呼伦湖流域磷形态分布及颗粒态磷的溯源

芦晓峰,郭轶男,,王国曦,姜 霞,王 坤*

呼伦湖流域磷形态分布及颗粒态磷的溯源

芦晓峰1,郭轶男1,2,王国曦2,姜 霞2,王 坤2*

(1.沈阳农业大学水利学院,辽宁 沈阳 110866；2.中国环境科学研究院,湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室,国家环境保护湖泊污染控制重点实验室,北京 100012)

选择呼伦湖研究区23个点位,调查呼伦湖流域水体中不同形态磷的浓度,利用复合指纹识别技术解析沉积物颗粒态磷(PP)来源及不同来源对PP相对贡献.结果表明:呼伦湖流域水体总磷(TP)浓度范围为0.04～0.33mg/L,平均值为0.14mg/L,水体中颗粒态磷(PP)占TP比例范围为45.79%～92.78%.呼伦湖沉积物PP来源主要为退化草地(34.1%～100.0%)、其次为草地(0%～50.7%)和农田(0%～15.2%);乌尔逊河沉积物PP来源主要为退化草地(49.4%～57.1%)和草地(42.9%～50.6%);新开河沉积物PP来源是退化草地(100%);引河济湖(人工河) 沉积物PP来源主要是退化草地(83.6%).本研究为呼伦湖流域磷污染的治理及湖泊水环境的改善提供了理论依据.

呼伦湖；磷；溯源；复合指纹法

磷是生物生长所需的关键营养元素,也是造成湖泊富营养化和有害藻华爆发的主要营养因子[1].在自然水体中,磷被分为溶解性磷(DTP)和颗粒态磷(PP),其中颗粒态磷(PP)是水体总磷(TP)的主要赋存形式,在我国近海水体及浅水湖泊中占总磷的比例可达50%以上[2].在营养物质的迁移转化过程中,部分DTP被泥沙吸附形成PP沉积在湖泊底泥中;当存在外界物理化学扰动或者在生物化学作用下,沉积物中的磷重新被释放进入水体[3],成为磷素向水体输出的主要途径[4-5].研究表明,在切断外源河流磷输入后,湖泊底泥中的PP成为水体磷的主要来源[6].

复合指纹图谱技术是研究泥沙来源的有效手段,根据侵蚀地泥沙组成差异筛选出判别能力最强的指纹识别因子组合,利用复合指纹模型建立流域沉积物与潜在源地之间的“指纹”连接,定量描述各潜在源地对流域沉积物的贡献[7].泥沙作为PP输出的载体,通过复合指纹识别技术可以在一定程度上建立PP的输出与来源之间的对应关系,从而探讨不同源地对PP的贡献.已有研究[8]运用复合指纹技术筛选出最佳指纹组合,分析出三峡库区汝溪河支流消落带泥沙中PP的主要来源是长江干流悬移质和汝溪河上游悬移质.

呼伦湖位于内蒙古呼伦贝尔草原腹地,是我国内陆高纬度地带最大的草原型湖泊,对维系呼伦贝尔大草原的生物多样性及丰富动植物资源起着重要作用[9].但受气候条件的变化及周边人类活动的影响,呼伦湖出现面积减小、水位下降、水质恶化、水体富营养化等一系列生态环境问题[10].呼伦湖水体中的磷常年处于GB3838-2007《地表水环境质量标准》中的V类-劣V类水平,是呼伦湖水质不达标的关键限制性因子[11].

本文以呼伦湖及其主要入湖河流作为研究对象,探明流域土壤、湖泊(河流)沉积物及水体磷元素空间分布.基于现场调查和文献分析确定林地、农田、草地和退化草地为呼伦湖流域沉积物颗粒态磷的来源,利用复合指纹识别技术估算不同土地利用类型土壤的相对贡献,揭示了呼伦湖流域沉积物颗粒态磷的泥沙来源,为呼伦湖流域的综合治理与生态恢复提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

