胶莱盆地东北部白垩系烃源岩特征与评价

可 行，赵青芳，吴 飘，杨传胜，廖 晶，龚建明

(1.青岛海洋地质研究所，山东 青岛 266237；2.山东科技大学地球科学与工程学院，山东 青岛 266590；3.青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东 青岛 266237)

0 引 言

胶莱盆地已有50多年的勘探历史，根据众多学者的研究，胶莱盆地具有良好的烃源岩[1]和储盖组合[2]，经历过生排烃[3]，也发现了丰富的油气显示[4]，但在油气勘探上并未取得大的成果。目前，对胶莱盆地烃源岩的数量和质量、分布层位、展布范围已有较多的研究[5-7]，形成了较为清晰的认识。胶莱盆地元古宇变质基底之上主要充填白垩系，莱阳凹陷和高密凹陷内的平度—夏格庄洼陷是盆地内暗色泥页岩和泥灰岩厚度最大的地区，累计厚度可达200 m。主要烃源岩是生油范围较广的白垩系水南段烃源岩和局限于莱阳凹陷的逍仙庄段烃源岩。水南段是盆地发育鼎盛时期的产物，为典型湖泊相沉积，沉积物色调暗、粒度细，岩性以深灰色、灰黑色页岩和粉砂质泥岩为主，含有丰富的动植物化石。莱阳凹陷水南段暗色泥页岩最为发育，有机质丰度达到好、较好烃源岩级别，干酪根主要为Ⅰ型和Ⅱ1型并且处于成熟阶段，是盆地主力烃源岩层系。诸城凹陷尽管湖盆面积大，但由于沉积速率大于基底的沉降速率，深湖-半深湖相不发育，主要以粗碎屑沉积为主，暗色泥页岩分布局限且厚度小。牟平—即墨断裂带内暗色泥页岩的分布主要集中在北部地区，最大厚度在150 m左右。海阳凹陷目前资料较少，结合牟平—即墨断裂带和莱阳凹陷两地的暗色泥岩厚度及盆地的整体地势，推测莱阳组暗色泥页岩的最大厚度在150～200 m之间[7]。盆地内主要存在以下储盖组合：(1)逍仙庄段和水南段的生储盖三位一体组合。(2)逍仙庄组为生油层，止凤庄段和马耳山段为储层，水南组页岩为盖层。(3)水南段为生油层，龙旺庄段和曲格庄段为储集层，青山组火山岩和火山碎屑岩为盖层。在盆地内的露头区、浅孔、钻井中都发现了较多的油气显示，主要分布在莱阳组，尤以水南段最多，说明盆地发育演化过程中确实经历过油气生成运移。一些学者研究认为，胶莱盆地没有油气突破的原因是因为经历了燕山运动和喜马拉雅运动的强烈改造，构造变形、岩浆活动和剥蚀作用都很强烈，对已经形成的油气藏产生了不同程度的破坏[2，8]，推测在构造相对较稳定、保存条件相对较好的地区有可能存在具有勘探价值的油气藏。由于页岩气原位储存不易受构造破坏的特点，近年来部分学者开始转向对“自生自储”页岩气的研究，将胶莱盆地烃源岩特征以及储层特征与其他已获工业气流的盆地作比较，得出胶莱盆地具有页岩气形成条件和勘探潜力的结论[9-10]。本次对胶莱盆地莱阳凹陷和海阳凹陷两地烃源岩取样分析，一方面是出于海阳凹陷烃源岩情况不明，另一方面以期为后续盆地内页岩气的研究和勘探提供基础资料。

