海南省三座典型垃圾填埋场渗滤液及周边地下水中抗生素的污染特征研究

邓星亮，杨安富，杜 涛，林 天，吴克富，卓奕秀，董 璐,，吴晓晨*

1.海南大学生态与环境学院，海南 海口 570100

2.海南省环境科学研究院，海南 海口 570100

抗生素是一类由微生物产生的天然代谢产物以及由人工合成的用于拮抗某些特定病原微生物的化学物质[1].自1929 年首次发现抗生素(青霉素)以来，其已经被广泛应用于医药卫生和畜牧养殖业中.目前，抗生素己被许多国家列为新型有机污染物之一[2-3].按化学结构的不同，抗生素可以分为磺胺类(Sulfonamides,SAs)、喹诺酮类(Quinolones,QNs)、林可酰胺类(Lincosamides,LCMs)、四环素类(Tetracyclines,TCs)和大环内酯类(Macrolides,MLs)等种类.医疗废物以及废弃的药品和个人护理品中均残留有大量的抗生素，而这些物质最终都进入垃圾填埋场中[4-5].研究表明，垃圾填埋场渗滤液中抗生素的浓度较高[6-7]，在适宜的条件下，其会迁移至土壤和地下水环境中造成不同程度的污染[8-10].同时进入土壤和地下水环境中的抗生素会逐渐积累，进而对人体健康以及生态环境安全构成严重威胁[11-12].因此，揭示典型垃圾填埋场渗滤液及周边地下水环境中抗生素的污染特征，并评估其生态风险具有重要意义.

目前，学者们针对垃圾填埋场和地下水环境中抗生素的污染特征及其生态风险开展了大量的研究.研究表明，垃圾填埋场中抗生素的浓度在时空分布上存在一定的差异[13]，不同龄期渗滤液中抗生素的浓度和分布也有较大差异[14]，且新鲜渗滤液中抗生素的浓度大于成熟渗滤液和老龄渗滤液[13-14].Lu 等[12]通过调查4 个典型垃圾填埋场渗滤液中药物残留量及其毒性的分布特征，发现垃圾填埋场渗滤液样品中所含的药物成分较多，其浓度具有明显的季节性变化，渗滤液处理工艺并不能有效地去除大部分药物.此外，Topal 等[15]研究了土耳其一座垃圾填埋场渗滤液中四环素及其降解产物的浓度特征，发现其浓度从大到小的排序为脱水差向四环素(EATC)＞差向四环素(ETC)＞无水四环素(ATC)＞四环素(TC).大量学者在地下水[16-19]、饮用水源地[20]及其底泥沉积物[21]中均检出了多种抗生素，其在水体中不仅会导致毒性效应风险的增加，还会引发抗生素抗性基因的产生[17,22].在生态风险方面，较为常用的评估方法为生态风险商值法[23-25].据报道显示，在国外，具有较高生态风险水平的氧氟沙星(OFL)已经被列为水环境中优先管控的抗生素[26-27].

海南省具有独特的地理位置和宜人的生态环境，地下水是海南省的重要供水水源之一，在居民用水、农业灌溉、工业生产等方面发挥着举足轻重的作用.另外，从2012 年到2020 年，海南省各市县生活垃圾清运总量从138.98×104t 升至296.44×104t[28-29].由于海南省降水充沛，因此垃圾填埋场的渗滤液极易对地下水环境造成污染.然而，大家对于海南省垃圾填埋场渗滤液及周边地下水中抗生素污染的认识非常有限.

