2015-2020 年山西省空气质量时空变化特征及其驱动因素分析

何向阳，张凤英，何立环，马广文，林兰钰，方德昆*

1.中国环境科学研究院环境健康风险评估与研究中心，北京 100012

2.中国环境监测总站，北京 100012

近年来，很多学者对我国空气质量不同空间尺度下的时空特征开展了研究[1-3]，多以社会经济因素(人口聚集[4]、城市化水平[5]、城市绿化覆盖率[6]等)和自然因素(风速[7]、气温[8]、降水[9]、地形[10]等)作为潜在影响因素，采用线性回归模型[11]、地理加权回归(GWR)模型[12]、地理探测器[13]和小波分析[14]等方法开展研究.回归模型可以建立多影响因子与因变量之间的定量关系，Fang 等[11]发现，城市化对我国的空气质量起到了负面作用，人口、城市化率、汽车密度、第二产业占比等因素均对空气质量产生重要影响.小波变换可以对非平稳时间序列进行有效分析，能够识别时间序列中的不同频率成分并揭示其周期性变化，Tan 等[15]结合成渝地区2015-2021 年空气质量监测数据和小波分析发现，短周期内空气质量指数与气温和日照指数均呈明显正相关，与温度和降雨量均呈明显负相关.区域空气质量变化特征和驱动因素研究可为环境管理提供科学依据和支撑.

山西省是我国重要的煤炭生产基地和能源消耗大省，以煤炭、冶金、机械等为主要产业，是近年来我国空气质量较差的地区之一，太原、临汾、运城等城市在168 个城市空气质量排名中多次位列倒数20 名内[16].山西省空气污染受季节、气象条件和区域交通影响，且城市和农村地区的污染特征存在明显差异[17].研究[18]发现，山西省空气污染主要来自工业和交通排放，且区域间传输和扩散对污染的影响较大.但这些研究多聚焦于汾渭平原(山西省南部)和京津冀及周边地区覆盖的山西省北部城市[19-21]，或仅对单一污染物的时空特征开展分析[22]，对山西省重污染地区(如临汾市)或对重要污染物(O3)以及综合分析全省空气质量时空特征的研究较少.

因此，本文以2015-2020 年为研究期，基于山西省空气质量监测结果，结合社会经济、气象等相关数据，使用地理加权回归模型和小波分析等研究方法，开展空气质量时空变化特征及驱动因素分析，以期为改善山西省空气质量提供科学支撑.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

山西省(34°34′N～40°44′N、110°14′E～114°33′E)位于我国华北地区(见图1)，共辖11 个地级市，辖区面积约15.67×104km2，地势起伏不平，山区面积占80.1%.气候类型属温带大陆性季风气候，四季分明、雨热同期，从西北部到东南部由半干旱气候过渡到半湿润气候[22-23].

图1 山西省海拔及空气质量监测点位Fig.1 Air quality monitoring points and altitude in Shanxi Province

1.2 数据来源和处理

空气质量数据来源于国家生态环境监测网，包括山西省11 个地级市的六项污染物监测结果(SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10浓度为24 h 平均值，O3浓度为日最大1 h 平均值)以及每日空气质量指数(AQI)数据；社会经济数据来源于《山西省统计年鉴-2021 年》[24]，包括人口数量、人口密度、城镇化率、GDP、人均GDP、第一产业生产值、第一产业占比、第二产业生产值、第二产业占比、民用汽车数量、工业用电量、城市绿化面积和城市绿化覆盖率等；气象数据中风速数据和平均温度数据来源于美国国家海洋和大气管理局(NOAA)下设的国家环境信息中心(NCEI)开源获取的中国地面气候资料日值数据集V3.0，降水量和平均相对湿度数据来源于中国地面气候资料日值数据集V3.0.

1.3 分析方法

分析时段为2015 年1 月1 日-2020 年12 月31 日，空气质量监测数据和气象数据有效天数均为2 192 d.为满足时间序列分析模型要求，在数据预处理阶段通过Python 软件中“sklearn”包的“Random Forest Regressor”函数补全空气质量数据中的缺失值.空气质量数据统计和可视化展示在R 4.2.1 和ArcGIS 10.8 软件中完成；地理加权回归(GWR)和多尺度地理加权回归(MGWR)分析利用GWmodelS 软件[25]完成；临汾市和大同市PM2.5、O3浓度与气象因子间的Pearson 相关性分析在R 4.2.1 软件中完成；最后在MATLAB R2021b 软件中利用小波分析探究临汾市和大同市PM2.5、O3浓度与风速的周期性及相关关系.