传统的烃源岩评价流程为“有机质丰度-类型-成熟度”。事实上，如果在没有确定有机质类型和成熟度的情况下先行评价有机质丰度并得出结论，后续再根据有机质类型的好坏和成熟度的高低来大致修正已得出的丰度等级，并不是很准确。在“丰度、类型、成熟度”三大参数的评价顺序上，对于有机质丰度，其不同级别的评价标准会因有机质类型和成熟度不同而有所改变，所以其评价顺序应置于类型和成熟度之后，而有机质类型这一参数的确定并不受丰度和成熟度的制约，可以在未确定丰度和成熟度之前单独评论，所以有机质类型应该首先讨论。本文按照“类型-成熟度-有机质丰度”的流程来开展烃源岩评价，与传统的“有机质丰度-类型-成熟度”评价流程略有不同。较高的有机质丰度可以提高对低成熟度和较差有机质类型烃源岩的评价；相反，较低的有机质丰度则会影响对类型较好且正处于生油窗的烃源岩的评价，如果根据已经确定的类型和成熟度，最后评价有机质丰度更加具有总结性。

1 地质概况

胶莱盆地位于鲁东隆起区中部，西接郯庐断裂带，东北部延伸入黄海与千里岩隆起相连，南部则以五莲—荣城断裂为界与胶南隆起相邻，北部与胶北隆起相接。由于构造抬升，地层遭受强烈剥蚀，根据现存构造特征，胶莱盆地主要分为牟平—即墨断裂带、海阳凹陷、莱阳凹陷、大野头凸起、高密凹陷、柴沟地垒和诸城凹陷7个构造单元(图1)。其中，高密凹陷又可以进一步划分为夏格庄洼陷、平度洼陷、李党家—马山凸起、高密洼陷[11]。胶莱盆地为晚中生代陆相残留盆地，除缺失古生界和中生界三叠系、侏罗系外，自上太古界到新生界均有发育，最大沉积厚度约5000 m。白垩系是盆地的主要充填，胶莱盆地在白垩纪共经历了莱阳期、青山期和王氏期3次构造伸展作用，对应形成了下白垩统莱阳组和上白垩统青山组、王氏组三套沉积序列[12]。早白垩世早期在断裂拉分作用下，整体下陷接收沉积，由于断块体的掀斜作用，在诸城和莱阳地区发育了两个深陷区，形成了莱阳组河湖相及冲积扇相沉积。莱阳组超覆在苏鲁造山带之上并在盆地东部大面积出露，为一套陆相碎屑岩，由下及上依次为逍仙庄段、止凤庄段、马耳山段、水南段、龙旺庄段、曲格庄段[13](图2)。

图1 胶莱盆地构造单元及取样点位置图(据文献[11]修改)

图2 胶莱盆地莱阳组地层综合柱状图

2 研究材料与方法

本文通过总结前人对胶莱盆地烃源岩的研究成果，并结合野外实际观察，对莱阳组颜色较深的泥页岩露头样品进行采样，取样地点及油气显示分布情况见图1，取样层位见图2。其中莱阳凹陷采样9块，海阳凹陷中部及西南部(田横岛)各采样6块，共21块烃源岩样品。开展了5项实验测试分析，包括：(1)有机碳分析。采用CS444型有机碳分析仪测定有机碳含量。(2)热解分析。用 ROCK EVAL 6型岩石热解仪进行热解分析。(3)抽提和分离。所有样品粉碎成粒径为0.19 mm的颗粒，用氯仿进行48 h索氏抽提。将抽提物溶于过量的石油醚中，静置24 h过滤，不溶部分为沥青质，可溶部分则采用硅胶氧化铝柱色层分离方法，分别用石油醚、二氯甲烷和氯仿/乙醇混合溶剂冲脱饱和烃、芳烃和非烃。(4)GC-MS分析。分析仪器为HP5890 GC/5970B MSD色质连用仪、HP6890型色谱仪。色谱柱为BP-5，柱长30 m，内径0.25 mm，气化室温度320 ℃，程序升温初温80 ℃，恒温11 min，升温速率3 ℃/min，终温325 ℃，柱箱温度320 ℃，离子源温度250 ℃，电子能量70 eV，载气为氦气，线速25 cm/s，采集方式为全扫描(SCAN)/多离子检测(SIN)。(5)有机质显微组分分析。在生物显微镜DIALUX-22EB和UMSP-50显微光度计上进行泥岩原位显微组分鉴定。以上测试均在长江大学地球化学实验室完成。

