刘 义,陈乐奇,高 飞,邬铭法
(1.山东省气象防灾减灾重点实验室,济南 250031;2.山东省气象灾害防御技术中心,济南 250031;3.山东省气象工程技术中心,济南 250031;4.山东省气候中心,济南 250031;5.合肥学院旅游与会展学院,合肥 230601)
臭氧(O3)是挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在紫外线照射下发生光化学反应生成的二次污染物[1]。臭氧污染越来越严重,是影响夏季环境空气质量的重要因素[2,3],引起了学者们的关注。郭云飞等[4]研究了2016—2019 年苏州市臭氧浓度,发现臭氧明显超标,具有季节特征,月变化呈现双峰型特征;马瑞丰等[5]研究了2013—2018 年大连中心城区臭氧浓度,发现臭氧已经逐渐成为当地最主要的大气污染物;柯碧钦等[6]研究了2015—2020 年华北地区臭氧浓度,发现华北地区年均臭氧浓度呈持续增长趋势,春夏高、秋冬低,空间上呈西南高、东北低。臭氧污染防控具有长期性、艰巨性特征,通过臭氧数据,分析臭氧浓度时空分布特征,可以为臭氧污染的防治提供一定依据。本研究基于ChinaHighO3数据集,提取山东省2013—2020 年臭氧浓度数据,分析了臭氧浓度时空分布特征;建立10 km × 10 km 网格,分析了山东省臭氧时空分布的全局空间自相关与局部自相关。
山东省地处北纬34°22′—38°24′,东 经114°47′—122°42′,东西长721.03 km,南北宽437.28 km,全省陆域面积15.58 万km2。山东省中部山地突起,西南、西北低洼平坦,东部缓丘起伏,地形以山地丘陵为主,东部是山东半岛,西部及北部属华北平原,中南部为山地丘陵,形成以山地丘陵为骨架,平原盆地交错环列其间的地貌,类型包括山地、丘陵、台地、盆地、平原、湖泊等;地跨淮河、黄河、海河、小清河和胶东五大水系;属暖温带季风气候。
臭氧数据使用CHAP 数据集中的ChinaHighO3数据[7],该数据集基于空气污染的时空异质性,利用人工智能从大数据(地面测量、卫星遥感产品、大气再分析和模型模拟等)中生成。数据为地面最大8 h平均值O3数据集,空间分辨率为10 km,时间范围为2013—2020 年,下载地址为https://zenodo.org/record/5765588#.YyQoBqRBy70。提取山东省数据以及统计省市县等数据信息,所用矢量数据为地理矢量数据,源自全国地理信息资源目录服务系统1∶100 万全国基础地理数据库。基于ArcGIS 10.5平台,从ChinaHighO3数据集中提取山东省2013—2020 年臭氧浓度数据,利用渔网工具建立山东省10 km×10 km 网格,用以统计分析山东省臭氧浓度数据。本研究臭氧浓度有年均值、季节均值、月均值3 个指标,分别是年内、季内、月内O3的日最大8 h平均值的算数平均值。其中,春季为3—5 月,夏季为6—8 月,秋季为9—11 月,冬季为12 月至次年2月[8]。
空间自相关分析[9-13]包括全局空间自相关(Global moran’sI)和局部空间自相关(Local indicators of spatial association,LISA),分别评价整体和局部的空间分布类型。全局空间自相关计算式如下。
式中,I为Global Moran’sI指数,数值范围在-1~1,当I=0 时,说明空间分布为随机类型,无明显规律;当I>0 时,说明空间分布为集聚类型;当I<0 时,说明空间分布为离散类型。数值绝对值越接近1,则聚类/离散程度越强。n为要素总数,S0为空间权重聚合,zi、zj分别为要素i和j的臭氧浓度与其平均值的偏差,wij为要素i和j之间的空间权重。
局部空间自相关计算式如下。
式中,n为要素总数,xi是要素i的臭氧浓度,xj为要素j的臭氧浓度为平均值,wij为要素i和j之间的空间权重,Si为样本方差。将具有统计显著性的高值聚类区表示为HH 区,将具有统计显著性的低值聚类区表示为LL 区;高值异常值区表示为HL区,低值异常值区表示为LH 区。
