中药材种植地土壤理化性质分析及健康风险评估

赵静 陈晖 谢永强 张浩波

摘要 以甘肃陇南市宕昌县八力镇中药材种植地土壤为例，研究种植地5个土壤理化性质指标（pH、有机质、有效磷、全氮、全钾）和11个金属元素（Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co、Ca、Mg）的含量，并对其进行相关性分析、金属元素污染情况评价和土壤重金属的健康风险评估。结果表明，种植地土壤pH为8.20，属于碱性土壤；有机质含量处于3级水平，有效磷、全氮和全钾含量处于1级水平；金属元素中As、Sn、Bi元素含量高于甘肃省土壤背景值，分别是背景值的1.17、1.94、1.17倍，Hg元素含量与背景值一致，其余元素含量低于背景值；相关性分析表明，各土壤因子来源可能为复合源；内梅罗综合污染指数显示种植地金属元素含量属于轻污染等级；As、Pb、Ni、Hg元素的非致癌风险指数HI值均小于1，危害可忽略；As、Ni元素的致癌风险CR值小于10-4，属于可接受范围，尚未造成致癌风险影响。

关键词 土壤理化性质；内梅罗综合污染指数；健康风险评估；中药材种植地

中图分类号 S153  文献标识码 A

文章编号 0517-6611（2023）14-0069-06

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2023.14.018

基金项目 甘肃省教育厅创新基金项目（2022A-070）；甘肃中医药大学扶贫科研项目（2019FPZX-4）；甘肃省就业创业研究课题（2021-50）。

作者简介 赵静（1996—），女，蒙古族，内蒙古通辽人，硕士研究生，研究方向：中药鉴定与品质评价。*通信作者，教授，博士，硕士生导师，从事土壤土质及中药材品质研究。

收稿日期 2022-07-14

土壤为药用植物生长提供了必要的营养和水分［ 1］，是生态系统中物质和能量交换的重要场所，是药用植物生长过程中离不开的重要环境因素之一，影响着中药材的产量和品质。以往研究表明，土壤酸碱度是各土壤因子的综合表达，与有机质、营养元素、微生物等都有著相应的关系［ 2］；中药材在适宜的pH环境下，其药材品质越好，药材中有效成分的累积量会增高，反之累积量会减小［ 3-5］；土壤中有机质能够为农作物提供养分，提高土壤的物理性质，改善土壤对水分的吸收，有机质在土壤质量结构中占有主要位置，有效体现了种植地土壤肥力情况［ 6］；土壤中的微量元素如氮、磷、钾、钙、镁等也是药材生长所需的重要元素，且药材中的微量元素主要来源于土壤［ 7］。

近年来，中药种植地长期受到农药化肥的过度使用和周边工业污染的影响，易出现土壤重金属含量超标现象。受污染的土壤不仅肥力下降，还会通过环境暴露或生物富集作用间接或直接的方式影响人体健康。重金属通常会经皮肤或消化系统进入人体内，损伤神经系统、损害肠胃和肾脏等器官，导致出现贫血、高血压及小儿智力低下等症状［ 8］。因此开展对种植地重金属污染特征和健康风险评价研究非常必要。当前，国内外关于重金属污染地的评价及人体健康风险评估体系已逐渐成熟，Mapanda等［ 9］对津巴布韦首都哈拉雷的某菜园土壤进行评估，发现种植地土壤中Cd、Zn、Cu富集效果明显，可能已对附近居民健康产生风险。陈瑜佳等［ 10］对河北省香河县农田土壤中重金属含量进行健康风险评估，结果表明，种植地土壤中As元素是各乡镇的主要致癌风险因子，且土壤重金属对儿童引起的健康风险高于成人。陈海滨［ 11］研究表明，当前我国在污染场地管理方面仍有待加强，应参考国外发达国家在污染场地的管理及人体健康风险评价基础上，尝试构建基于人体健康风险评估的污染场地管理和修复技术的方法体系。基于此，笔者以八力镇中药材种植地为研究对象，对种植地土壤理化性质指标和金属元素进行含量特征和相关性分析，并对金属元素进行单因子污染指数、内梅罗综合污染指数和健康风险评估，分析种植地土壤污染程度和健康风险，以期为种植区域土壤规划利用和土壤修复提供技术支撑。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