本文选取海南省三座典型垃圾填埋场为研究对象，通过调查其渗滤液及周边地下水中17 种抗生素的含量，揭示海南省垃圾填埋场渗滤液及周边地下水中抗生素的污染特征，并评估其生态风险.本研究对于掌握海南省垃圾填埋场渗滤液和周边地下水环境中抗生素的污染特征具有重要作用，同时也能为垃圾填埋场周边抗生素污染的防治和管控提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

该研究所选取的三座典型垃圾填埋场为海口市垃圾处理场(HK)、琼中黎族苗族自治县生活垃圾卫生填埋场(QZ)和乐东黎族自治县沿海生活垃圾卫生填埋场(LD).三座典型垃圾填埋场分别位于海南省的北部、中部和南部(见图1).气象监测数据显示，HK、QZ 和LD 垃圾填埋场所在区域的年均降水量分别为1 828.20、2 344.00 和1 550.70 mm.此外，据相关资料显示，三座典型垃圾填埋场的填埋年限、处理规模、渗滤液性质、填埋物种类、防渗层结构和包气带土层性质均有所不同(见表1).

表1 三座典型垃圾填埋场的基本信息Table 1 Basic information of the three typical landfills

图1 三座典型垃圾填埋场和所有采样点位的分布位置Fig.1 The locations of the three typical landfills and all sample sites

1.2 采样点位布设

为了更好地探究三座典型垃圾填埋场渗滤液及周边地下水中抗生素的污染特征，该研究分别在每座垃圾填埋场布设了4 个采样点位(见图1).其中，2 个采样点位用于采集处理前和处理后的垃圾渗滤液样品，另外2 个采样点位用于采集垃圾填埋场周边的地下水样品.对每座垃圾填埋场而言，采集渗滤液样品的2 个采样点位的布设位置分别为渗滤液的进水口(S1 点位)和渗滤液经处理后的出水口(S2 点位)；而采集地下水样品的两个采样点位的布设则是在考虑区域地下水流向的基础上进行的，2 个采样点位分别布设在垃圾填埋场的侧边(S3 点位)和垃圾填埋场所在位置区域地下水流的下游(S4 点位)，具体的分布位置如图1 所示.

1.3 样品的采集、运输与保存

该研究于2022 年6-7 月分别采集每一座垃圾填埋场4 个采样点位(S1～S4)的水样.为了保证样品的代表性，S1 和S2 两个点位的渗滤液样品按如下方式采集：每8 h 采集一次，每个点位共采集3 个样品.对于S3 和S4 两个点位的地下水样品而言，由于每座垃圾填埋场的S3 和S4 两个点位均已建有符合《地下水环境监测技术规范》(HJ 164-2020)的监测井，笔者按“每个点位采集一次，每次采集1 L 水样”的方式进行样品采集.

采集渗滤液样品的主要步骤如下：①采集30 mL 样品于棕色玻璃瓶中；②加入3 mL 甲醇于样品瓶中；③加入4 mol/L 的硫酸，调节玻璃瓶中溶液的pH 约为3.0；④盖上玻璃瓶外盖，并将其拧紧；⑤记录采集样品的时间和地点，并在玻璃瓶上贴好记录标签.地下水样品的采集则是按《地下水环境监测技术规范》(HJ 164-2020)的要求，采用ZJL-QN42 型气囊泵进行.

采集地下水样品的主要步骤如下：①利用超量抽水的方式洗井；②测定抽出的地下水的pH、氧化还原电位、水温、电导率等；③当满足连续3 次测定的pH 变化在±0.1 以内时，采集1 L 水样于棕色玻璃瓶中；④加入50 mL 甲醇于玻璃瓶中；⑤加入4 mol/L的硫酸，调节玻璃瓶中水样的pH 约为3.0；⑥盖上玻璃瓶外盖，并将其拧紧；⑦记录采集样品的时间和地点，并在玻璃瓶上贴好记录标签.

样品运输前，首先，用塑料气泡膜将每一个玻璃瓶包装好，以起到运输过程中的减震和抗压的功效；其次，将包装后的每一个玻璃瓶单独密封在自封袋内；然后，针对渗滤液样品，将同一采样点位的3 个单独密封的自封袋装入一个大密封袋中，并适当放入塑料气泡膜；最后，按采样点位，对每一个自封袋做好标记，并放入冷藏装置中.样品运输过程中，保证运输全程样品的密封和冷藏.样品运送到实验室后，在检查并做好相关记录后，保存于4 °C 左右的样品储存室中，等待进一步处理和检测.