呼伦湖(48°33′～49°20′N,116°58′～117°48′E)位于内蒙古呼伦贝尔市新巴尔虎右旗、新巴尔虎左旗和满洲里市扎赉诺尔区之间,是内蒙古最大的湖泊,也是中国第四大淡水湖.呼伦湖湖面面积2086.48km2,平均水深5.33m,湖长93km,蓄水量达120亿m3,地处温带大陆性气候地区,春季炎热短促,冬季严寒漫长,湖水于11月上旬封冰并于次年5月初解冻,冰封期170～180d,是我国封冻期较长的湖泊[12].呼伦湖的湖水主要来源于海拉尔河、克鲁伦河,以及从东部把它与贝尔湖连接起来的乌尔逊河,东北部的新开河是一条吞吐性河流,当海拉尔河水大时,河水顺着新开河汇入呼伦湖,当呼伦湖水量大时,水又顺此河流入额尔古纳湿地,水少时则成为内陆湖.呼伦湖的引河济湖(人工河)的运行加强了呼伦湖与海拉尔河的水力连通,目前也是呼伦湖水资源补给的重要通道之一[13].

1.2 样品采集

在研究区域呼伦湖、克鲁伦河、乌尔逊河、新开河和引河济湖人工河共设置23个采样点.克鲁伦河布设K0、K1、K2、K3、K4、K5共6个采样点.采样点主要土地利用类型为草地,有着明显牧业活动,K0为克鲁伦河入湖河口;乌尔逊河布设W0、W1、W2、W3、W4、W5共6个点,主要土地利用类型为草地,部分河流沿岸区域有一定数量的防护林带,有着明显牧业活动,W0为乌尔逊河入湖河口;新开河布设 X0、X1、X2、X3、X4共5个点,该河流域人类活动较为明显,附近存在居民区和农田等,X0为新开河入湖河口;引河济湖布设U0、U1、U2 共3个点,其主要土地利用类型为退化草地,沙化严重,U0为引河济湖入湖河口;呼伦湖布设H1、H2、H3共3个点.

本次样品采集于2020年11月下旬～12月上旬进行,采样点位置如图1所示.取0.3m水面下1.5L水样装入塑料瓶中,并用抓泥斗采集底泥,同时采岸边土壤样品(林地3个、农田3个、草地9个、退化草地8个,共23个).所采集样品及时运回实验室,全部保存于4℃冰箱中,分析待用.

图1 研究区域位置及采样点分布

审图号GS(2019)1822

1.3 研究方法

1.3.1 水体磷测定方法 水体的总磷(TP)浓度使用采集的原水样进行测定,测定溶解性总磷(DTP)、无机磷(IP)浓度需将原水经0.45µm的混合纤维滤膜过滤后测定.TP和DTP均采用过硫酸钾消解钼锑抗分光光度法测定,对于滤后液不进行过硫酸钾氧化分解而直接进行钼锑抗比色法,得到IP浓度.DOP浓度利用DTP和IP差减法获得,颗粒态磷(PP)浓度利用TP和DTP差减法获得[14].

1.3.2 沉积物与土壤基本理化性质和重金属测定 沉积物与土壤样品置于冷冻干燥机冷干2～3d,冻干后压碎、翻动,剔除石块、植物根茎等杂物,用木棒研压后通过60目土壤筛.土壤和沉积物中的总碳(TC)和总氮(TN)采用元素分析仪(Elemental Analyzer, vario EL Cube)测定;重铬酸钾氧化-分光光度法(HJ 615-2011)测定土壤和沉积物中的有机碳(OC);H2O2-HNO3-HF消解土壤和沉积物后,使用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-OES, PerkinElmer OPTIMA8300)测定P、K、Na、Ca、Mg、Cu、Pb、Zn、Mn等金属元素.

1.3.3 复合指纹分析法 (1)复合指纹因子筛选利用Kruskal-Wallis H检验筛选可用于研究区域泥沙来源的指纹识别因子.这种方法的零假设是所有泥沙来自于同一源地,将Hcacl值与卡方检验结果(Hcritical)相比,当Hcacl>Hcritical时,则零假设被拒绝,表明该因子可以区别泥沙来源,若Hcad< Hcritical时,则不能拒绝零假设,不符合指纹因子的筛选条件.

式中:s为源地秩和;n为源地样本个数;为所有源地样本数量总和.