3 结果与讨论

3.1 烃源岩有机质类型

3.1.1 干酪根显微组分

由于各显微组分是不同的生物有机组分在沉积岩中转化的结果，所以显微组分的组成可以反映不同生物对沉积岩中有机质的贡献。腐泥组主要是藻类及其他水生生物富氢稳定组分在还原环境下腐泥化作用的产物；壳质组来源于高等植物的孢粉和角质层等组织及植物组织的分泌物；镜质组来源于高等植物木质素和纤维素；惰质组是植物木质纤维组织及其凝胶化组分经适度氧化作用而形成的[14]。

从研究区烃源岩样品的干酪根显微组分(表1)可以看出，全部样品都未检出腐泥组，惰质组占比3%～10%，壳质组占比65%～94%。三地样品在腐泥组、壳质组和惰质组含量上差异不大，而镜质组含量则略有差异。海阳凹陷中部水南段为2%～10%，平均值为6.16%。莱阳凹陷逍仙庄段为19%～25%，平均值为22%；水南段为4%～16%，平均值为9.42%。海阳凹陷西南部水南段为3%～5%，平均值为3.5%；半深湖-深湖相的水南段中高等植物比例明显较滨浅湖相的逍仙庄段低。海阳凹陷中部水南段干酪根以Ⅱ2型为主，6个测试样品中仅有一个为Ⅱ1型，有机物源主要来源于海相浮游生物和微生物的混合物；莱阳凹陷逍仙庄段干酪根全部为Ⅱ2型，水南段也主要为Ⅱ2型，仅1个Ⅱ1型；而海阳凹陷西南部水南段Ⅱ1型干酪根占33%，其余为Ⅱ2型，干酪根品质好于另外两地，显示了从内陆到近海有机质类型有变好的趋势。

表1 胶莱盆地下白垩统烃源岩干酪根显微组分统计

3.1.2 氢-氧指数及范氏图

为了准确判断干酪根类型，规避单一方法可能存在的误差，本次还进行了烃源岩热解和干酪根元素分析，并制做出有机质类型判别图(图3和图4)。由于IH值较低，氢氧指数判别图中几乎全部数据都落在图中靠近原点且紧邻氧指数坐标轴的位置，部分数据超出了判别曲线的有效范围。IH值较低可能是由干酪根热演化程度较高、剩余有机质含量较低或者测试误差较大等因素所导致。计算IH值所用的热解参数S2代表剩余有机质热解生烃量，受仪器灵敏度的限制，剩余有机质含量非常低的样品在热解测试中容易增大误差，一般选用S2值较高的样品进行讨论[14]。由于多数数据点落在图外，且可能存在相当的测试误差，因此图3无法判断干酪根类型。

图3 胶莱盆地莱阳组烃源岩IH/IO图

图4 胶莱盆地莱阳组烃源岩样品范氏图

烃源岩H/C-O/C范氏图中曲线的演化轨迹越接近原点代表越高的热演化程度。图4中数据点没有集中在原点附近，可以排除样品热演化已至高过成熟。H/C比较低导致部分数据点出现在图幅有效范围之外，另有部分数据则全部投在Ⅲ型干酪根范围之内，与图3情况类似。据前人研究[14]，Ⅰ型干酪根在结构上以含脂肪族直链结构为主，富含氢元素，多环芳香结构及含氧官能团很少；而Ⅲ型干酪根则相反，以含多环芳香结构及含氧官能团为主，富含氧元素；Ⅱ型干酪根的组成则介于Ⅰ型和Ⅲ型干酪根之间。图3、图4中数据点靠近横轴而远离纵轴，表明O/C优于H/C，氧指数优于氢指数，样品中富含氧元素而贫氢元素，热解中新生成的烃类S2非常低，而含氧基团热解生成的CO2含量S3则较高。