八力镇隶属于甘肃省陇南市宕昌县，地处宕昌县东北部，区域面积102.98 km2，属于高寒阴湿地区，海拔在2 000～3 000 m，属于高寒阴湿地区，年平均气温为5.1 ℃，年降水量600 mm，年无霜期115 d。八力镇目前种植的中药材主要有当归、党参、黄芪。

1.2 土壤样品采集与分析

1.2.1 土壤样品采集。

样品采集点选取八力镇15个中药材种植地，分别是中拉村、山庄村、上拉村、扎固村、石门村的当归、党参、黄芪种植地。分别取每个采样点的表层（0～20 cm）和亚表层土壤（20～40 cm），采用对角线5点法取样，剔除石块、动植物残体后将土壤样品自然风干，四分法取部分土壤样品，研磨过100目筛，装入密封袋，编号，放置于阴凉避光处备用。

1.2.2 土壤样品分析。土壤pH采用电位法测定（水∶土=2.5∶1）；有机质采用高温外热重铬酸钾氧化-容量法测定；有效磷采用Olsen法测定；全氮采用全自动凯氏定氮仪测定；全钾及钙（Ca）、镁（Mg）、铁（Fe）、锰（Mn）、钴（Co）、镍（Ni）元素采用原子吸收分光光度计测定；砷（As）、汞（Hg）、铅（Pb）、锡（Sn）、铋（Bi）元素采用原子荧光光度计测定。土样用硝酸∶高氯酸（优级纯）∶氢氟酸（优级纯）=4∶1∶1浸泡过夜，放置于电热板上消解，完成后用1%稀硝酸定容。每个指标重复3次。

1.3 研究方法

1.3.1 含量特征与相关性分析。

采用Excel 2010进行数据整理，用变异系数（CV）来表示空间分布的相对离散程度，一般情况下，CV≤0.1为弱变异，0.1

1.3.3 种植地土壤健康风险评价。

研究表明，当前我国在健康风险评价暴露参数方面还未得出一套标准可供我国参考，但国内已有学者开始对农田土壤这方面进行研究，并取得了初步成果［ 13］。因此该研究在根据美国环保署（USEPA）公布的健康风险评估模型的基础上，结合我国本土情况选用适合我国人群的暴露参数，对种植地表层土壤中重金属进行暴露剂量计算。种植地周边居民居住较为密集，因此周边区域的成人和儿童皆纳入考虑，暴露途径以手口、皮肤和呼吸接触3种途径为主。相关计算公式如下：

其中，HI和THI分别表示某重金属非致癌风险指数和总非致癌风险指数;RfD为重金属非致癌日摄入量;CR和TCR分别表示某重金属致癌风险指数和总致癌风险指数;SF为致癌斜率因子;ing、derm、inh分别表示经口摄入、皮肤接触摄入、呼吸摄入。

若HI>1，表明存在非致癌风险;若HI≤1，表明非致癌风险较低。若CR<1×10-6，表明某重金属的致癌风险较低;若CR在1×10-6～1×10-4，表明有可能引起癌症，是美国环保署所认为的可接受范围［ 15］;若CR>1×10-4，则表明某重金属的致癌风险较高。

根据美国国家环境保护局推荐，参考相关的研究［ 16］，有关的参考剂量值和斜率因子见表4。

2 结果与分析

2.1 土壤理化性质指标的含量特征分析

土壤pH是评价土壤养分的基本理化指标，对作物的营养吸收和生长及微生物活动都有相应的影响。种植地土壤pH在7.78～8.64，平均值为8.20（表5），属于碱性土壤。

有机质是土壤主要组成部分之一，能够改善土壤的物理性质，促进土壤微生物和土壤生物的活动，有机质经分解后为作物提供营养元素，并具有提高土壤保肥性的作用。种植地有机质含量在3.75～50.20 g/kg，平均值为29.50 g/kg，整体处于3级水平，含量分布较为不均匀，变异系数为0.42，变异程度较高（表5）。

有效磷是指土壤中可被植物吸收利用的磷的总称，包括全部水溶性磷、部分吸附态磷和有机态磷，有效磷可以相对说明土壤的供磷水平。种植地土壤有效磷含量为5.35～108.72 mg/kg，平均值为42.22 mg/kg，整体处于1级水平，含量较为丰富，变异系数为0.47，变异程度较高（表5）。

