确定性固态量子光源基础材料与器件

赵军一,刘润泽,楼逸扬,霍永恒,3

(1.中国科学技术大学,合肥微尺度物质科学国家研究中心&物理学院,合肥 230026;2.中国科学技术大学,上海量子科学研究中心&中国科学院量子信息与量子物理创新研究院,上海 201315;3.中国科学技术大学,合肥国家实验室,合肥 230088)

0 引 言

光源的发展伴随并推动着人类社会的进步。火光给予了人类抵御自然的能力,灯光方便了人类的生产和生活,激光更是极大地促进了科学的发展。当前,量子光源也在第二次量子革命进程中扮演着重要角色。20世纪80年代Feynman等[1]提出的量子计算的理念开拓了一种全新的计算模式。利用量子力学的叠加态和纠缠态等特性,量子计算机可以处理多种经典困难的计算问题,例如可以利用Shor算法[2]对大数分解进行指数加速,利用Grover算法[3]对搜索过程进行多项式加速等。在量子计算的物理实现中,光子体系优势明显并展示了巨大的能力,例如“九章”光量子计算原型机针对高斯玻色采样这一特定问题的处理速度是当时最快超级计算机的1024倍,展现了相对于经典计算机的“量子优越性”[4]。首先,光子以光速进行传输,可以提升信息处理的速度;其次,光子的量子态(偏振、路径、轨道角动量等)操纵容易,丰富了信息处理的维度;最后,光子和环境耦合引起的退相干较弱,可以执行更高保真度的计算。光学量子计算系统主要由量子光源、线性光学网络和光子探测器三部分组成。其中,光学网络和单光子探测器已经达到了很高的效率,相比较下完美的量子光源还处于持续的研究进程中。在量子计算之外,量子光源也大量地应用在量子通信中,例如单光子可以应用在BB84协议[5],纠缠光子对可以应用在E91协议[6],实现无条件安全的量子密钥分发[7]。量子光源也有望基于现有的光纤网络桥接未来的多节点量子网络。目前基于固态半导体量子点体系的确定性量子光源发展迅速,在技术指标上不断突破现有纪录。然而,针对确定性固态量子光源基础材料与器件的研究较为零散,缺乏系统性梳理。鉴于此,本文重点介绍高品质确定性固态量子光源基础材料与器件,并对未来发展进行展望。

1 量子光源简介

1.1 研究意义

量子技术的发展代表了人类对微观世界操纵能力的提升。21世纪以来,人类对量子行为的操纵能力已从宏观发展到微观,从而可以利用单个量子态进行信息的处理和传递。这一代量子技术以量子通信和量子计算等为代表,被誉为“第二次量子革命”[8]。量子信息技术由于原理上的突破而具有巨大的应用潜力和战略意义,因此受到各国高度重视并得到快速发展。量子通信基于单量子态的不可分割性和不可克隆原理,因此具有原理上的绝对安全性,对国防、金融等高安全要求领域有着重要的应用[5,9]。量子计算利用量子叠加原理,具有随纠缠比特数目指数增长的并行计算能力,在密码破解、海量数据检索、金融工程、药物设计等有大规模计算能力需求的问题上有着重要应用[10-11]。

在诸多实现量子信息处理的物理系统中,光子是远距离传递量子信息的最佳载体[12]。首先,光子以光速进行传播,信息处理速度快。其次,由于光子是玻色子,光子之间没有相互作用,且受到环境噪声和损耗的影响小,因而其退相干时间长,可用于执行更高保真度的计算[13]。此外,光子易于编码信息,也可以通过经典的光学元件(物镜、反射镜、分束器等)在室温下操纵,大大提升了其可实现度。基于光学体系的巨大优势,作为光学量子信息技术的基础和关键模块的量子光源具有重要的研究价值[14-15]。

1.2 定义与分类

量子光源是指在经典光学没有对应,需要使用量子光学来描述其发射光子量子态的光源。例如使用Fock态描述,单个光子可以表示为|1>,多个光子可以表示为|N>(N为光子数,N>1)。量子光源主要有单光子源、纠缠光子源和连续变量光源三种[16]。本文主要讨论单光子源和纠缠光子源,关于连续变量光源,可参考文献[17]。