3.1.3 碳同位素组成

戴鸿鸣等2008年研究认为，当烃源岩热演化程度达到高成熟或过成熟阶段，范氏图、有机质显微组分统计、岩石热解得到的氢氧指数等都难以准确判断烃源岩有机质类型，不同类型的干酪根富集碳同位素12C、13C的相对比重不同，即碳同位素组成不同，且在成岩作用和热演化作用过程中碳同位素组成一般小于2‰，通过分析干酪根碳同位素组成或可得出较准确的有机质类型[15]。根据干酪根类型的碳同位素判定标准[14]，莱阳凹陷、海阳凹陷中部样品干酪根δ13C(PDB)的范围是-26.7‰～-25.3‰，全为Ⅱ2型干酪根，海阳凹陷西南部样品干酪根δ13C(PDB)的范围是-28.4‰～25.2‰，含4个Ⅱ1和2个Ⅱ2型干酪根(图5)，碳同位素对干酪根类型的判定结果明显好于前述方法。

图5 胶莱盆地莱阳组干酪根类型碳同位素判定结果

综合分析以上几种干酪根类型判别方法，显微组分统计中所有样品均不含腐泥组而其他显微组分数量均正常，将每一个样品的腐泥组都误测的可能性几乎为零；同时图4的演化轨迹及后文对成熟度的讨论都表明，样品有机质的热演化程度并没有达到高-过成熟，所以腐泥组的缺失可能是由于风化淋漓作用所致，因为腐泥组有机质主要是脂肪族有机质在缺氧条件下经分解和聚合作用的产物，一旦遭受氧化极易散失。同时，腐泥组的氧化散失也使得富含氢元素的脂肪族有机质大大减少，也就解释了图3和图4中氢指数和氢碳比非常低的现象。干酪根中有机质的碳同位素组成随热演化程度的变化较小，但却无法避免腐泥组氧化散失的影响，因为不同有机质显微组分的碳同位素组成有所不同。本次的几种干酪根类型判别方法中，碳同位素判别法得出的干酪根类型最好，但腐泥组的氧化散失使得该测试结果比实际品质要低很多，推测莱阳组不乏Ⅰ型和Ⅱ1型有机质。事实上，前人对胶莱盆地水南段、逍仙庄段烃源岩有机质类型的研究结论也有所差异，张领军等2017年对水南段野外剖面样品分析表明其有机质以Ⅱ型为主、Ⅲ型次之[16]，刘华等2006年证实井下样品和露头区保存较好的样品有机质主要为腐泥型(Ⅰ型)和腐殖腐泥型(Ⅱ1)[5]。结合本次样品分析，这种差异极有可能是由于露头样品较之井下样品保存得较差的原因。

3.2 烃源岩热演化特征

从表2可以看出，莱阳凹陷和海阳凹陷中部水南段的样品整体已达到成熟，个别为高成熟。莱阳凹陷逍仙庄段样品为低成熟，海阳凹陷西南部水南段样品全部为低成熟。镜质体是富氧组分，不易受到氧化作用的影响，被认为是表征有机质成熟度的最佳参数之一[14]。

表2 胶莱盆地下白垩统烃源岩有机质热演化数据

在未成熟烃源岩的抽提物中，以相对分子质量高的正构烷烃为主，在相邻碳数的正构烷烃中，一般具有奇数碳优势。通常未成熟的烃源岩抽提物的正构烷烃分布曲线呈锯齿状，尖峰明显，随烃源岩成熟度的增加正构烷烃主峰碳逐渐向低碳数方向偏移，奇数碳优势逐渐消失，曲线变平滑[14]。利用CPI值(碳优势指数)和OEP值(奇偶优势比)可以将从“正构烷烃分布曲线”上对成熟度的定性描述定量化，这项指标在鉴定碎屑岩类烃源岩时效果较好，CPI和OEP往往在C23—C34范围内进行计算，彼此结果相差甚微，完全可以对比使用。根据CPI(OEP)值对有机质成熟度的判定标准[17]：小于1，烃源岩为高-过成熟，1～1.2则为成熟，1.2～2.4为低成熟，2.4～5.5则为未成熟，样品的CPI(OEP)值与镜质体反射率的判定结果一致(表2)。