土壤全氮是各形态氮元素之和，可反映种植地土壤的供氮水平。种植地土壤全氮含量在1.42～3.84 g/kg，平均值为2.46 g/kg，整体处于1级水平，含量较为丰富，变异系数为0.30，变异程度较高（表5）。

土壤全钾是指土壤中各种形态钾含量总和，钾元素是植物生长必需元素之一。种植地全钾含量在41.50～70.90 g/kg，平均值为57.24 g/kg，整体处于1级水平，含量较为丰富，变异系数为0.13，变异程度较低（表5）。

通过对5个土壤理化性质指标所有采样点在不同土层的含量分布可知，除pH和有效磷外有机质、全氮、全钾含量指标存在向深层土壤迁移现象，分别占整体的20.00%、26.67%、53.33%。土壤有机质、有效磷、全氮的变异系数较高。种植地土壤理化性质除与成土母质、气候环境、土壤类型等自然因素相关外，还与作物属性、肥料选择及田间管理方式有关。根据对种植了解，农户在田间管理的过程中使用了现代化肥和农药，如除草剂等化学试剂，基于此得出种植地在一定程度上受到外界人类活动的影响较大。

2.2 土壤中金属元素含量特征

由表6可知，Ca元素含量在0.09%～3.35%，平均值为0.99%，含量均低于背景值。Mg元素含量在0.06%～1.48%，平均值为0.77%，其中中拉党参表层土壤含量最高，是背景值的1.06倍。种植地Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素含量均值分别为24 578.52、229.76、14.74、0.02、7.84、 3.50、0.34、9.10、10.12 mg/kg，其中As、Sn、Bi元素含量高于背景值，分别是背景值的1.17、1.94、1.17倍，Hg元素含量与背景值一致，其余元素含量低于背景值。

通过对11种金属元素所有采样点在不同土层的含量分布可知，Ca、Mg、Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素均存在随土壤深度加深含量增加的现象，分别占整体的20.00%、40.00%、53.33%、40.00%、26.77%、46.67%、26.67%、40.00%、53.33%、46.67%、40.00%;表明这些元素出现了向深层迁移现象，推测可能是在雨水的淋滤作用下渗透到土壤深处，因此在后期的施肥中需要适当减少该元素的施用，同時需要对周边土壤和水质质量进行监测与评价。

种植地土壤金属元素变异系数从大到小依次为Ca （0.82）> As （0.80）> Mn （0.64）> Mg （0.62）> Bi （0.55）> Hg （0.32）> Sn （0.31）> Co （0.28）> Pb （0.22）> Fe （0.16）> Ni （0.14），变异系数为0.14～ 0.82，属于中等变异，表明金属元素含量分布不均匀，且受到外来人为活动因素影响。

2.3 土壤理化指标与土壤金属元素相关性分析

通过对表层土壤理化指标与金属元素的相关性可以推测出土壤中金属元素的来源是否相同，若相关性显著则说明他们的来源途径可能相同，若相关性不显著则来源途径可能不同［ 19］。从表7可以看出，As与Sn、全钾呈极显著正相关（P<0.01），同时有效磷与全氮、全钾呈极显著正相关（P<0.01），As、Sn与有效磷呈显著正相关（P<0.05），全氮与全钾呈显著正相关（P<0.05）。同时这些土壤因子的变异系数均属于中等变异，且As、Sn含量均高于土壤背景值，并根据对种植过程中施肥等情况的了解，因此推测农业活动是土壤重金属As、Sn含量的主要来源，主要为含As、Sn农药化肥（如膨大剂或除草剂）的施用。Mn与Mg呈极显著正相关（P<0.01），但Mn、Mg元素的含量均值低于土壤背景值，因此推测主要来源于成土母质。Ca与pH呈显著正相关（P<0.05），表明种植地土壤pH与碱金属Ca元素有关。同时Pb与Ca呈极显著正相关（P<0.01），表明在碱性土壤中，该地区Pb、Ca含量高，建议后期通过对种植地施用土壤调理剂来改善pH。其余土壤因子与以上土壤因子相关性不显著或呈负相关，推测其来源与以上因子主要来源不同，可能为大气沉降或交通污染。