1.3 主要评价指标

实用化的量子光源主要有效率、单光子纯度、不可分辨性三个主要评价指标,对于纠缠光子源还有纠缠保真度这一评价指标来衡量光源品质,下面分别进行介绍。

1.3.1 效率

量子光源的效率主要包括量子效率和收集效率两个部分。对于量子点等二能级系统,量子效率指在触发信号下,电子被制备到特定激发态并与空穴产生自发辐射复合发出光子的概率。收集效率指辐射出的光子以多大的概率被收集到指定的空间模式中。理想情况下,一个激发脉冲下有且仅有一个光子(对)产生,对应量子效率为1,是按需产生的确定性光源。收集效率与器件结构设计有关,实验上可以通过腔电动力学设计光学微纳米结构[18-19](见图1(a))或在表面增加固体浸没透镜[20]等方式来提升。量子光源的效率直接决定光学量子计算的算力和量子通信的成码率等技术指标,量子信息应用要求同时具备高量子效率和高收集效率。

图1 (a)通过环形布拉格光栅微腔与固态半导体量子点耦合实现高效率单光子源(示意图)[19]。(b)用于测量光子二阶强度关联函数的Handury-Brown-Twiss装置示意图,待测的光子经过分束器后对两路进行符合测量。对于理想单光子,由于不可分割性,单个光子只能到达其中一个单光子探测器,因而0延时处符合计数为0。(c)用于测量光子不可分辨性的Hong-Ou-Mandel装置示意图,两个光子分别从分束器的两个端口入射,对出射两路进行符合测量。根据量子力学原理,如果两个光子在各个自由度全同,两个光子会表现出明显的聚束现象,即从同一个端口出射,因而符合计数为0[14]Fig.1 (a) Schematic diagram of a high-efficiency single-photon source realized by solid-state semiconductor quantum dots coupled to circular Bragg grating microcavity[19]. (b) Schematic diagram of a Hanbury-Brown-Twiss experiment setup used to measure the second-order correlation function of photons. The light field to be measured is split by a beam splitter and subjected to coincidence measurements in the two paths. For an ideal single photon, due to its indivisibility, only one photon can reach one of the single-photon detectors, and thus the coincidence count equals 0 at the 0-time delay. (c) Schematic diagram of a Hong-Ou-Mandel experiment setup used to measure the indistinguishability of photons. Two photons injected from the two ports of the beam splitter undergo coincidence measurements in the two output paths. According to the principles of quantum mechanics, if the two photons are identical in all degrees of freedom, they will exhibit a clear bunching phenomenon, that is, they will exit from the same port, and thus the coincidence count equals 0[14]

1.3.2 单光子纯度

单光子纯度,用于描述量子光源产生光子数的分布特性,表示多光子事件发生的概率[21]。其数值越低代表多光子事件概率越低,即单光子性越好。单光子性在经典光学没有对应,需要引入二阶关联函数进行描述[21](见图1(b)),实验中通过Handury-Brown-Twiss(HBT)实验[22]测量0延时光子的二阶强度关联函数来获得,g(2)(τ)描述了在时间t和t+τ的光场强度的关联函数,表示为:

(1)

式中:a†和a分别对应光子的产生和湮灭算符,该函数描述了在第一光子探测事件时间后,τ延时后探测到第二光子的条件概率[21]。g(2)(0)可以用来对光子的性质进行分类。对于理想单光子源,呈现反聚束效应,g(2)(0)=0,即某个单位时间内只有一个光子。对于传统热光源,呈现聚束效应,g(2)(0)=2,即在热光场中同时探测到两个光子的条件概率高于探测到两个独立的光子概率的乘积[21]。对于相干光源如激光,g(2)(0)=1。

1.3.3 不可分辨性

不可分辨性也叫全同性,是衡量光子之间从量子力学上在所有自由度是否相同的物理量。线性光学量子计算和长距离量子通信的实现要求出射的光子之间保持全同。全同性直接决定了光量子计算方案的复杂度[23],是实用量子光源评价条件中的核心指标[24]。如果量子光源产生的光子(对)全同性低,其在量子信息领域内的应用将非常受限。如图1(c)所示,实验上可以通过Hong-Ou-Mandel(HOM)干涉实验[25]进行测量,对于理想的量子光源,HOM干涉对比度为1。

