岩(正交)。Py. 黄铁矿;Pl. 斜长石;Kfs. 钾长石。

3 样品特征及测试方法

3.1 样品特征

用于锆石U-Pb定年和原位微量元素、锆石Hf同位素及全岩主、微量元素分析的花岗闪长斑岩样品(样品编号:HT-1、HT-3、HT-4、HT-5、HT-10、HT-11、HT-12、HT-13、HT-14、HT-15)采自矿区北部葡萄沟岩体,花岗斑岩样品(样品编号:HT-16、HT-17、HT-18、HT-19、HT-21、HT-22、HT-23、HT-24)采自矿区内1号矿体的东露天采坑内(图2a)。采样时,尽量采集无矿化且较新鲜的岩石。

花岗闪长斑岩:呈斑状结构,斑晶体积分数为50%左右,主要矿物为斜长石(30%)、石英(10%)、钾长石(5%)及黑云母(5%)。斜长石呈半自形板状,聚片双晶发育(图3h),大小为0.5～4.0 mm,见轻微绢云母化或绿泥石化;石英呈半自形—他形粒状,波状消光,大小为0.3～2.0 mm;钾长石呈半自形板状或他形粒状,大小为0.3～3.0 mm,网格状双晶,部分晶体表面高岭石化;黑云母呈片状,大小为0.2～2.0 mm。基质占50%左右,显微花岗结构,由细粒状的钾长石、斜长石及石英组成,粒径一般<0.5 mm。副矿物见榍石、锆石和磁铁矿。

花岗斑岩:呈斑状结构,斑晶体积分数为10%左右,主要矿物有斜长石(5%)、钾长石(3%)及石英(2%),大小在1.0～3.0 mm之间。斜长石呈半自形板状,聚片双晶发育,绢云母化;钾长石为半自形板状或他形粒状,具格式状双晶(图3i),表面发育轻微高岭石化;石英呈他形粒状。基质占90%左右,显微花岗结构,由细粒状的钾长石、斜长石及石英等组成,粒径一般<0.5 mm。副矿物见锆石、榍石、磷灰石等。

用于S-Pb-He同位素研究的样品采自矿体的东露天采坑内,主要为玉髓状石英-黄铁矿和玉髓状石英-胶黄铁矿型矿石(图3a,b)。

3.2 锆石U-Pb定年方法

将采集的样品破碎,按重力和磁选方法分选,最后在双目镜下根据锆石颜色、自形程度、形态等特征初步分类,挑选出具有代表性的锆石。将分选好的锆石用环氧树脂制靶、打磨和抛光。锆石的阴极发光(CL)图像在北京锆年领航科技有限公司完成,仪器为日本JEOL公司生产的JSM 6510型扫描电子显微镜。LA-MC-ICP-MS锆石U-Pb定年测试工作在自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室完成,锆石定年分析所用仪器为Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及与之配套的Newwave UP 213激光剥蚀系统。激光剥蚀所用斑束直径为25 μm,频率为10 Hz,能量密度约为2.5 J/cm2,以He为载气。信号较小的207Pb、206Pb、204Pb(+204Hg)、202Hg用离子计数器(multi-ion-counters)接收,208Pb、232Th、238U信号用法拉第杯接收,详细实验测试过程见文献[64]。

3.3 岩石主量、微量(稀土)元素分析方法

岩石主量、微量及稀土元素分析在北京燕都中实测试技术有限公司完成,测试流程如下:将岩石粉碎并选取无蚀变及脉体穿插的新鲜样品用纯化水冲洗干净,烘干并粉碎至200目以备测试使用。主量元素测试首先将粉末样品称量后加Li2B4O7(1∶8)助熔剂混合,并使用融样机加热至1 150 ℃,使其在金铂坩埚中熔融成均一玻璃片体,然后使用XRF(Zetium, PANalytical)测试。测试结果保证数据误差小于1%。微量元素测试将200目粉末样品称量并置放入聚四氟乙烯溶样罐,然后加入HF+HNO3,在干燥箱中将高压消解罐保持在190 ℃温度72 h,之后取出经过赶酸并将溶液定容为稀溶液上机测试。测试使用ICP-MS(M90,analytikjena)完成,所测数据根据监控标样GSR-2显示误差小于5%,部分挥发性元素及极低质量分数元素的分析误差小于10%。