1.3.1 地理加权回归模型(GWR)

GWR 模型是普通线性回归模型的拓展，引入数据的空间位置信息，进而对观测点进行回归分析求出对应的空间回归系数[26-27].GWR 模型的一般表达式如下：

式中，yi为观测点i的因变量值，(ui,vi) 表示观测点i的位置坐标(如经纬度)，β0(ui,vi) 为观测点i的截距，xik(k=1,2,···,m)表示观测点i第k个自变量值，βk(ui,vi)表示观测点i第k个自变量的回归参数，εi为误差项[28].

1.3.2 多尺度地理加权回归模型(MGWR)

GWR 与MGWR 均被认为是广义相加模型，但与GWR 在相同的空间尺度进行操作不同，MGWR让恒定带宽(bw)假设变得更为灵活，允许因变量和不同自变量之间的条件关系在不同空间尺度上变化[29-31].MGWR 的计算公式:

式中，βbwk(ui,vi)表示观测点i第k个自变量确定最优带宽条件下的回归参数.

1.3.3 小波分析

小波方差分析可判别时间序列的周期性变化规律，对于污染因子的时间序列x，小波方差检验可判断序列的主周期[14]，计算公式：

在空气质量的影响因素分析中经常需要量化两个非平稳信号之间的统计关系，为了量化两个非平稳信号之间的关系，可以计算小波交叉谱和小波相干[32].引入另一个时间序列y(t) 后，小波交叉谱可由Wx,y(f,τ)=Wx(f,τ)(f,τ)得到，其中*表示复共轭，而小波相干则可以定义为各信号频谱归一化后的交叉谱[33]，计算公式：

式中，Rx,y(f,τ)表示序列x和序列y的小波相干系数，<>表示时间和尺度上的平滑算子.通过式(4)计算可以确定Rx,y(f,τ)的范围为[0，1].

2 结果与讨论

2.1 山西省空气质量时空特征

山西省2015-2020 年六项空气污染物(SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10)浓度逐日变化趋势如图2所示，其中，2016-2017 年六项污染物浓度均呈上升趋势；2017 年之后SO2、CO 和PM2.5浓度均呈下降趋势，NO2和O3浓度在2017 年后均呈较强的季节性特征，未呈现明显年际变化趋势，PM10浓度仅在2020年后呈下降趋势.从年周期上看，山西省六项污染物浓度日均值变化特征主要呈单峰型，除O3浓度的单峰出现在夏季外，其余污染物浓度峰值均出现在冬季，峰值过后浓度均开始下降.这是由于O3污染一般发生在夏季，而冬季采暖期SO2等污染物排放量增加，加之不利气象条件，污染物扩散条件较差，因此在时间上O3污染与其余污染物造成的污染不同步.

图2 2015-2020 年山西省六项污染物浓度逐日变化情况Fig.2 Daily concentration of six pollutants in Shanxi Province from 2015 to 2020

由图3 可见，2015-2020 年，山西省11 个地级市六项污染物年均值的变化趋势大致相同，其中SO2、CO 和PM2.5年均浓度均明显下降，但各市NO2、O3和PM10年均浓度差值有明显差异.相较于2015 年，各市SO2年均浓度变化范围为-48～-11 μg/m3，其中太原市下降最多，从2015 年的65 μg/m3降至2020 年的17 μg/m3，低于GB 3095-2012《环境空气质量标准》一级浓度限值(20 μg/m3)[34]，这受益于近年来太原市多次开展秋冬季大气污染综合治理攻坚等专项行动以及全省SO2污染物减排工作的大力推进[35].CO 年均浓度变化范围为-1.8～-0.2 mg/m3，吕梁市从2015 年CO 年均浓度最高(2.5 mg/m3)的城市，变为2020 年CO 年均浓度最低(0.7 mg/m3)的城市.PM2.5年均浓度变化范围为-11～-1 μg/m3，其中太原市PM2.5年均浓度仅从2015 年的55 μg/m3降至2020 年的54 μg/m3.除朔州市、吕梁市、临汾市外，其余城市近年来PM10年均浓度均下降，这可能是吕梁等市长期存在结构性污染(焦煤产业作为工业主体)问题所致[36].NO2年均浓度变化范围为-3～15 μg/m3，其中长治市、晋城市、运城市和朔州市均降低，其余城市均上升.O3年均浓度变化范围为-2～67 μg/m3，仅朔州市降低，其余城市均上升，其中晋城市O3年均浓度从2015 年的60 μg/m3升至127 μg/m3，增加了111.1%，这与当地电力源、焦化源、其他工业源和柴油交通源逐渐增加有关[18].