1.3.4 纠缠保真度

纠缠保真度是衡量制备得到的纠缠态和最大纠缠态相似性的物理量,可以完全由初态和系统的演化来决定[26]。当一个复合系统存在全局状态,即不能被写成单个子系统的状态的直积时,系统存在量子纠缠[27]。纠缠是量子信息科学的核心资源,多比特量子纠缠作为量子计算技术的核心指标,一直是国际各研究团队竞相角逐的焦点。实验上可以通过量子层析技术得到量子态的密度矩阵[28],通过和最大纠缠态的比较可以得到纠缠保真度,表示为:

f=Tr(ρmρ0)

(2)

式中:ρm为实验测量得到的密度矩阵;ρ0为最大纠缠态对应的密度矩阵。

2 如何获得高品质确定性固态量子光源

2.1 实现体系

对单光子源而言,主要包括准单光子源、概率性单光子源和确定性单光子源三种。对于纠缠光子源而言,主要分为概率性纠缠光子源和确定性纠缠光子源两种。

准单光子源通过将激光脉冲化,衰减使得单个脉冲中的平均光子数接近于1[29]。这种方法的优点是简单易得,但缺点在于单光子计数少,且无法避免多光子事件。在实用性量子通信中,多光子事件的存在导致攻击者可以通过分束攻击来获得信息,破坏了密钥分发的无条件安全特性。Wang等[30]提出的“诱骗态”方案可标定并封闭不完美器件的漏洞,但成码率会受到限制。

概率性光源利用非线性过程产生单光子或纠缠光子对,主要包括四波混频和自发参量下转换(spontaneous parametric down-conversion, SPDC)两种方法[31]。四波混频主要利用材料的三阶非线性效应,通过调节相位匹配条件使入射的两束强激光之间的频率差与生成的纠缠光子对的频率差相同。因此通过探测纠缠光子对中的一个光子可以实现预报式的单光子源。类似地,SPDC需要利用二阶非线性效应实现纠缠光子对和预报式单光子源的产生,但其概率性光源的本质决定了难以避免多光子成分。为了抑制多光子成分,其单光子产生效率仅在约1%[32],为了提升单光子产生效率,可以通过复用多个SPDC源来实现[33]。

确定性光源利用分立能级系统的自发辐射过程,是自然的单光子和纠缠光子对的产生方式。单光子的产生基于二能级系统的自发辐射过程,当二能级系统被从基态泵浦到激发态后,在激发态到基态的弛豫过程中,系统无法被再次泵浦,因此从原理上可以避免多光子事件发生。纠缠光子对的产生基于三能级系统的级联跃迁过程,可以产生偏振纠缠的纠缠光子对。因此,可以从具有分立能级的系统中寻找量子光源。截至目前,单原子、单缺陷、二维材料、胶体量子点、固态半导体量子点等固态体系均实现了单光子发射[44]。最初,Kimble等[45]基于Na原子, Diedrich等[46]基于单个Mg+,均实现按需产生的单光子发射,但是由于实验装置复杂,且提取效率较低,天然单原子/离子系统的单光子源很难应用在量子计算和量子通信中。二维材料例如单层过渡金属硫化物(transition-metal dichalcogenide monolayers, TMDCs)和六方氮化硼等体系提取效率高,易于集成,但仍需要在降低精细能级劈裂(fine structure splitting, FSS)[47],实现更窄发射线宽以及提升全同性和内量子效率上继续发展[48]。胶体量子点可在室温下实现高亮度的单光子发射,但闪烁现象一直是限制其进一步发展的重要因素[49]。晶体色心可以在室温下实现单光子发射,但声子耦合限制了发射光子性能的提升[50]。相比以上体系,固态半导体量子点体系已经实现同时具有高效率、高单光子纯度、高全同性的单光子发射[18,38]和同时具有高效率、高单光子纯度、高全同性、高纠缠保真度的纠缠光子对发射[19],首次超过基于SPDC的非确定性光源,促进了光学量子信息技术的进一步发展[14]。