2013—2020 年山东省臭氧浓度年均值呈现出逐年增加的趋势(图1),年均值在94.62~118.13 μg/m3,以3.69 μg/(m3·年)的趋势逐年增长(R2=0.900 1);8年中臭氧浓度最低水平发生在滨州市滨城区(2015年,60.23 μg/m3),最高水平发生在枣庄市山亭区(2019 年,134.42 μg/m3)。根据标准差所反映的区域差异性,2014 年山东省各地差异最大,2018 年次之;2017 年最小,区域分布相对均衡,除2014、2018、2017 年以外,其余年份标准差相近。
图1 2013—2020 年山东省臭氧浓度年均值
由图2 可知,2013—2020 年山东省臭氧浓度各月均值变化呈现出“倒V 形”变化特征,年内变化特征总体为先增后减,臭氧浓度各月均值范围在47.41~161.84 μg/m3,1—6 月逐月上升,6—8 月逐月下降,9 月略有回升,此后逐月下降。年内存在6 月、9 月一大一小2 个峰值。6 月浓度最高,约占全年的12.76%,接近全年的1/8。年内各月臭氧浓度由高到低依次为6 月、5 月、7 月、9 月、8 月、4 月、3 月、10月、2 月、11 月、1 月及12 月。5—8 月标准差值较高,各地差异较大,6 月最大,表明差异性最强。季节变化由高到低依次为夏季、春季、秋季、冬季,夏季臭氧浓度最高,约为全年的34.07%,STD 也最高,表面区域异质性最强;冬季臭氧浓度最低;秋季空间差异性最弱,夏季臭氧浓度约为冬季的2.46 倍。
图2 2013—2020 年山东省臭氧年内各月(a)、季节(b)均值
山东省臭氧浓度各年份均值在空间分布上的变化为90.73~124.69μg/m3,平均水平为105.73 μg/m3,空间上(图3)呈现出西南(鲁南)高、东部(半岛)低的特征,鲁南地区高值突出,最高值发生在枣庄山亭区;半岛地区低值集聚,最低值发生在烟台招远市。由此可知,臭氧浓度的分布或与海陆位置、纬度位置有关,臭氧浓度由内陆到沿海、由低纬到高纬呈现减少的趋势。从地理区划视角来看,臭氧浓度由高到低依次为鲁南、鲁中、鲁西北及半岛地区。从地级市视角来看,枣庄市臭氧浓度年均值最高,为110.94 μg/m3,日照市最低,为103.91 μg/m3,由高到低依次为枣庄市、东营市、滨州市、潍坊市、济南市、临沂市、济宁市、菏泽市、淄博市、德州市、青岛市、泰安市、威海市、聊城市、烟台市、日照市。
图3 2013—2020 年山东省臭氧(O3)浓度年均值空间分布
山东省臭氧浓度四季空间分布具有一定差异(图4),夏季臭氧浓度西高东低,鲁西北为高值,半岛地区为低值,由鲁西北地区到半岛地区浓度降低,有过渡性;秋季、冬季空间分布接近,与夏季相反,由鲁西北地区到半岛地区浓度升高;春季空间分布不均衡,鲁南、鲁中东部地区为高值,鲁西北、鲁中中部及半岛地区为低值。夏季与冬季空间上表现出较强的相反分布,从夏季到冬季,臭氧浓度下降较快,内陆地区下降速度快于半岛地区。从冬季到夏季,鲁西北、鲁中地区涨幅较快。夏冬季为臭氧浓度一年中最高、最低的两季,从夏季到冬季、从冬季到夏季变化幅度最大的为鲁西北地区,其次为鲁中、鲁南、半岛地区。枣庄市及周边始终为区域高值。地市夏冬两季变化幅度由高到低依次为德州市、滨州市、济南市、聊城市、东营市、淄博市、泰安市、济宁市、潍坊市、枣庄市、菏泽市、临沂市、日照市、青岛市、烟台市、威海市。表明德州、滨州、济南等市臭氧浓度夏季高冬季低,季节变化大;青岛、烟台、威海等沿海地市则相反,季节变化小。
图4 2013—2020 年山东省臭氧浓度季节均值空间分布
如图5 所示,山东省10 月至次年4 月臭氧浓度较低,空间分布相对接近,鲁西北地区为低值,半岛地区和鲁南枣庄地区为高值;10—12 月,鲁西北地区低值区扩大,鲁南高值区缩小;12 月至次年4 月,鲁西北地区低值区逐渐缩小,鲁南高值区逐渐扩大。5—9 月臭氧浓度较高,分布较为接近,与10 月至次年4 月分布相反,鲁西北地区为高值,半岛地区为低值,鲁南枣庄地区为较高值。4—6 月鲁西北地区高值区逐渐辐射到鲁中、鲁南地区;6—8 月内陆地区高值区逐渐缩小,9 月高值区出现小范围扩展。6 月作为一年中臭氧(O3)浓度最高的月份,表现出较强的内陆高、半岛地区低的数值分布特征,德州市、济南市浓度最高,烟台市、威海市浓度最低,6 月臭氧浓度变化或与海陆位置有关,由沿海到内陆逐渐增长;9 月作为次增长的第2 个峰值,鲁西北地区东部、鲁中北部和鲁南中部数值较高,半岛地区数值较低,鲁南中部出现明显回涨,枣庄市、济宁市最高,烟台市、威海市最低;12 月为浓度最低的月份,威海市、烟台市最高,德州市、滨州市最低。