山西省11 个地级市AQI 值逐日特征(见图4)表明，冬季各市空气质量存在明显空间差异，大同市和吕梁市的空气质量明显优于其他城市，而运城市和临汾市的空气质量较差.除大同市外，其余各市2016 年冬季空气质量均较差，这可能是在采暖期的高污染排放情况下，伴随极端气候造成的不利气象条件所致[37].随着山西省秋冬季空气污染治理攻坚行动的不断推进以及近年来相对有利的气象条件，2017 年后各市空气质量在冬季有一定改善.在新型冠状病毒感染疫情造成社会经济活动减少的背景下，2020 年冬季各市空气质量较2016 年同期有明显改善[38].

结合山西省11 个地级市空气质量等级分布(见图5)来看，除临汾市在2017-2019 年优良天数比例低于50%外，其余各市在2015-2020 年的空气质量优良天数比例均大于50%，其中大同市每年的空气质量优良天数都超过300 d，2016 年优良天数最多，达334 d，且无重度污染及严重污染天气出现，这也是近年来大同市政府开展包括清洁取暖改造、燃煤锅炉综合治理等多项精准治气措施带来的成果[39].

图5 2015-2020 年山西省11 个地级市空气质量等级分布情况Fig.5 Air quality grade distribution of 11 cities in Shanxi Province from 2015 to 2020

2015-2020 年，临汾市重度污染和严重污染天气出现次数最多，分别达124 和41 d，其中2016 年临汾市全年的重度污染天数达30 d，严重污染天数为14 d，与临汾市的煤炭消费量巨大、散煤燃烧排放多、焦化企业排放超标以及集中供热脱硫装置数量不够等有关[40].

综合来看，近年来大同市空气质量在山西省内相对较好，而临汾市的空气污染防治情况依旧严峻.

2.2 社会经济影响(基于GWR 和MGWR 模型)

山西省近年来SO2浓度持续下降，但煤炭开发和利用使得冬季SO2污染形势严峻，且各市NO2污染程度有所加重.据统计，2020 年全国SO2年均浓度达GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的10个城市以及NO2年均浓度超过GB 3095-2012 二级标准的6 个城市中，山西省所辖城市占比分别为1/5和1/3[16].为探究社会经济因子与SO2和NO2浓度的相关关系，运用GWR 和MGWR 模型对其相关关系的空间异质性进行研究.选择2020 年各市的人口数量、人口密度、城镇化率、GDP、人均GDP、第一产业生产值、第一产业占比、第二产业生产值、第二产业占比、民用汽车数量、工业用电量、城市绿化面积和城市绿化覆盖率共13 个因子作为候选社会经济因子.根据最小二乘(OLS)模型回归结果中VIF 值(VIF 值<7.5)剔除多余因子，排除多重共线性问题，最终选择人口密度(104人/km2)、城镇化率(%)、人均GDP(元/人)、工业用电量(108kW•h)、城市绿化覆盖率(%)五个因子.

OLS 模型和GWR 模型的分析结果如表1 所示，根据R2和调整R2的结果可以判断，两种污染物应用GWR 模型分析的拟合效果均比OLS 模型好，但修正的Akaike 信息准则(AICc)值升高说明GWR 模型的拟合优度较低.

表1 OLS 和GWR 模型分析结果Table 1 Analysis results of OLS and GWR models

为了进一步探究变量估计的尺度差异性，选择MGWR 模型进行分析，通过迭代选择最优带宽.相较于GWR 模型，MGWR 模型AICc 值有小幅提高，但提升了R2值，可以更好地对因变量进行解释(见表2).而调整R2的降低说明由于自由度改变造成变量的拟合优度略有下降[41].