固态半导体量子点,又被称为固态“人造原子”,是一种零维纳米材料。从物理实现角度来看,量子点一般为纳米尺度的窄禁带宽度半导体材料被宽禁带宽度半导体材料包裹,形成三维尺度上的势阱限制,如图2(a)所示,能级量子化形成分立的能级结构。如果考虑导带基态电子和价带基态空穴形成的激子(X),其复合可以发射出单个光子,因此可用于单光子源。图2(b)展示了中性激子的能级结构,由于实际中固态量子点的对称性常常被破坏(例如不满足C2v对称性[51-52]),电子和空穴的交换相互作用会导致激发态退简并为两个线偏光的本征态[52],两个态之间的能量差被称为FSS。当导带和价带的基态分别被自旋反平行的一对电子和空穴占据时,可以形成双激子(XX),其能级结构如图2(c)所示,当激子的FSS小于本征辐射线宽时,级联跃迁过程可以产生一对偏振纠缠的纠缠光子对,因而可用于确定性纠缠光子源[53]。本文对目前进展迅速的各类基于固态体系实现单光子源的性能进行了总结,如表1所示。从表中可以看出,从亮度、单光子纯度、全同性[42]、线宽、寿命等指标来看,固态半导体量子点展现了远超其他体系的极致性能。

图2 量子点能级结构示意图。(a)带上激发时,泵浦光的能量较高,此时GaAs价带中的电子被激发至导带,同时价带产生空穴。当电子空穴对被量子点捕获,弛豫到量子点的s壳层上,库仑相互作用会形成激子,激子复合即可发出单光子。(b)中性激子的能级结构。由于交换相互作用,激子态会发生劈裂,形成精细结构,产生线偏光。(c)双激子的能级结构。量子点基态可以限制两对激子形成双激子,双激子的级联跃迁可以产生一对光子。如果精细结构劈裂(FSS)小于本征辐射半峰全宽(FWHM),那么这一对光子就可以形成偏振纠缠的纠缠光子对Fig.2 Schematic diagram of the quantum dot energy level structure. (a) In above-band excitation, the pump laser has higher energy. It excites electrons from the valence band to the conduction band and holes are left in the valence band. When an electron and a hole are captured by the QD and relax to the s-shell state, with Coulomb interaction, an exciton forms. The combination of an excition can emit a single photon. (b) Energy structure of neutral exciton (X). Because of exchange interaction, the X will split and form a fine structure splitting (FSS). (c) Energy structure of bi-exciton (XX). A pair of photons can be emitted with XX cascade emission. If the FSS is lower than the intrinsic full width at half maximum (FWHM), there is no which-way information, then, the photons are polarization entangled

2.2 制备方法

截至目前,最佳品质的量子点单光子源和纠缠光子源都是基于III-V族化合物半导体制造的[19,38,54]。金属有机物化学气相沉积和分子束外延作为两种常见的单晶薄膜制备工艺,广泛用于量子点量子光源的制备。本文将分别介绍两种方法并进行对比。

2.2.1 金属有机物化学气相沉积

金属有机化学气相沉积(metal-organic chemical vapor deposition, MOCVD),也称为有机金属气相外延(organometallic vapor-phase epitaxy, OMVPE),是一种用于生产单晶或多晶薄膜的化学气相沉积方法,由Manasevit于1968年在北美航空科学中心发明[56]。它使用金属有机化合物和气态卤素化合物作为前驱体材料,通过加热反应室中的基板使其表面原子与气相前驱体反应并沉积形成薄膜(见图3(a))。MOCVD适用于大面积、高速度和低成本的生长,因此常用于大规模生产半导体器件。MOCVD的生长过程不是在真空中而是在中等压力下(10～760 Torr)进行。