基于多元判别分析找到最佳复合指纹组合[15].其主要判别依据为Wilks'Lambda值,每步以Wilks'Lambda的概计量最小的进入判别函数,λ如下式可得:

式中:SSerror为组内离差平方和;SSstreat为组间离差平方和.多元判别分析复合指纹因子判别率大于80%的可以作为最佳复合指纹因子组合.

(2)源地泥沙贡献度分析利用多元混合模型,建立不同源地土壤与沉积泥沙中最佳指纹因子的定量关系,得到各泥沙源地泥沙贡献百分比[16].模型函数如下:

将得出贡献率的泥沙样品做拟合优度(GOF)检验,一般认为当GOF大于0.8时,最优化混合模型计算结果可信[17].公式如下:

式(3)和(4)中:es为残差平方和;ssi为研究对象沉积泥沙中指纹识别因子的浓度;P为泥沙源地的泥沙贡献百分比;C为泥沙源地中指纹识别因子的平均浓度;为泥沙源地数量;为指纹识别因子的数量.

(3)源地颗粒态磷(PP)贡献度计算查阅文献和水文资料确定不同研究区土壤颗粒态磷(PP)输出系数.再结合之前监测和处理的数据,计算得出不同源地土壤颗粒态磷(PP)贡献比,计算公式如下[18]:

式中:L为泥沙源地土壤PP贡献率;R为泥沙源地土壤PP输出系数;为泥沙源地土壤TP平均浓度;P为用地类型的泥沙贡献率;为泥沙源地个数.

1.4 数据分析

本文采用Excel 2010和SPSS 16.0进行数据统计,采样点空间分布图利用Arcgis 10.6进行绘制和提取,其它分布图利用Origin 2019b进行绘制.

2 结果与讨论

2.1 呼伦湖流域土地利用类型及土壤基本理化性质

如表1,土壤TP浓度与土地利用方式有关,4种土地利用类型土壤中TP浓度平均值由大到小依次为农田(969mg/kg)、草地(656mg/kg)、林地(552mg/kg)、退化草地(444mg/kg).由于农业生产过程中人为活动向土壤中输入磷导致农田土壤TP浓度最高,而退化草地土地沙化严重,对营养元素储存能力较弱,容易水土流失,导致土壤TP浓度最低0.呼伦湖4种土地利用类型土壤中TN、TC、OC浓度平均值由大到小均依次为草地、林地、农田、退化草地.草地和林地TC(35.5和24.5mg/kg)、OC(29.6和25.6mg/kg)的平均浓度显著高于农田和退化草地TC(22.5和18.1mg/kg)、OC(22.4和19.9mg/kg)的平均浓度;草地土壤TN浓度平均值最高,达2687mg/kg,而退化草地土壤TN浓度平均值最低,仅为1469mg/kg.土壤TC、OC以及TN的主要来源是植物地上部分的凋落物及地下根系,随着人为开发利用和过度畜牧,土壤中的有机质浓度逐渐降低,且导致土壤TN流失[19-20].

表1 呼伦湖流域土地利用类型及土壤基本理化性质

2.2 呼伦湖流域沉积物基本理化性质

呼伦湖及主要出入湖河流沉积物基本理化性质分布如表2.呼伦湖湖区及四条河流采样点沉积物TP浓度平均值由大到小依次为呼伦湖、新开河、克鲁伦河、乌尔逊河、引河.沉积物TN浓度平均值由大到小依次为新开河、乌尔逊河、克鲁伦河、引河、呼伦湖;沉积物TC浓度平均值由大到小依次为新开河、克鲁伦河、乌尔逊河、呼伦湖、引河;沉积物OC浓度平均值由大到小依次为新开河、克鲁伦河、乌尔逊河、引河、呼伦湖.新开河作为吞吐性河流,在呼伦湖收缩期时湖水水位下降,向呼伦湖补给供水,新开河由北向南流向呼伦湖,接纳了流域内的生活污水和牲畜粪便,导致河流沉积物碳、氮浓度偏高.乌尔逊河和克鲁伦河沿岸有明显的牧业活动,沉积物碳、氮浓度也会相对较高.