3.4 锆石微量元素测试方法

锆石原位微量元素分析在自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室完成。釆用激光剥蚀等离子质谱(LA-ICP-MS)方法。使用仪器为Thermo Element II等离子质谱仪,激光剥蚀系统为New Wave UP-213;实验釆用He作为剥蚀物质的载气,激光波长213 nm,束斑40 μm,脉冲频率10 Hz,数据测试标样使用NIST-610。相关仪器运行条件及详细分析流程见文献[65]。

3.5 锆石Lu-Hf同位素测试方法

锆石完成U-Pb定年后,在原位用LA-MC-ICP-MS进行Lu-Hf同位素分析,测试工作在自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室完成。实验过程中采用He作为剥蚀物质载气,剥蚀直径为55 μm,测定时使用锆石国际标样GJ1作为参考物质,分析点与U-Pb定年分析点为同一位置。分析过程中锆石标准GJ1的176Hf/177Hf测试加权平均值为0.282 008±0.000 025(2σ,n=26)。相关仪器运行条件及详细分析流程见文献[66]。

3.6 S-Pb同位素测试方法

金属硫化物样品的原位S同位素分析在国家地质实验测试中心完成。原位微区硫化物硫同位素比值测试利用国家地质实验测试中心飞秒激光剥蚀多接收杯电感耦合等离子体质谱(fs-LA-MC-ICP-MS)完成。激光剥蚀系统为ASI公司J200飞秒激光,MC-ICP-MS为热电公司Neptune Plus。激光剥蚀系统使用He作为载气。分析采用线模式,20 μm×40 μm束斑和低频率(6 Hz)的激光条件,确保在低频率条件下获得稳定的信号。激光能量密度固定为1.02 J/cm2。质谱仪Neptune Plus采用L3、C和H3三个法拉第杯同时静态接收32S、33S 和34S 信号。采用中分辨模式(约7 000)去除干扰峰的影响。硫同位素质量分馏采用Standard-Sample-Bracketing方法校正。黄铁矿样品采用黄铁矿参考物质 Balmat[67]校正,基体效应影响不超过0.5‰,实验室标准黄铁矿的测定结果为δ34S=16.8±0.4(2σ,n=21),与传统气体同位素质谱方法测定结果δ34S=16.9±0.3在误差范围内一致。

金属硫化物样品的Pb同位素分析在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。仪器型号为ISOPROBE-T,对1 μg的208Pb/206Pb测量精度≤0.005%。相关仪器运行条件及详细分析流程见文献[68]。

3.7 He-Ar同位素测试方法

测试对象为黄铁矿中的流体包裹体,黄铁矿是研究成矿流体稀有气体同位素组成的理想寄主矿物,黄铁矿中流体包裹体的He和Ar同位素组成基本可以代表其成矿流体的氦氩同位素体系[69-71]。样品的制备和测试分析均在自然资源部成矿作用与资源评价重点实验室完成,测试仪器为Helix SFT型稀有气体质谱仪,系统由压碎、纯化和质谱系统组成。测试在高真空下完成,压碎和纯化系统真空n×10-7Pa,质谱系统真空为n×10-8Pa。相关仪器运行条件及详细分析流程见文献[72]。

4 测试结果

4.1 锆石U-Pb年龄

花岗闪长斑岩(HT-1)中锆石大多呈长柱状,少量为短柱状,粒径集中在100～250 μm之间,无色透明或黄褐色,显示清楚的生长韵律环带(图4)。14颗锆石的Th/U值介于0.33～0.62之间,平均值为0.46,大于0.4;Th质量分数为68.6×10-6～399.1×10-6,平均值为201.5×10-6;U质量分数为197.2×10-6～704.4×10-6,平均值为420.4×10-6(表1)。据此认为锆石为岩浆成因[73]。在206Pb/238U-207Pb/235U谐和图(图5a)上,14颗锆石中12颗锆石分析点落在谐和线上及其附近,其206Pb/238U加权平均年龄为(105.9±1.1)Ma(MSWD=0.32),另外2颗锆石(HT-1-09、HT-1-15)年龄分别为(149.8±3.6)、(109.1±2.7)Ma,属于捕获的继承锆石。