1.4 样品检测与分析

1.4.1 实验仪器与试剂

样品检测与分析中涉及的实验仪器主要包括：超高效液相色谱-三重四级杆质谱仪(TQ-S Micro，Waters，美国)；纯水-超纯水一体化系统(A3-20-05-BE，艾科浦，美国)；全自动平行浓缩仪(M32，莱伯泰科，美国)；真空固相萃取装置(QSE-24，广州得泰仪器科技有限公司)；万分之一天平(BSA224S-CW，赛多利斯，德国)；电热鼓风干燥箱(101-2AB，天津市泰斯特仪器有限公司)；Oasis HLB 固相萃取柱(500 mg，6 mL，Waters，美国)；HSS T3 色谱柱(Waters，美国)；0.45 μm玻璃纤维滤膜(上海亚兴净化材料厂)和0.22 μm 尼龙滤膜(天津市津腾实验设备有限公司).

样品检测与分析中涉及的试剂主要包括17 种抗生素的标准品和7 种内标物质(见表2).所有抗生素的标准品(HPLC≥98%)均购于阿尔塔科技有限公司和源叶生物科技有限公司.

表2 17 种目标抗生素基本信息及其内标物质汇总Table 2 Basic information and internal standard substances for the 17 antibiotics under consideration

1.4.2 样品的前处理

样品的前处理包括过滤和固相萃取两个步骤.首先，通过过滤去除样品中的大颗粒杂质和可能存在的不溶性物质；然后，通过固相萃取对样品进行分离、纯化和浓缩，更有效地将抗生素与干扰组分分离，进而提高抗生素的回收率.

渗滤液样品和地下水样品的过滤操作有一定的差异.渗滤液样品过滤的主要操作步骤如下：①静置渗滤液样品1 h 左右；②分别提取同一采样点位3 组样品的上清液各5 mL，并混合于50 mL 离心管中；③加入15 mL 超纯水混匀稀释，并调节pH≈3.0；④用直径为142 mm 的0.45 μm GF/F 滤膜过滤上述离心管中的混合液，并做好标记；⑤加入0.2 g 乙二胺四乙酸二钠(Na2EDTA)，再加入100 μL 提前混合均匀的抗生素内标溶液，涡旋振荡3～5 min，使其充分溶解.地下水样品过滤的主要操作步骤：①将每个采样点位采集的1 L 地下水样品用直径为142 mm 的0.45 μm GF/F 滤膜过滤，并做好标记；②加入0.5 g 乙二胺四乙酸二钠(Na2EDTA)，再加入100 μL 提前混合均匀的抗生素内标溶液，涡旋振荡3～5 min，使其充分溶解.

固相萃取的主要操作步骤如下：①取固相萃取装置，对旋转开关、氮吹针及氮吹管进行清洗和烘干；②安装Oasis HLB 柱；③分别用10 mL 甲醇和10 mL超纯水对Oasis HLB 柱进行活化处理，并对Oasis HLB 柱外壁作点位标记；④分别在对应的Oasis HLB柱中加入样品，同时用旋转开关控制样品以5 mL/min的速度流经Oasis HLB 柱，整个过程中保持液面高于Oasis HLB 柱填料上端；⑤用10 mL 超纯水冲洗Oasis HLB 柱，然后对其进行真空干燥；⑥用2 mL 的甲醇洗脱Oasis HLB 柱6 次，洗脱液接至15 mL 氮吹仪的玻璃管中；⑦将12 mL 样品置于氮吹仪中，控制氮吹速度，保证液面有凹面或者轻微的波动[30-31]，氮吹数小时至近干；⑧加入1 mL 甲醇定容，涡旋振荡3～5 min；⑨用1 mL 注射器将样品抽出，过0.22 μm尼龙滤膜后贮存于1 mL 棕色玻璃瓶中待测.