邬立言等1986年研究发现不同类型的干酪根中不同强度的化学键的相对丰度不同，成熟作用相对时间有所差别，成熟度相同但类型不同的干酪根在热解中会出现不同范围的最高热解峰温Tmax[18]。根据Tmax值所属温度范围判断有机质成熟度时，前提要弄清楚干酪根的类型，这也是本文首先讨论有机质类型、其次成熟度、最后丰度的原因，因为前面参数的属性会影响到后面参数的讨论。从可用的Tmax数据来看，莱阳凹陷水南段3个Ⅱ2型干酪根样品，Tmax值分别为495 ℃、505 ℃和510 ℃(表2)，代表过成熟，与镜质体反射率不一致，考虑到前述讨论中已总结出风化淋漓作用对莱阳组露头烃源岩的影响，S1值和S2值也会随之偏低，该Tmax值不予采用。本次样品有机质成熟度以镜质体Ro和CPI(OEP)的判定结果为准。张领军等2017年[16]、刘华等2006年[5]、任拥军等2003年[6]对莱阳凹陷水南段和逍仙庄段烃源岩有机质成熟度研究时也得出了类似的结论，多数样品已达成熟，少数为低成熟。

3.3 烃源岩有机质丰度

有机质丰度是烃源岩最重要的评价指标之一。通常没有标明烃源岩有机质类型和成熟度的丰度等级评价标准默认为仅适用于低成熟(Ro=0.5%～0.7%)的样品，热演化程度低，有机质散失较少，比较接近原始丰度[19]；而如果烃源岩样品的有机质类型和成熟度变化较大，那么就需要建立更详细的评价标准。本次样品均来自胶莱盆地下白垩统莱阳组的陆相露头区暗色泥页岩，拟采用秦建中等2005年[20]提出的综合考虑了有机质成熟度和类型的丰度评价标准。从样品的有机质族组分数据以及热解参数(表3)来看，所有样品的氯仿沥青“A”值和S1+S2值都小于烃源岩氯仿沥青“A”下限值0.03%和生烃潜量下限值0.5 mg/g。从总有机碳含量得出的评价结果(图6)来看：莱阳凹陷水南段的样品中29%为中等烃源岩，71%为非烃源岩，逍仙庄段的样品全部为非烃源岩；海阳凹陷中部水南段的样品中17%为差烃源岩，其余为非烃源岩，而海阳凹陷西南部的水南段样品全部为非烃源岩。总体来说，本次样品剩余有机质含量较低。

表3 胶莱盆地下白垩统莱阳组烃源岩有机质族组分及热解参数

图6 胶莱盆地莱阳组烃源岩TOC评价结果

前文已述，本次样品的热演化程度未达高-过成熟，且经受了较为强烈的风化淋漓作用，所以有机质丰度必定受到了风化淋漓作用的影响，至于原始有机质丰度的情况，则需要参考前人研究成果。刘华等2006年对莱阳凹陷水南段烃源岩取样分析[5]，TOC的评价结果显示井下样品中43%为好或较好烃源岩，14%为较差烃源岩，露头样品中41%为好或较好烃源岩，12%为较差烃源岩；而氯仿沥青“A”的评价结果显示井下样品中63%为好或较好烃源岩，22%为较差烃源岩，露头样品中33%为好或较好烃源岩，54%为较差烃源岩。从有机碳含量来看，露头和井下样品中好或较好烃源岩、较差烃源岩、非烃源岩样品在各自样品总数中占比大致相同；但从氯仿沥青“A”含量来看，井下样品中好、较好烃源岩的数量要明显高于露头样品。两个参数的评价结果有所不同，推测是露头样品遭受风化的结果，氯仿沥青“A”含量比TOC易受风化淋漓作用。任拥军等2003年研究[6]也表明莱阳凹陷水南段和逍仙庄段烃源岩有机碳含量较高，其中水南段可以达到中等-好烃源岩的标准，但烃源岩中可溶有机质含量和生烃潜量变化较大 ，以低值为主。以上两位学者的研究均表明莱阳凹陷水南段和逍仙庄段存在较好的烃源岩，但由于风化作用井下烃源岩样品品质优于露头样品，部分区域露头样品可能遭受风化较弱而保存较好，但本次取样地点遭受了较强的风化淋漓作用(图7)，数据失去了代表性，仍可作为后续研究人员在胶莱盆地取样的参考后续研究中要尽量取井下或浅钻样品，没有条件而只能取露头样品时一定要仔细观察风化程度，勘查保存较好的样品。