图4 团结沟金矿床花岗闪长斑岩及花岗斑岩锆石代表性CL图像

图5 团结沟金矿床花岗闪长斑岩(a)及花岗斑岩(b)锆石年龄谐和图

花岗斑岩(HT-16)中锆石大多呈长柱状,少量为短柱状,粒径集中在70～250 μm之间,无色透明或黄褐色,显示清楚的生长韵律环带(图4)。14颗锆石的Th/U值介于0.25～0.58之间,平均值为0.45,大于0.4。Th质量分数为74.2×10-6～340.8×10-6,平均值为215.7×10-6;U质量分数为299.9×10-6～613.3×10-6,平均值为467.0×10-6(表1)。据此认为锆石为岩浆成因[73]。在206Pb/238U-207Pb/235U谐和图(图5b)上,14颗锆石的分析点均落在谐和线上及其附近,其206Pb/238U加权平均年龄为(102.3±1.2)Ma(MSWD=1.7)。

4.2 主量、微量(稀土)元素

9件花岗闪长斑岩和7件花岗斑岩样品的主量、微量及稀土元素组成见表2。花岗闪长斑岩样品的SiO2质量分数为68.22%～69.73%,Al2O3质量分数为15.19%～15.67%,MgO质量分数为1.29%～1.44%,CaO质量分数为1.43%～2.81%。A/CNK为1.07～1.29,为弱过铝至强过铝质花岗岩;Na2O质量分数为3.60%～4.01%,K2O质量分数为2.65%～2.86%,全碱(Na2O+K2O)质量分数为6.47%～6.72%,Na2O/K2O为1.26～1.48,里特曼指数为1.61～1.70。Mg#为50.86～53.36。在TAS图解(图6a)中,花岗闪长斑岩样品落到花岗闪长岩和花岗岩过渡区域。在w(K2O)-w(SiO2)图解(图6b)上,花岗闪长斑岩样品落入中钾钙碱性系列区域。

表2 团结沟金矿床花岗质岩石主量、微量及稀土元素分析结果

a底图据文献[74];b底图据文献[75]。

花岗斑岩样品的SiO2质量分数为69.65%～70.26%,Al2O3质量分数为15.38%～16.99%,MgO质量分数为0.64%～0.87%,CaO质量分数为0.98%～1.52%。A/CNK为1.17～1.56,为弱过铝至强过铝质花岗岩;Na2O质量分数为3.17%～3.54%,K2O质量分数为2.94%～4.27%,全碱(Na2O+K2O)质量分数为6.41%～7.79%,Na2O/K2O为0.82～1.20,里特曼指数为1.53～ 2.23。Mg#为43.48～48.19。在TAS图解(图6a)中,花岗斑岩样品落到花岗岩区域。在w(K2O)-w(SiO2)图解(图6b)上,花岗斑岩样品主要落入高钾钙碱性系列区域。

花岗闪长斑岩样品稀土元素总量质量分数介于77.65×10-6～ 99.10×10-6之间,(La/Yb)N为11.09～14.38,呈现轻稀土元素富集的右倾特征(图7a)。δEu为0.88～0.97,显示较弱的铕负异常。花岗斑岩样品稀土元素总量介于71.11×10-6～79.32×10-6之间,(La/Yb)N为12.88～16.06,呈现轻稀土元素富集的右倾特征(图7a)。δEu为0.83～0.97,显示较弱的铕负异常。花岗闪长斑岩和花岗斑岩均富集Rb、K等大离子亲石元素,强烈亏损P、Ti、Nb、Ta等高场强元素(图7b)。

球粒陨石标准化数值引自文献[76];原始地幔标准化数值引自文献[77]。

4.3 锆石原位微量元素

花岗闪长斑岩(HT-1)及花岗斑岩(HT-16)样品中锆石微量元素测试结果见表3。花岗闪长斑岩中锆石稀土元素总量介于302.39×10-6～1 358.85×10-6之间,显示Eu和Pr负异常及Ce正异常,呈现重稀土元素富集的左倾特征(图7c)。花岗斑岩样品中锆石稀土元素总量介于537.01×10-6～840.69×10-6之间,显示Eu和Pr负异常及Ce正异常,呈现重稀土元素富集的左倾特征(图7d)。