1.4.3 样品检测

样品的检测采用超高效液相色谱-三重四级杆质谱仪(UPLC-3Q-MS)进行，目标抗生素在HSS T3 色谱柱(2.1 mm×100 mm,1.8 μm)内分离.分离过程主要涉及两项实验条件，即实验优化的液相条件和质谱条件.其中，实验优化的液相条件如下：流动相A 为0.1%的甲酸水溶液，流动相B 为色谱甲醇溶液，线性梯度洗脱条件如表3 所示，总流速为0.4 mL/min，进样量为2 μL，色谱柱柱温为40 ℃；质谱条件则采用电喷雾离子源(ESI)正负离子电离模式，多重反应离子(MRM)监测模式进行检测，离子源温度为500 ℃，毛细管电压为3 000 V.

表3 流动相线性梯度洗脱条件Table 3 Conditions for linear gradient elution of mobile phase

1.4.4 质量保证与质量控制

实验过程中质量保证与质量控制的措施主要包括在每个样品中添加回收率指示物，在批量处理样品时添加程序空白、空白加标样品等，以保证分析方法的准确性和可靠性.在进行仪器分析时，每天进一个固定浓度的日校正标样，确保仪器稳定运行.该研究将UPLC-3Q-MS 对低浓度加标样品的检测浓度与对应信噪比比值的3 倍作为目标抗生素的检出限(LOD)，将上述比值的10 倍作为目标抗生素的定量限(LOQ).实验中，空白加标样品和基质加标样品中抗生素的回收率和内标回收率均在要求范围内，且平行样品之间的相对标准偏差均小于15%，相关信息如表4 所示.

1.5 生态风险的评估方法

该研究采用风险熵值法(risk quotients,RQs)评估抗生素的生态风险水平[32].某种抗生素生态风险熵值的计算方法如下：

式中，PNEC (predicted no effect concentration)表示预测的无效应浓度，EC50(concentration for 50% of maximal effect)表示半最大效应浓度，LC50(half lethal concentration)表示半致死浓度，NOEC (no observed effect concentration)表示无观测影响浓度，AF(assessment factor)为评估因子，MEC (measured environmental concentration)表示实测的环境浓度，RQs (risk quotients)为生态风险熵值.

该研究中，EC50、L C50、NOEC和 AF的 参数值均通过查阅文献获得，基于这些参数值，利用式(1)计算得到 PNEC值(见表5).

表5 17 种抗生素的生态风险评估中所使用的相关参数值Table 5 Values of the relevant parameters used in the ecological risk assessment of the seventeen antibiotics

根据测定的抗生素浓度，利用式(2)评估抗生素的生态风险熵值.最后，依据Hernando 等[43]提出的RQs 分类标准(见表6)，对其生态风险水平进行分类.

表6 生态风险水平的评估标准Table 6 Assessment criteria for the ecological risk level

2 结果与讨论

2.1 渗滤液及周边地下水中抗生素的检出情况与检出率

17 种抗生素在三座典型垃圾填埋场的检出情况〔见图2(a)〕显示：除TCs 类抗生素在QZ 无检出外，其他三类抗生素(SAs、QNs、LCMs)在三座典型垃圾填埋场均有检出，且LCMs 类抗生素在三座典型垃圾填埋场的检出数量相对较多；整体上，每座垃圾填埋场S1 和S4 两个点位检出的抗生素种类相对较多，而S2 和S3 两个点位检出的抗生素种类相对较少，表明渗滤液处理工艺有较好的抗生素去除效果，且区域地下水流向对垃圾填埋场周边地下水中抗生素污染的分布情况有重要影响；在不同点位上检出数量相对较多的抗生素为SDZ、SMR、SMZ、SIM、OFL、GTFX、CNX、LIN 和CLIN.