表2 MGWR 模型分析结果Table 2 Analysis results of MGWR model

应用MGWR 模型分析SO2浓度与社会经济因素的关系，R2达0.934，SO2浓度与人口密度呈显著负相关，与城镇化率呈显著正相关.这可能是由于城镇化率高的地区，其能源及产业结构附带的SO2排放源较多，从而导致SO2浓度较高[42]；而人口密度大的地区，对于SO2污染治理投入较大，可以有效降低SO2浓度[43].

结果显示，NO2浓度与人口密度、城镇化率和人均GDP 均呈正相关，与城市绿化覆盖率呈显著负相关.这是由于空气中的NO2多源自城市内机动车尾气排放，人口密度大、城镇化率高及人均GDP 较高的城市其机动车数量越多，增加了NO2排放量[44].城市绿化覆盖率高对空气中氮氧化物的吸收降解产生较大作用，可以有效降低NO2浓度.NO2浓度与工业用电量呈负相关，这与近年来山西省移动源大气污染排放中氮氧化物排放量较高有关，说明工业生产可能不是近年来山西省城市NO2污染的主要来源[45-46].

MGWR 模型结果中带宽越大，代表空间异质性越低、空间关系越平稳[29].本研究中人均GDP 和城市绿化覆盖率与SO2浓度相关关系的空间异质性较高，人口密度和人均GDP 与NO2浓度相关关系的空间异质性较高.模型统计结果中回归系数的分布(见图6)表明：人均GDP 与山西省南部城市(运城市、临汾市和晋城市)SO2浓度呈负相关；城镇绿化率对山西省北部城市(大同市、朔州市和忻州市)SO2浓度的影响较大，越靠南其影响越小；人均GDP 对山西省南部城市NO2浓度的影响较大，越靠北其影响越小；人口密度对山西省北部城市NO2浓度的影响较大，越靠南其影响越小.

图6 MGWR 模型回归系数分布Fig.6 Distribution of MGWR regression coefficient

2.3 气象因素对空气质量的影响

为探究气象因子对山西省空气质量变化的影响，选取山西省空气质量最差(临汾市)和最好(大同市)的城市，结合风速、平均气温、降水量和平均相对湿度作为气象因子，探究近年来浓度明显降低的PM2.5以及污染明显加重的O3与气象因素的相关关系.

Pearson 分析结果(见表3)显示，临汾市和大同市气象因子与PM2.5浓度的相关性一致，除平均相对湿度外，其余气象因子与PM2.5浓度均呈负相关，表明风速增强、气温升高和降雨增加均有利于缓解PM2.5污染.临汾市平均气温与PM2.5浓度的相关性强于大同市，这与两市所处纬度有关，临汾市位于晋南地区，其日平均气温基本高于大同市，气温升高利于混合层高度的提升，加速了颗粒物扩散，从而降低颗粒物污染程度[47].两市平均相对湿度与PM2.5浓度的正相关性均较弱.

表3 2015-2020 年临汾市和大同市PM2.5、O3 浓度与气象因子的Pearson 相关系数Table 3 Pearson correlation coefficient between PM2.5,O3 and meteorological factors in Linfen City and Datong City from 2015 to 2020

临汾市和大同市平均气温与O3浓度均呈显著正相关，O3作为二次污染物，其浓度随温度的升高而增加[48].其余气象因子与O3浓度的相关性均较弱，且在两市中存在明显差异，临汾市风速与O3浓度呈显著正相关，而大同市风速对O3浓度无显著影响；大同市降水量与O3浓度呈显著正相关，而临汾市降水量对O3浓度无显著影响；临汾市平均相对湿度与O3浓度呈显著负相关，而大同市平均相对湿度对O3浓度无显著影响.

风速影响着空气污染物的稀释、扩散和转化过程，为进一步探究风速对山西省空气质量的影响，利用小波分析方法研究临汾市和大同市2015-2020年PM2.5和O3浓度与风速的周期性变化以及二者的关系.