表3 团结沟金矿床花岗闪长斑岩和花岗斑岩中锆石微量元素及稀土元素分析结果

4.4 锆石Lu-Hf同位素

花岗闪长斑岩12颗锆石的176Yb/177Hf和176Lu/177Hf值分别为0.019 507～0.027 231、0.000 811～0.001 092,花岗斑岩内14颗锆石的176Yb/177Hf和176Lu/177Hf值分别为0.017 026～0.028 680、0.000 716～0.001 172(表4)。176Lu/177Hf值小于0.002,表明这些锆石在形成后仅具有较少的放射成因Hf积累,即初始176Hf/177Hf值与锆石形成时的176Hf/177Hf值[78]近似。花岗闪长斑岩中锆石的εHf(t)值为6.9～8.1,平均值为7.5,fLu/Hf值介于-0.98～-0.97之间,锆石Hf同位素二阶段模式年龄TDM2为729～653 Ma,平均值为687 Ma。花岗斑岩中锆石的εHf(t)值为5.6～8.2,平均值为7.1,fLu/Hf值介于-0.98～-0.96之间,锆石Hf同位素二阶段模式年龄TDM2为804～638 Ma,平均值为713 Ma。

4.5 S-Pb同位素

黄铁矿样品的S同位素组成见表5,本次δ34S值介于-7.8‰～-0.2‰之间,平均值为-3.5‰。4件黄铁矿样品的Pb同位素组成见表6,其206Pb/204Pb=18.160～18.399,207Pb/204Pb =15.538～15.590,208Pb/204Pb = 38.135～38.340。

4.6 He-Ar同位素

3件黄铁矿样品的He同位素组成见表7。黄铁矿中流体包裹体的R/Ra值为0.75～1.23,40Ar/36Ar值为287.16～299.10。

表7 团结沟金矿床黄铁矿He同位素组成

5 讨论

5.1 成岩成矿时限及构造背景

团结沟成矿花岗斑岩是矿区北部葡萄沟花岗闪长斑岩体的舌状分支,二者均为早白垩世岩浆侵位产物[32]。前人对矿区内花岗质岩石开展过部分年代学研究,获得花岗闪长斑岩锆石U-Pb年龄为(109.7±3.8)Ma[79]、(107.0±1.2)Ma[12]、(108.2±1.2)Ma[32],花岗斑岩锆石U-Pb年龄为(106.0±1.1)Ma[32]、(107.0±1.2)Ma[80]、(103～102)Ma[12]。本文获得花岗闪长斑岩和花岗斑岩的最新锆石U-Pb年龄分别为(105.9±1.1)和(102.3±1.2)Ma,与前人的年龄数据基本一致。聂喜涛[79]获得团结沟矿区宁远村组英安质凝灰岩的锆石U-Pb年龄为(113.3±1.2)Ma。Sun等[12]指出团结沟地区宁远村组火山活动时限介于(119.3±3.3)～(113.2±1.1)Ma之间。综上所述,团结沟矿区内岩浆活动可能为同一期火山-岩浆作用产物,演化次序为早白垩世晚期中酸性火山岩(119～113 Ma)→花岗闪长斑岩(110～106 Ma)→花岗斑岩(107～102 Ma),其中花岗闪长斑岩-花岗斑岩与团结沟金成矿作用关系密切。

早白垩世,古太平洋板块—伊泽奈崎板块沿 NWW向俯冲至东亚大陆之下,产生对东亚陆缘的侧向挤压作用,形成了一系列NNE—NE向左行走滑断层[81-87]。随着古太平洋板块—伊泽奈崎板块俯冲作用的持续进行,俯冲洋壳开始幕式地后撤、前卷 、后撤循环[88]。早白垩世晚期,古太平洋板块—伊泽奈崎板块由向NWW运动转变为向NW运动,导致中国东部伸展方向由NWW—SEE向转变为NW—SE向[83,89-96],对应着古太平洋板块—伊泽奈崎板块俯冲、后撤,在弧后拉张背景下,诱发岩石圈大规模减薄拆沉,导致中国东北东部地区早白垩世发生强烈火山-岩浆活动和巨量金属成矿事件[89,97-102]。团结沟金矿床位于佳木斯地块北部,形成于早白垩世晚期。