表2 呼伦湖流域沉积物基本理化性质

2.3 呼伦湖流域水体磷形态分布

如图2,呼伦湖湖区及四条河流采样点水体总磷(WTP)浓度平均值由大到小依次为引河、克鲁伦河、呼伦湖、乌尔逊河、新开河.呼伦湖各采样点WIP、DOP、PP、WTP浓度分布如图3.呼伦湖所有采样点的WTP浓度的变化范围为0.04～0.33mg/L,平均值为0.14mg/L,最大值出现在引河的U0点位,最小值出现在乌尔逊河的W4点位和新开河的X0点位,显著超过地表水富营养化总磷标准(0.1mg/L)的采样点高达15个,说明呼伦湖流域有较高的水体富营养化风险.本研究结果与张博等[11]2019年冬季于呼伦湖流域所测得的WTP浓度(0.09～0.36mg/L)结果类似,但明显低于于海峰等[9]于2011～2020年的测试值(0.13～0.60mg/L),主要原因可能是由于呼伦湖水质季节性差异显著,TP浓度春夏高于秋冬,且于海峰等的观测时间跨度长,流域自然与社会条件发生了变化.

图2 呼伦湖及主要入湖河流WTP浓度

各采样点的PP浓度范围在0.02～0.24mg/L,最大值在呼伦湖湖区的W0点位,最小值在乌尔逊河的W4点位,PP在TP的占比范围为45.79%～92.78%,平均值为72.59%,可以说明呼伦湖各采样点中磷以颗粒态为主,溶解于水体中的磷占少部分.DOP的浓度范围在0.003～0.3mg/L,最大值在呼伦湖的H1点位,最小值在克鲁伦河的K0和新开河的X0点位.IP浓度在各个采样点中变化很大,浓度范围为0.004～ 0.164mg/L,IP浓度显著超过地表水富营养化的标准(0.03mg/L)的点位有5个.各个采样点中IP与DOP的比值范围在0.03～8.5之间,表明呼伦湖水质的磷指标变异很大,部分水体中磷的矿化程度高.

2.4 呼伦湖流域土地利用类型对沉积物及水体磷的影响

研究表明,呼伦湖流域沉积物磷主要通过周围土壤颗粒物输入[21].如图4显示,呼伦湖流域土壤TP与沉积物TP呈显著的正相关关系,但整个流域无论是土壤TP还是沉积物TP与呼伦湖流域水体磷之间相关性均不显著.以土壤和沉积物基本理化指标以及水体磷形态作为主成分分析因子,对23个采样点进行聚类分析.结果显示主成分因子在X轴上的占比为55.2%,在Y轴上的占比为20.7%.未受干扰土壤样点区(草地+林地)和受干扰土壤样点区(退化草地+农田)在95%的置信区间内能被显著区分开.其中,未受干扰区域样点的主要聚类成分因子为呼伦湖流域沉积物和土壤基本理化性质;而受干扰区域样点的主要聚类成分因子为水体中不同磷形态.相关性分析也表明,在呼伦湖流域未受干扰区域土壤TP、沉积物TP与WTP、DOP以及PP呈显著负相关关系;而受干扰区土壤TP、沉积物TP与WTP呈显著正相关关系.这表明土地退化是呼伦湖流域水体磷主要影响因素(图6、图7).部分研究显示,呼伦湖流域土地沙化严重,水土流失严重导致大量营养盐输入水体是导致水体磷浓度偏高的主要原因[22][23].

图4 呼伦湖流域不同类型采样点主成分分析

图5 退化草地土壤和未受干扰土壤有机碳和土壤总磷的拟合

有机质作为土壤重要理化指标,对沉积物和水体磷累积和形态有重要影响[24-25].在呼伦湖流域,未受干扰区域土壤有机质与沉积物磷和有机质呈显著正相关关系,但和水体WTP、PP及DOP呈显著负相关关系(图7).表明未受干扰区土壤有机质可能是沉积物有机质和磷的主要来源,土壤有机质的赋存有效减少了土壤磷向水体的输移.已有研究证实,土壤有机质能有效缓解土壤沙化,减少土壤磷流失,增加土壤磷赋存[26][27].通过对呼伦湖流域土壤有机碳(SOC)和土壤TP拟合发现,在未受干扰区(草地+林地)随着土壤有机碳减少,土壤磷流失速度逐渐加快;而在受干扰区(退化草地),SOC浓度与TP浓度呈线性拟合.主要原因可能是土壤有机质中本身富含磷元素,同时能促进土壤团聚体的形成,有效贮存磷营养盐;而当土壤有机质流失时,土壤大团聚体分解朝沙化趋势发展,贮存的磷营养盐迅速流失,少量的磷元素主要通过有机质贮存[28].如图5显示,两条拟合线在SOC浓度为14.07mg/kg处相交,表明当呼伦湖流域SOC低于14.07mg/kg时,可以认为土壤退化,对磷营养盐的贮存能力逐渐减弱.