2.4 土壤重金属污染评价

选用单因子污染指数分析种植地表层土壤和亚表层土壤重金属污染情况，其次选用内梅罗综合指数评价种植区域的重金属污染程度。由图1可知，表层土壤中单因子污染指数（Pi）平均水平降序排列依次为Sn>As> Hg> Bi> Co> Fe> Mn> Pb> Ni，其中Sn、As、Hg、Bi属于轻微污染状态，其余重金属含量属于无污染状态；表层土壤（0～20 cm）中Sn元素以扎固当归土壤污染指数（Pi）最高，属于中度污染；As元素以上拉当归土壤污染指数（Pi）最高，属于中度污染；Hg元素以石门黄芪土壤污染指数（Pi）最高，属于轻微污染；Bi元素以上拉黄芪种植地土壤污染指数（Pi）最高，属于中度污染。亚表层土壤（20～40 cm）中单因子污染指数（Pi）平均水平降序排列依次为Sn> Hg> Bi> As> Fe> Co> Pb> Mn> Ni，其中Sn、Hg、Bi属于轻微污染状态；亚表层土壤中Sn元素以上拉当归土壤污染指数（Pi）最高，属于轻微污染；Hg元素以扎固黄芪土壤污染指数（Pi）最高，属于中度污染；Bi元素以上拉黄芪土壤污染指数（Pi）最高，属于轻度污染。种植地表层和亚表层土壤的内梅罗综合污染指数的均值分别为1.68、1.75，属于轻污染等级。

2.5 土壤重金属健康风险评价

2.5.1 非致癌健康风险评价。

种植地表层土壤中As、Ni、Hg、Pb元素对成人和儿童的非致癌风险平均值结果见表8。种植地土壤重金属中成人的总非致癌健康风险指数（THI）为4.62×10-2～ 2.71×10-1，儿童为 7.06×10-2～4.13×10-1，所得

的THI值小于1。成人和儿童的各单一重金属的总非致癌风险降序排列依次为As> Pb> Ni> Hg，且单一重金属元素的HI值和总非致癌风险指数THI值均未超过1，表明当地土壤重金属尚不会对周边居民的身体健康造成明显的危害。研究结果显示，同一元素不同暴露途径下成人和儿童非健康风险指数降序排列依次为HIing> HIderm> HIinh。土壤中重金属对儿童引起的总非致癌风险略高于成人，是成人的1.54倍，这可能归于儿童较成人相比具有更高的代谢和吸收能力，应加大对儿童的保护力度［ 20］。

总非致癌风险指数（THI）虽小于1，但As元素的贡献率最高，成人和儿童的分别是94.87%和95.56%（图2）。因此为防治As元素的THI过高，建议在今后田间管理的过程中相应地减少农药和现代化肥的施用。

2.5.2 致癌健康风险评价。

表层土壤重金属致癌健康风险评价（CR）结果表明（表9），As、Ni对成人和儿童的CR均值和总致癌风险TCR值均未超过10-4，表明种植地As、Ni元素对周边居民存在一定的健康风险，但尚在可接受范围内，对居民不会造成显著致癌风险影响。土壤As、Ni在不同暴露途径下对成人和儿童致癌风险降序排列依次为CRing>CRderm>CRinh，经口摄入的致癌风险评价指数高于其他途径，表明经口摄入是当地土壤重金属健康风险的主要暴露途径。儿童的总致癌风险高于成人，是成人的1.58倍。

3 结论

八力镇中药材种植地中的土壤理化指标、金属元素含量丰缺不一致，土壤有效磷、全氮和全钾含量属于1级水平，有

机质含量较低，属于3级水平，建议后续施用有机肥或农家

肥来提高有机质含量。种植地土壤中As、Sn、Bi含量高于甘

肃省土壤背景值，分别是背景值的1.17、1.94、1.17倍。除pH外，土壤理化指标和金属元素变异系数均大于0.1，属于中等变异，具有较高的空间变异性。相关性结果表明，各土壤因子来源可能为复合源，包括农业活动中化肥或除草剂的施用以及成土母质等来源。内梅罗综合污染指数表明八力镇中药种植地土壤属于轻污染等级。重金属对人体健康风险评價结果表明经口摄入是土壤重金属主要暴露途径，As、Pb、Ni、Hg元素的成人和儿童的非致癌健康风险结果和总非致癌风险结果均小于1，危害可忽略；As、Ni元素的成人和儿童的致癌风险结果及总致癌风险结果均小于10-4，为可接受范围，尚未造成致癌风险。

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