在w(Rb) -w(Y+Nb)、w(Rb)-w(Yb+Ta)和w(Ta)-w(Yb)图解(图8a,b,c)中,团结沟金矿床样品落于火山弧花岗岩区域内;在Th/Ta-w(Yb)图解(图8d)中,团结沟金矿床样品落于活动大陆边缘区域。综合区域构造-岩浆演化资料,认为团结沟矿床可能形成于活动大陆边缘弧环境。在早白垩世,古太平洋—伊泽奈崎俯冲板片后撤之后形成的滞留板片脱水交代地幔楔和下地壳,富水的基性熔体与大陆地壳反应产生中酸性熔体,并经历了熔融、混染、储存和熔体均一(MASH)过程[102]。中酸性岩浆沿着NNE的断裂喷发,在佳木斯地块及邻区的火山机构中形成了众多浅成低温热液金矿,如高松山、张三沟、杜家河、小西南岔和东安等金矿床,这些矿床形成于107～101 Ma[12,97,105-116]。

a. w(Rb)-w(Y+Nb)关系图,底图据文献[103];b. w(Rb)-w(Yb+Ta)关系图,底图据文献[103];c. w(Ta)-w(Yb)关系图,底图据文献[103];d.Th/Ta-w(Yb)关系图,底图据文献[104]。VAG. 火山弧花岗岩;syn-COLG. 同碰撞花岗岩;ORG. 洋脊花岗岩;WPG. 板内花岗岩。

5.2 岩浆来源及成矿专属性

团结沟花岗闪长斑岩和花岗斑岩属于I型花岗岩(图9a)。花岗闪长斑岩的(La/Yb)N为11.09～14.38,LREE/HREE为8.54～10.44,呈现轻稀土元素富集的右倾特征。δEu为0.88～0.97,显示较弱铕负异常。花岗斑岩样品具有相似微量元素组成,其(La/Yb)N为12.88～16.06,LREE/HREE为9.63～10.84,呈现轻稀土元素富集的右倾特征,δEu为0.83～0.97,显示较弱铕负异常。花岗闪长斑岩和花岗斑岩均富集Rb、K等大离子亲石元素,亏损P、Ti、Nb、Ta等高场强元素强烈。此外,锆石微量元素分析结果(图7c,d)表明,花岗闪长斑岩及花岗斑岩中的锆石具有相似的稀土配分模式,指示两者具有相似的源区性质。在Nb/La-(La/Yb)N图(图9b)上,花岗闪长斑岩和花岗斑岩沿分异结晶演化线分布,暗示其由岩浆分异结晶而来。团结沟花岗闪长斑岩和花岗斑岩的Al2O3、TiO2、P2O5、Na2O质量分数随着SiO2质量分数的递增表现出明显的线性变化趋势(图10),表明二者为同源同期岩浆在不同演化阶段分异结晶作用的结果。相比花岗闪长斑岩,花岗斑岩的Eu负异常更为明显,显示后者演化程度更高。

a底图据文献[117];b底图据文献[118]。

图10 团结沟金矿床花岗闪长斑岩及花岗斑岩w(SiO2)-氧化物协变图

一般来说,正的εHf(t)值被解释为其源岩可能来自于新生地壳或亏损地幔[119-120],负的εHf(t)值指示其源岩为古老地壳物质[121],而具有正εHf(t)值的花岗质岩石一般来自亏损地幔或从亏损地幔中新增生的年轻地壳物质的部分熔融[122]。团结沟金矿床花岗闪长斑岩-花岗斑岩的锆石εHf(t)值介于5.6～8.2之间,揭示其源区是新元古代期间从亏损地幔新增生的年轻下地壳(图11)。Mg#是判断岩浆熔体单纯来源于地壳还是有地幔物质参与的有效参数,地壳部分熔融形成的熔体不管熔融程度如何,形成的岩石均具有较低的Mg#(<40),而高Mg#(>40)的岩石可能与地幔物质加入有关[123]。团结沟矿区成矿有关的花岗质岩石均显示高Mg#(43.48～53.36,均值为49.50),反映部分幔源岩浆的加入。本文认为团结沟花岗闪长斑岩和花岗斑岩可能是古太平洋板片俯冲背景下年轻下地壳物质部分熔融的产物,形成过程中混合部分幔源物质。