图2 三座典型垃圾填埋场抗生素的检出情况和检出率Fig.2 Detections and detection rates of antibiotics in the three typical landfills

三座典型垃圾填埋场抗生素的检出情况〔见图2(b)(c)〕表明：该研究所选择的三座典型垃圾填埋场总的抗生素检出率为40.69%；整体上，LCMs 类、QNs 类、SAs 类和TCs 类抗生素的检出率分别为70.83%、50.00%、34.85%和16.67%，呈现出逐渐减小的特点；就三座典型垃圾填埋场而言，HK、LD 和QZ垃圾填埋场总的抗生素检出率依次减小，分别为52.94%、39.71%和29.41%；三座典型垃圾填埋场中，检出率相对较高的抗生素为LIN、CLIN、SDZ、SIM、OFL、GTFX 和CNX；其中，LIN、CLIN 和SDZ 的平均检出率分别为83.33%、58.33%和58.33%，而SIM、OFL、GTFX 和CNX 的平均检出率均为50.00%.

2.2 渗滤液及周边地下水中抗生素的组分及其浓度特征

2.2.1 抗生素的组分特征

图3 展示了该研究调查的3 座典型垃圾填埋场12 个采样点位渗滤液和地下水样品中抗生素的组成及其占比情况.整体上，每个垃圾填埋场S1 和S4 点位的样品中抗生素的组分相对较为复杂，而S2 和S3 点位的样品中抗生素的组分相对较为简单.在S1点位的样品中，抗生素SPD、SDZ、SIM、CNX 和LIN 的占比较大；对于S2 点位的样品而言，QZ 和LD 垃圾填埋场均只有一种组分LIN，但HK 垃圾填埋场的样品却包含了5 种组分(SDZ、SIM、OFL、LIN 和CLIN).这些结果表明：渗滤液经处理后，出水口样品中抗生素的组成与垃圾填埋场所采用的渗滤液处理工艺及其处理效率有密切的关系[44-45]；与垃圾填埋场侧边地下水样品中抗生素的组成相比，其所在位置区域地下水流下游的样品中抗生素的组成更为复杂，这一现象可能与垃圾填埋场所在区域地下水环境中抗生素源区的大小以及抗生素在地下水中的运移过程有关[16,19,46].

图3 三座典型垃圾填埋场各采样点位样品中抗生素的组成及其占比Fig.3 The composition and percentage of antibiotics in samples from each site of the three typical landfills

2.2.2 渗滤液中抗生素的浓度特征

该研究所采集的渗滤液样品中检出的抗生素的浓度范围如图4(a) 所示.整体上，SAs 类、QNs 类、LCMs 类和TCs 类抗生素的浓度范围分别为ND～5 910.07、ND～872.13、11.33～10 648.80 和ND～431.13 ng/L.LCMs 类抗生素LIN 以及SAs 类抗生素SDZ、SIM 的检出浓度相对较高，分别为1 495.80～10 648.80、1 473.07～5 910.07 和518.67～1 807.73 ng/L，这与国内外其他一些垃圾填埋场渗滤液中抗生素的检出浓度相似[47]，其中在意大利的相关研究[48]中SDZ 的浓度更是达到22 102.00 ng/L.而本研究在垃圾填埋场渗滤液样品中，LIN 的浓度相对较高，这可能与海南省较为发达的畜禽养殖业中用来对抗厌气菌、金葡菌及肺炎球菌的盐酸林可霉素药物的使用有关[49]；而SDZ 和SIM 的浓度则相对较高，这可能与其较强的水溶性(更易进入到渗滤液中) 以及不易发生吸附、降解反应有关[50].