由图7 可见，临汾市和大同市PM2.5浓度、O3浓度、风速均存在约1 a 左右的周期变化特征.两市PM2.5浓度均存在约半年的长周期，但所处的时间范围跨度不同.两市PM2.5浓度均呈冬季高、夏季低的特征，且在冬季存在多个短周期.2017 年之后临汾市PM2.5浓度的短周期频次比大同市多，表明临汾市PM2.5污染较严重、周期性特征更加复杂.两市O3浓度在夏季和秋季较高，且在这两季存在多个短周期，短周期的天数基本小于30 d，这是由于北方地区的气象因素导致的，特别是太阳辐射和西南季风在季节性变化中起关键作用[49].整体上，大同市的风速强度高于临汾市，且存在更多的短周期，这是因为大同市与内蒙古自治区相邻，受内陆地区季风影响明显.

图7 临汾市和大同市PM2.5 浓度、O3 浓度、风速的小波图Fig.7 Wavelet diagram of PM2.5 concentration,O3 concentration and wind speed in Linfen City and Datong City

通过交叉小波和小波相干分析发现，临汾市和大同市PM2.5和O3两种污染物浓度与风速在不同周期中存在不同的相关关系(见图8).从年周期来看，两市PM2.5浓度变化均滞后于风速，这是因为PM2.5污染多发在冬季，而山西省春季大风天气较多；O3浓度变化则与之相反，这是由于近地面O3污染多发生在夏、秋两季.在低于30 d 的共有短周期中，PM2.5浓度与风速多呈负相关性，这是因为风速会影响PM2.5的扩散，较快的风速可以通过水平输送和稀释扩散效应降低PM2.5浓度.

图8 临汾市和大同市PM2.5 浓度、O3 浓度与风速的交叉小波图、小波相干图Fig.8 Cross wavelet and wavelet coherence diagram of PM2.5 concentration,O3 concentration and wind speed in Linfen City and Datong City

相较于PM2.5，两市O3浓度与风速的共有短周期较少，其中大同市明显多于临汾市，在共有短周期中O3浓度与风速多呈负相关.在O3浓度与风速的共有长周期中，2015 年临汾市O3浓度与风速呈正相关，2019-2020 年大同市O3浓度与风速呈负相关，这可能是由于气温等其他气象因素的差异对O3污染造成了不同效应，使其在不同地区出现差异性[50].

3 结论

a)近年来山西省空气质量持续向好，SO2、CO和PM2.5浓度均呈下降趋势，但NO2、O3和PM10浓度仍处于高位.山西省11 个地级市冬季的空气质量在空间上存在明显差异，大同市和吕梁市的空气质量明显优于其他城市，而运城市和临汾市的空气质量较差.2020 年冬季各市空气质量较2016 年同期有明显改善.

b)不同社会经济因子与SO2浓度和NO2浓度的相关关系存在明显差异，且不同社会经济因子与这两种污染物浓度的相关关系空间异质性表现不同.其中，山西省人均GDP 与山西省南部城市SO2浓度呈负相关；城镇绿化率对山西省北部城市SO2浓度影响较大，且越靠南其影响越小；人均GDP 对山西省南部城市NO2浓度的影响较大，且越靠北其影响越小；人口密度对山西省北部城市NO2浓度的影响较大，且越靠南其影响越小.

c)临汾市和大同市气象因子与PM2.5浓度的相关性一致，除平均相对湿度外，风速、降水量、平均气温与PM2.5浓度均呈负相关；两市平均气温与O3浓度均呈显著正相关，其余气象因子与O3浓度相关性较弱，且在两市中存在明显差异.结合小波分析发现，两市PM2.5浓度、O3浓度、风速均存在1 a 左右的周期变化特征，两市PM2.5浓度和O3浓度与风速在不同的共有周期中存在不同的相关关系，其中，在短周期中两市PM2.5浓度与风速多呈负相关，长周期中PM2.5浓度变化滞后于风速；短周期中O3浓度与风速的相关性不一致，长周期中风速变化滞后于O3浓度变化.

d)为确保山西省空气质量持续改善，相关管理部门需根据不同地区空气质量状况、地方产业结构等经济运行情况，进一步开展空气污染溯源工作，并有针对性地制定相应污染治理措施，以减少人为因素对空气质量的影响；同时，在极端气候事件频发的背景下，相关管理部门还需要预防不利气象条件引发的空气污染事件.