图11 团结沟金矿床花岗闪长斑岩及花岗斑岩锆石εHf (t)与U-Pb年龄图解

在岩浆-热液成矿体系中,含矿岩浆在结晶分异过程中经历了金属元素从分散到富集的漫长演化过程,晚期成矿岩浆结晶温度通常略低于早期岩浆的结晶温度[124]。本文采用锆石Ti温度计的计算方法(lgw(Tizircon) = 6.01±0.03-(5080 ± 30)/T。式中:w(Tizircon)为锆石中Ti的质量分数;T为锆石Ti饱和温度)对团结沟金矿床的花岗闪长斑岩和花岗斑岩进行温度计算[125-126],结果显示团结沟花岗斑岩的锆石Ti饱和温度(606～680 ℃,平均值为646 ℃)略低于花岗闪长斑岩的锆石Ti饱和温度(605～715 ℃,平均值为658 ℃)。上述年代学及岩石地球化学研究表明,花岗闪长斑岩和花岗斑岩是同期同源岩浆不同演化阶段的产物,花岗斑岩是岩浆演化晚阶段产物。近年来,随着副矿物锆石在实验测试中的逐步运用,利用锆石微量元素和稀土元素来计算氧逸度(fO2)的方法逐渐被大家所接受[127-128]。在岩浆中,绝大多数稀土元素都是正3价,而Ce和Eu则有2个价态(Ce4+和Ce3+、Eu3+和Eu2+)[129]。Ce的Ce4+与Zr4+的离子半径相似,Ce4+易取代Zr4+进入锆石当中,氧逸度越高,岩浆所处氧化环境中则Ce4+越多,会有更多的Ce4+取代Zr4+进入锆石当中,锆石会出现Ce正异常。因此可以用Ce4+/Ce3+值去衡量氧逸度的高低[126,130-131]。氧逸度一定程度上暗示岩浆的氧化性和还原性,氧化性高有利于岩浆金属元素的运移和富集,还原性不利于岩浆金属元素的运移和富集[124,132]。团结沟花岗闪长斑岩和花岗斑岩的锆石Ce4+/Ce3+值分别为165.30～656.40(平均值为322.08)、359.31～868.11(平均值为479.57),相比花岗闪长斑岩,花岗斑岩较高的氧逸度抑制了Au以硫化物的形式沉淀,有利于Au在岩浆早期的聚集,最终提高了花岗斑岩母岩浆的成矿潜力。

5.3 成矿流体及成矿物质源区

地球上的硫主要有3种来源:地幔硫或岩浆硫,δ34S值接近于0,并且变化范围较小(0±3‰);沉积硫或者还原硫,δ34S值一般以较大的负值为特征;海水硫,地质历史时期的海水硫同位素组成随时间发生变化,但普遍表现为较大的正值[133-134]。团结沟金矿床黄铁矿样品的δ34S值介于-7.8‰～4.9‰之间,平均值为-2.2‰,辉锑矿样品的δ34S值介于-2.0‰～3.2‰之间,平均值为1.2‰(图12),表明硫为深源岩浆硫。尽管铅的源区与金的源区并不完全相同,但团结沟金矿床的金属硫化物和金具有密切的成因联系,这说明金属硫化物与金来源于同一成矿流体。在铅构造模式图(图13a,b)中,花岗斑岩和矿石铅同位素组成类似,投影点均位于造山带和地幔演化线之间,显示壳-幔混源特征。团结沟金矿床的成矿物质主要来早白垩世晚期岩浆。

数据来自本文及文献[24]。

c底图据文献[135];d底图据文献[70]。LC为下地壳;M为地幔;O为造山带;UC为上地壳;MASW为修正后的大气饱和水。cm3STP/g表示标准温压状态下黄铁矿流体包裹体立方厘米每克的气体吸附量。