图4 三座典型垃圾填埋场渗滤液样品中抗生素的浓度范围及其总浓度Fig.4 The range of antibiotic concentrations and their overall concentration in leachate samples from the three typical landfills

图4(b)显示了三座典型垃圾填埋场渗滤液样品中检出的抗生素的种类和总浓度.总体上，不同垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素种类和总浓度不尽相同.HK、QZ 和LD 垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素总浓度分别为17 382.40、5 812.80 和17 049.61 ng/L.此外，与HK 和LD 垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素种类相比，QZ 垃圾填埋场渗滤液中检出的SMM所占的比例和含量相对较高〔见图3 和图4(b)〕.这表明垃圾填埋场自身的属性、填埋年限和填埋物种类等都可能会对渗滤液中抗生素的种类和总浓度产生一定程度的影响[51-52].

2.2.3 周边地下水中抗生素的浓度特征

三座典型垃圾填埋场周边地下水样品中检出的抗生素的浓度范围如图5(a) 所示.整体上，SAs 类、QNs 类、LCMs 类和TCs 类抗生素的浓度范围分别为ND～58.10、ND～27.71、ND～18.11 和ND～8.13 ng/L.SAs 类抗生素SIM 和SQX、QNs 类抗生素CNX 及LCMs 类抗生素CLIN 的检出浓度相对较高，分别为ND～58.10、ND～17.77、ND～27.71 和ND～18.11 ng/L.此外，三座典型垃圾填埋场周边地下水中除SAs 类抗生素STZ 未检出外，其他16 种抗生素均有检出.

图5 三座典型垃圾填埋场周边地下水样品中抗生素的浓度范围及其总浓度Fig.5 The range of antibiotic concentrations and their overall concentration in groundwater samples around the three typical landfills

图5(b)显示了三座典型垃圾填埋场周边地下水样品中检出的抗生素的种类和总浓度.HK、QZ 和LD 垃圾填埋场周边地下水中检出的抗生素总浓度分别为124.0、35.54 和78.97 ng/L.其中，HK 垃圾填埋场检出浓度较高的抗生素为SIM(58.10 ng/L)、CLIN(18.11 ng/L)和SDZ(13.56 ng/L)；QZ 垃圾填埋场检出浓度较高的抗生素为CNX(27.71 ng/L)和GTFX(4.73 ng/L)；LD 垃圾填埋场检出浓度较高的抗生素为SIM(24.32 ng/L)、SQX(17.77 ng/L)和SDZ(11.17 ng/L).研究表明，我国最大的城市生活垃圾填埋场周边地下水中检出的SAs 类抗生素的最大浓度为28.2 ng/L[53]；而毕节市垃圾填埋场周边地下水中检出的SAs 类抗生素和QNs 类抗生素的浓度分别为0.97～7.46和2.86～28.13 μg/L[16].因此，不同垃圾填埋场周边地下水中抗生素的污染程度存在一定的差异.

综上，三座典型垃圾填埋场渗滤液和周边地下水中检出的抗生素种类具有高度的一致性，且地下水中抗生素的浓度远小于渗滤液中相应抗生素的浓度；三座典型垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素总浓度和周边地下水中检出的抗生素总浓度均呈现出HK＞LD＞QZ的特点.

2.3 渗滤液及周边地下水中抗生素的生态风险

图6 显示了17 种抗生素在12 个采样点位上的生态风险水平.整体上，QNs 类抗生素的生态风险水平较其他三类抗生素要高.此外，17 种抗生素中，有7 种(41.18%) 抗生素的生态风险较高，分别为SPD、SDZ、STZ、OFL、GTFX、CNX 和LIN，包含了该研究所涉及的3 种QNs 类抗生素.QNs 类抗生素是一类人畜通用的药物，广泛应用于养殖业中[51].研究[17]表明，QNs 类抗生素在土壤和地下水环境中的吸附性能较差.因此，QNs 类抗生素应用的广泛性和自身较差的迁移能力导致了其较高的生态风险水平.