Fig 6 Heatmap of the correlation between soil basic properties, sediments basic properties and water phosphorus in the undisturbed area of Hulun Lake Basin

(a)未受干扰区域 (b)受干扰区域

2.5 呼伦湖沉积物磷来源解析

2.5.1 最佳复合指纹因子组合的确定 本研究以Na、Al、K、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、Cd、Sn、Pb作为各类源地土壤待选指纹因子进行初步筛选(表S1;表S2);基于Kruskal-Wallis H[15]检验后,Na、Al、K、Cd的P值小于0.05,其通过检验,可作为初步筛选的指纹因子.经多元判别分析,指纹因子累积判别率最高的组合为K和Cd,分别达68.2%和100.0%,因此作为识别泥沙来源的最佳指纹因子组合,并通过判别函数预测土壤样品,全部判别正确.利用多元混合模型,建立不同源地土壤与沉积泥沙中最佳指纹因子的定量关系,得到各泥沙源地泥沙贡献百分比[16],乌尔逊河采样点W2、W3、W4,新开河采用点 X1、X3、X4,克鲁伦河采样点 K1、K3、K4、K5,引河采样点U2及呼伦湖采样点 H1、H3、W0、X0、U0的沉积物样品源地泥沙贡献拟合优度(GOF)值小于0.8,未通过检验.

2.5.2 呼伦湖流域不同源地土壤对沉积物磷的贡献 对通过GOF检验的采样点计算沉积物源地土壤贡献率(表3).四种潜在源地土壤泥沙贡献比从高到低依次为退化草地(73.2%)、草地(20.3%)、林地(3.4%)和农田(3.1%).草地和退化草地为研究区域的主要用地类型,退化草地与其他土地用地相比极易产生风蚀和水蚀,从而对河流沉积物影响很大.乌尔逊河沉积物(点位W5、W1)的泥沙主要来源于草地和退化草地,草地贡献度为34.7% ～ 42.1%,退化草地贡献度为57.9% ～ 65.3%;呼伦湖沉积物(点位H2)泥沙来源主要是退化草地,贡献度达100.0%,可能与当地草地退化导致的水土流失有关;新开河沉积物点位X0位于出河口,泥沙来源主要是退化草地(40.3%)和草地(42.4%),点位X2泥沙主要来源为退化草地,贡献度为100%;引河沉积物(点位U1)沉积物泥沙主要来源于退化草地(75.8%)和农田(18.7%).

基于文献和水文资料调研,呼伦湖流域林地、农田、草地、退化草地土壤颗粒态磷输出系数分别为54%、14%、68%及87%[29-30],对应土壤总磷平均浓度分别为552mg/kg、969mg/kg、656mg/kg和444mg/kg(表3);由公式(3)计算得出不同源地土壤对呼伦湖流域沉积物磷贡献(表3).

4种潜在源地土壤对沉积物磷贡献比从高到低为退化草地(70.7%)、草地(24.7%)、农田(1.5%)、林地(3.1%).乌尔逊河沉积物磷主要来源于草地和退化草地,草地贡献度为42.9%～50.6%,退化草地贡献度为49.4%～57.1%;新开河沉积物磷主要来源为退化草地,贡献度为100%;引河沉积物磷主要来源为退化草地(83.6%)和农田(9.2%),还有少量来源于林地(3.5%)和草地(3.8%);呼伦湖沉积物磷来源主要为退化草地,贡献度为50.7%～100%.樊才睿等[31][32]研究表明,在相同降雨强度下,呼伦湖流域退化草地水土流失最为严重,流失的TP浓度要远高于其他土地利用类型,且以PP为主,这与本文研究结果一致.