图7 本次取样点露头剖面

3.4 烃源岩沉积环境特征

风化淋漓作用使海阳凹陷中部和西南部大多数样品的有机质丰度评价为差-非烃源岩，与实际情况不符，其饱和烃数据也不能代表实际情况，所以这里仅对相对稍好的莱阳凹陷水南段样品的饱和烃气相色谱数据(表4)进行分析。大多数样品的OEP和CPI值为1.04～1.15，奇偶优势消失，表明烃源岩已经成熟。通常未成熟和低成熟烃源岩样品具有较高的w(Pr)/w(nC17)和w(Ph)/w(nC18)比值，随着成熟度升高，干酪根热降解生成的烃类逐渐增加，该比值逐渐降低[14，21]。从该区水南段样品来看，大多数w(Pr)/w(nC17)和w(Ph)/w(nC18)比值小于1.0，说明水南段样品有机质已成熟，只有极少数样品的为未成熟。样品的w(C21+C22)/w(C28+ C29)比值以小于1.0为主，反映高等植物有机质的输入相对于低等水生生物有机质输入占优势；样品的w(Pr)/w(Ph)值以大于1.0为主，表明有机质沉积环境为氧化环境。饱和烃气相色谱参数分析的结论与前文讨论基本一致。结合前人对水南段井下样品的饱和烃气相色谱数据，从图8中可以看出，莱阳凹陷水南段露头样品处于氧化性环境下，而莱孔1井井下水南段样品则形成于还原环境，莱孔1井水南段烃源岩C27、C28、C29甾烷组成(图9)[3]表明保存较好的水南段样品的生源组成以藻类为主，而藻类通常形成较好类型的干酪根。以上都表明莱阳凹陷水南段确实存在较好的烃源岩，应将勘探焦点向凹陷内构造相对较稳定、风化淋漓作用较弱的地方聚集。

表4 莱阳凹陷水南段烃源岩饱和烃气相色谱参数

图8 莱阳凹陷露头及井下样品沉积环境判别图(莱孔1井数据据刘洪营等[3])

图9 莱孔1井水南段烃源岩C27、C28、C29甾烷组成(据文献[3])

4 结 论

(1)下白垩统莱阳组水南段和逍仙庄段是胶莱盆地的主要烃源岩层。从本次样品测试数据来看，莱阳凹陷水南段发育一套中等烃源岩；海阳凹陷中部地区水南段发育一套差烃源岩，莱阳凹陷逍仙庄段和海阳凹陷西南部水南段为非烃源岩。对比前人对胶莱盆地水南段和逍仙庄段的研究成果，均好于本次样品的丰度评价结果，原因在于本次样品遭受了较强风化淋漓作用，无法代表实际情况，仅作为取样参考。

(2)莱阳凹陷和海阳凹陷中部的水南段干酪根类型主要为Ⅱ2型，个别为Ⅱ1型，偏腐植型，倾向于生气；而海阳凹陷西南部的水南段样品干酪根67%为Ⅱ1型，33%为Ⅱ2型，生油潜力较高。莱阳凹陷和海阳凹陷中部的水南段样品均已成熟，而海阳凹陷西南部水南段样品为低成熟，推测海阳凹陷西南部受后期构造抬升影响，莱阳组残留厚度薄，水南段埋深相对较浅。

(3)莱阳凹陷和海阳凹陷中部水南段有机物源以高等植物输入为主，低等水生生物为辅，海阳凹陷西南部水南段则以低等水生生物输入占优势。莱阳凹陷水南段露头样品遭受了强烈的风化淋漓作用，烃源岩各项评价参数测定值很低，而井下样品则有着以藻类为主的较好生源输入且形成于还原环境。因此，结合前人研究成果，推测莱阳凹陷水南段存在较好的烃源岩。