地壳流体中的稀有气体有3个明显不同的源区,即饱和空气雨水、地壳和地幔,其中:饱和空气水中R/Ra,40Ar/36Ar=295.5;地壳中R/Ra=0.01～0.05,40Ar/36Ar>295.5;地幔中R/Ra=6～9,40Ar/36Ar>40000[136]。由于氦在大气中的含量极低,不足以对地壳流体中氦的丰度和同位素组成产生明显影响[137]。因此,团结沟金矿床成矿流体中的氦仅有地壳和地幔2个源区。团结沟金矿床黄铁矿中流体包裹体R/Ra值为0.75～1.23,明显高于地壳He,低于地幔He。团结沟金矿床He同位素投点位于地幔He和地壳He之间(图13c),显示其成矿流体不是单一的地壳或地幔流体,而是二者的混合产物。Hu等[70]提出地壳与修正后的饱和大气水(MASW)3He/4He基本一致,团结沟金矿床He同位素投点趋势更为接近修正后的饱和大气水(图13d),说明其成矿流体主要来源于地壳。假如成矿流体是简单的二元混合模式,可以利用3He/4He值推算流体中地幔流体和地壳流体的比例[138]。其中,幔源4He的比例由下式计算:Hem=[(R-Rc)/(Rm-Rc)]×100%。式中:Hem为地幔4He的比例,%;R为样品3He/4He值;Rc为地壳3He/4He值;Rm为地幔3He/4He值。地壳中的3He/4He=0.01～0.05,地幔中的3He/4He=6～9[137]。团结沟金矿床成矿流体中地幔流体参与成矿作用的比例为8%～14%,表明成矿流体主要来源于地壳,且有少量幔源物质的加入。因此,团结沟金矿床的成矿流体具有地壳流体和地幔流体混合的特征,主要来源于地壳,并有少量地幔流体混入。

在早白垩世,古太平洋—伊泽奈崎板片俯冲过程中,富H2O、高fO2基性岩浆有利于萃取和携带地幔中的金属元素进入到熔体,同时,当其底侵至下地壳与壳源岩浆发生混合时,形成的混浆由于继承了幔源岩浆的性质(特别是高fO2),会进一步促进地壳中的成矿元素迁移到岩浆中。徐九华等[18]通过团结沟金矿床的熔融-流体包裹体研究,认为在次火山岩浆活动晚期成矿硅酸盐熔体通过不混溶作用产生了含矿盐水溶液。聂喜涛[79]通过H-O同位素研究,认为团结沟金矿床成矿流体为岩浆水与大气降水混合成因,早期热液以岩浆热液为主,晚期混入大量大气降水。因此,本文认为团结沟金矿床成矿岩浆在晚期通过不混溶作用分异出成矿热液,后期混入大量大气降水,这导致成矿流体的温度和氧逸度等物化性质发生快速变化,成矿热液中Au元素快速沉淀,最终形成团结沟大型金矿床。

6 结论

1)团结沟花岗闪长斑岩及花岗斑岩的锆石U-Pb年龄分别为(105.9±1.1)和(102.3±1.2)Ma,其形成于早白垩世晚期。

2)团结沟花岗闪长斑岩和花岗斑岩可能是古太平洋板片俯冲背景下年轻下地壳物质部分熔融的产物,形成过程中混合部分幔源物质。

3)与花岗闪长斑岩相比,成矿花岗斑岩是同期同源岩浆演化晚阶段产物,具有更高的Ce4+/Ce3+值和更低锆石Ti饱和温度,显示更持久的金富集过程和良好的运移能力。团结沟金矿床成矿流体具有壳-幔流体混合特征。

致谢:野外工作期间得到了黑龙江乌拉嘎矿业有限责任公司于爱国副总经理和赵俊工程师的热情帮助,室内测试过程得到中国地质科学院矿产资源研究所刘锋研究员、侯可军副研究员、王倩助理研究员,国家地质测试中心李超副研究员、赵令昊副研究员的热情帮助,在此一并致以诚挚的感谢。