总体上,退化草地对于河流(湖泊)沉积物以及沉积物磷的贡献最高,分别为73.2%和70.7%;尽管农田中土壤TP浓度最高,但由于用地类型总体占比较小,对于呼伦湖流域沉积物及沉积物磷的贡献度最小.

表3 呼伦湖流域不同源地土壤对沉积物及沉积物磷的贡献

3 结论

3.1 呼伦湖水体总磷(WTP)浓度范围为0.05～ 0.34mg/L,平均值为0.14mg/L,显著超过地表水富营养化总磷标准(0.1mg/L),呼伦湖流域水体中的磷主要以颗粒态(PP)形式存在.呼伦湖流域水体总磷(WTP)浓度平均值由大到小依次为引河、克鲁伦河、呼伦湖、乌尔逊河、新开河.

3.2 呼伦湖流域农田土壤总磷浓度最高,达969mg/kg,退化草地总磷浓度最低,为444mg/kg;流域沉积物总磷浓度平均值由大到小依次为呼伦湖、新开河、克鲁伦河、乌尔逊河、引河.

3.3 土壤有机质流失导致的土地退化造成呼伦湖流域土壤磷流失,并影响水体磷浓度和形态分布,当有机碳浓度低于14.07mg/kg时,可以认为土壤退化,降低了对磷营养盐的贮存能力.

3.4 呼伦湖流域沉积物磷主要来源于周围不同源地土壤输入,整个流域沉积物磷和土壤磷呈显著正相关关系.呼伦湖流域退化草地对于河流(湖泊)沉积物以及沉积物磷的贡献率最高,分别为73.2%和70.7%,其次是草地对河流(湖泊)沉积物及沉积物磷的贡献率为20.3%和24.7%;尽管农田土壤磷浓度最高,但由于用地类型总体占比较小,对于呼伦湖流域沉积物磷的贡献度最小,仅为1.5%.

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Distribution characteristics of various forms of phosphorus and the traceability of phosphorus in particulate form in Hulun Lake basin.

LU Xiao-feng1, GUO Yi-nan1,2, WANG Guo-xi2, JIANG Xia2, WANG Kun2*

(1.College of Water Conservancy, Shenyang Agricultural University, Shenyang 110866, China；2.National Engineering Laboratory for Lake Pollution Control and Ecological Restoration, State Environment Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China)., 2023,43(9)：4810～4818

In this paper, we selected 23 sites in the Hulun Lake area to analyze the concentration of different phosphorus forms in the sediments of Hulun Lake and its inlet and outlet rivers. The composite fingerprint identification technology was then used to explore the sources of particulate phosphorus (PP) and the relative contributions of different sources. Results showed that the total phosphorus (TP) concentration in Hulun Lake Basin ranged from 0.04 to 0.33mg/L, with an average of 0.14mg/L. The proportions of PP to TP was 45.79% ～ 92.78%. The main source of PP in Hulun Lake sediments was degraded grassland (34.1%～100.0%), followed by grassland (0%～50.7%) and farmland (0%～15.2%). Degraded grassland was also the main source of PP in the sediments of Urson River (49.4%～57.1%), Xinkai River (artificial river, 100%) and Yinhejihu River (artificial river, 83.6%). Grassland contributed an additional 42.9%～50.6% of PP in the Urson River sediments. This study provides a theoretical basis for the control of phosphorus pollution in the Hulun Lake Basin and the improvement of the lake water environment.

Hulun Lake；phosphorus；traceability；composite fingerprinting method

X524

A

1000-6923(2023)09-4810-09

芦晓峰(1981-),男,辽宁沈阳人,副教授,博士,主要从事水土环境与生态工程研究.发表论文40余篇.13654906041@163.com.

芦晓峰,郭轶男,王国曦,等.呼伦湖流域磷形态分布及颗粒态磷的溯源 [J]. 中国环境科学, 2023,43(9):4810-4818.

Lu X F, Guo Y N, Wang G X, et al. Distribution characteristics of various forms of phosphorus and the traceability of phosphorus in particulate form in Hulun Lake basin [J]. China Environmental Science, 2023,43(9):4810-4818.

2023-02-08

国家重点研发计划项目(2022YFC3204000)

* 责任作者, 高级工程师, wangkun@craes.org.cn