图5 2013—2020 年山东省臭氧浓度月均值空间分布
2.4.1 全局空间自相关分析 如图6 所示,山东省臭氧浓度年均、四季及各月空间分布的Moran’sI指数均为正值,且接近于1,P<0.01,z>2.58,说明臭氧浓度呈现出较强的空间正自相关,呈现出“高值-高值”聚类与“低值-低值”聚类,且集聚性较强。四季中夏季空间正自相关性最强,秋季最弱;各月中6、7月较强,4 月最弱。
图6 全局空间自相关结果
2.4.2 局部空间自相关分析 由图7 所示,年均臭氧浓度中,鲁南中西部大部分地区、鲁中西部和东部局部地区、鲁西北东部为HH 区;半岛地区、鲁中中南部、鲁西北东部小部分地区、鲁南东部小部分地区为LL 区。高值聚类区比低值聚类区多32 个网格。在半岛地区有2 个网格为HL 区,分别位于烟台市福山区和招远市;在鲁中地区有1 个网格为LH区,位于济南市天桥区。
图7 2013—2020 年山东省臭氧浓度年均值局部自相关结果
如图8 所示,各季高低值集聚区分布具有差异。春季,HH 区主要位于鲁南西部大部分地区,鲁中东部小部分地区和鲁西北东部小部分地区,LL 区主要位于半岛地区、鲁西北中部和鲁中中南部地区。夏季,HH 区集中在鲁西北地区和鲁中西北部,LL 区集中在半岛地区和鲁南东部沿海地区。秋季,HH 区主要位于鲁南中部、鲁中-半岛-鲁南交界处,LL 区主要位于鲁西北地区、鲁中中部。冬季,HH 区主要位于鲁西北地区,LL 区主要位于鲁南西部、中部以及半岛东部地区。春、夏季HH 区面积大于LL 区,夏季面积差最大(相差64 个网格);秋、冬季则相反,冬季面积差最大(相差116 个网格)。HH 区以夏季最多,秋季最少;LL 区在冬季最多,春季最少。各季中夏季HH 区面积最大(370 个网格),冬季LL 区面积最大(366 个网格)。HL 区春季发生在烟台市福山区和招远市,秋季发生在烟台市招远市和济南市历城区,冬季发生在济南市市中区;LH 区春季发生在济南市天桥区,秋季发生在青岛市城阳区。
图8 2013—2020 年山东省臭氧浓度季节均值局部自相关结果
如图9 所示,10 月至次年4 月,鲁西北地区为LL区,鲁南与半岛地区为HH 区;5—9 月,半岛地区为LL 区,5 月、6 月、8 月、9 月鲁西北及鲁南地区为HH区,7 月鲁西北地区为HH 区。HH 区网格数存在一小一大2 个峰值,小峰值在2 月(280 个网格),大峰值在6 月(383 个网格),最低值发生在12 月(213 个网格)。LL 区网格数变化呈现“W”形,存在2 个谷值,分别在3 月、9 月;最高值发生在1 月(381 个网格)。6 月至次年1 月未发生HL 区,1 月、3 月、4 月、6月、7 月、8 月、10 月、11 月未发生LH 区。
图9 2013—2020 年山东省臭氧浓度各月均值局部自相关结果
臭氧污染防治是长期性工程,需要国家-区域-城市层面共同联动的努力。根据对2013—2020 年山东省臭氧浓度进行时空分布特征分析及空间自相关分析,臭氧浓度呈逐年上升的趋势,臭氧污染日趋严重。根据自相关分析,发现臭氧浓度的分布并不是随机的,而是具有较强的集聚性,为空间自相关,且臭氧浓度越高,空间自相关性越强。表明臭氧浓度的分布存在内在规律,臭氧浓度的高低与气象要素、植被、地形及人类经济活动密切相关。臭氧浓度在山东省具有季节性,夏春季高、冬秋季低。1—12 月变化中,臭氧浓度先增后减,有6 月、9月一大一小2 个峰值,6 月最高,9 月存在小幅度回涨。因此,对臭氧污染的防治应当重点关注夏季,关注6 月、9 月这些关键时间节点。鲁西北地区季节变化差距大,鲁南地区除夏季以外臭氧浓度相对较高,这2 个地区为山东省内臭氧敏感地带;可能受海陆位置、风力风速等影响,半岛地区臭氧浓度相对较低。