图6 三座典型垃圾填埋场各采样点位抗生素的生态风险Fig.6 The ecological risk of antibiotics at each sample site of the three typical landfills

17 种抗生素在三座典型垃圾填埋场的生态风险水平存在一定的差异.在HK 垃圾填埋场中，共有11种(64.71%)抗生素有不同程度的生态风险水平，分别为高生态风险水平的SPD、SDZ、OFL、GTFX、CNX、LIN，中等生态风险水平的SCP，以及低生态风险水平的SMZ、SIM、SMM、CLIN；在QZ 垃圾填埋场中，共有11 种(64.71%) 抗生素存在一定程度的生态风险，分别为高生态风险水平的STZ、OFL、GTFX、CNX、LIN，中等生态风险水平的SPD、SDZ，以及低生态风险水平的SMZ、SIM、SMT、SMM；在LD 垃圾填埋场中，共有13 种(70.59%)抗生素存在一定的生态风险，分别为高生态风险水平的STZ、OFL、CNX、LIN，中等生态风险水平的SPD、SDZ，以及低生态风险水平的SMR、SMZ、SIM、SMM、SCP、CTC.LIN 是唯一一种在三座典型垃圾填埋场渗滤液出水口(S2 点位)样品中仍表现为低生态风险水平的抗生素，表明其不容易被处理分解[54].值得注意的是，HK垃圾填埋场渗滤液出水口(S2 点位)样品中，抗生素OFL 和SDZ 分别表现为高生态风险水平和低生态风险水平，这可能与该垃圾填埋场的处理工艺有关.这一现象与HK 垃圾填埋场S2 点位样品中抗生素组分相对较多(见2.2.1 节) 也是一致的.同样地，相关文献的研究结果[55-58]也表明，垃圾填埋场的处理工艺对渗滤液出水口样品中抗生素OFL 和SDZ 的残留量有较大的影响.

总体来看，三座典型垃圾填埋场中抗生素的生态风险均较高，其中LD 垃圾填埋场的生态风险最高；不同垃圾填埋场中存在生态风险的抗生素种类基本是一致的.

3 结论

a) 三座典型垃圾填埋场中，LCMs 类抗生素的检出数量相对较多，平均检出率达70.83%；检出率相对较高的抗生素为LIN、CLIN、SDZ、SIM、OFL、GTFX和CNX.其中，LIN、CLIN 和SDZ 的平均检出率分别为83.33%、58.33% 和58.33%，而SIM、OFL、GTFX和CNX 的平均检出率均为50.00%.

b) 同一座垃圾填埋场的渗滤液和周边地下水中检出的抗生素种类具有高度的一致性，且地下水中抗生素的浓度远小于渗滤液中相应抗生素的浓度；三座典型垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素总浓度和周边地下水中检出的抗生素总浓度均呈现出HK＞LD＞QZ的特点.

c) 渗滤液样品中检出浓度相对较高的抗生素为LIN、SDZ 和SIM，其浓度分别为1 495.80～10 648.80、1 473.07～5 910.07 和518.67～1 807.73 ng/L.周边地下水样品中检出浓度相对较高的抗生素为SIM、SQX、CNX 和CLIN，其浓度分别为ND～58.10、ND～17.77、ND～27.71 和ND～18.11 ng/L.HK、QZ 和LD 垃圾填埋场渗滤液中检出的抗生素总浓度分别为17 382.40、5 812.80 和17 049.61 ng/L，周边地下水中检出的抗生素总浓度分别为124.0、35.54 和78.97 ng/L.

d) 三座典型垃圾填埋场中抗生素的生态风险均较高，其中LD 垃圾填埋场的生态风险最高；QNs 类抗生素的生态风险水平较其他三类抗生素要高；17种抗生素中，有7 种(41.18%) 抗生素具有高生态风险水平，分别为SPD、SDZ、STZ、OFL、GTFX、CNX和LIN.