图3 可用于生长半导体自组装量子点的装置结构示意图。(a)典型的金属有机化学气相沉积装置结构示意图。样品生长时,反应源材料在载气的携带下通入反应室,在置于可加热基座上的衬底表面反应生长外延层,反应后残留的尾气通过尾气处理装置后排出系统[55]。(b)分子束外延生长腔结构示意图。样品生长时,衬底片会放置于样品架(manipulator)上,材料从源炉的坩埚蒸发或升华到衬底表面进行动力学主导的生长。在生长过程中可以通过反射高能电子衍射仪观察样品表面倒易空间的结构信息,还可以通过BandiT实时监测衬底的表面温度Fig.3 Schematics diagrams of devices that can be used to grow semiconductor self-assembled quantum dots. (a) A typical metal-organic chemical vapor deposition system schematic. During sample growth, the source materials are introduced into the reactor chamber with carrier gas. Epitaxial layers are grown on the substrate and residual exhaust gases are discharged from the system after passing through a particle and toxicity removal unit[55]. (b) A typical molecular beam epitaxy chamber structure. During the epitaxy process, the substrate is loaded on a manipulator. Materials evaporate from the crucibles and deposit on the substrate to grow. Reflection high-energy electron diffraction is used to observe the structure of reciprocal space. BandiT can be used to monitor the substrate temperature

MOCVD技术在量子光源领域已获得应用,主要集中在通信C和O波段。Paul等[57]利用MOCVD技术在GaAs衬底上生长低密度InGaAs量子点,通过渐变缓冲层实现了较高品质(g(2)(0)=0.003)通信波段(1.55 μm)的单光子发射;Müller等[58]基于MOCVD使用液滴外延法生长InAs/InP量子点,在通信波段(1.55 μm)实现了纠缠保真度达87%±4%的纠缠光子对制备。Sittig等[59]将MOCVD生长得到的量子点与环形布拉格光栅微腔结合,增强了通信波段的单光子发射。总的来说,使用MOCVD技术制备的量子光源正在不断取得进展,但相较于分子束外延技术获得的固态量子点量子光源,其制备的量子光源品质仍然有限。这是因为材料决定量子器件的性能上限,MOCVD在中等压力而非超高真空下生长,背景掺杂相对更高,界面陡峭度相对较低[60]。相较于分子束外延系统,MOCVD系统的源材料纯度也限制了生长得到的薄膜纯度,不利于固态半导体量子点这类易受外部环境扰动的物理体系的性能提升[61]。此外,MOCVD更高的生长温度,容易导致元素偏析从而降低薄膜品质[62]。例如,Nawrath等[63]基于MOCVD生长的InAs/InGaAs/GaAs量子点,通过共振激发降低了发光谱线的线宽,但双光子干涉对比度仅有0.713±0.15。2021年他们利用连续光和脉冲光共振激发实现了0.023±0.019的g(2)(0),但双光子干涉对比度仅有0.144±0.015[64],远低于分子束外延生长得到的样品水平[18-19]。

2.2.2 分子束外延

分子束外延(molecular beam epitaxy, MBE)是一种用于生长单晶材料的超高真空(10-8～10-12Torr)外延技术和镀膜工艺,由贝尔实验室的Arthur和Cho[65]于1960年代发明。在超高真空条件下,组成薄膜的各元素将在各自的源炉中加热成定向分子束,入射到加热的衬底上沿晶向进行薄膜生长。相比于其他生长技术,MBE技术有特殊优势。首先,由于整个生长过程使用超纯的源材料在超高真空的反应腔内进行,成膜品质更高;其次,由于MBE生长速度较慢,且配备了快速开关的阀门,使用者可以控制生长膜厚到单原子层水平,因此MBE可以用来生长组分及掺杂分布陡峭的突变异质结和复杂的多层结构[66]。

MBE系统通常由进样腔、缓冲腔、反应腔等多级真空系统组成以维持反应腔内的超高真空。反应腔结构示意图如图3(b)所示,由真空系统、源炉系统、实时监测设备、外围设备等部分组成。真空系统通过多级泵组为腔体提供超高真空环境,从而减少背景掺杂,同时增大原子、分子的平均自由程。源炉系统包括Knudsen蒸发炉、电子束蒸发炉等蒸发部件。超高纯度的材料放置于源炉中的坩埚内,通过升华或者蒸发形成原子或分子束,然后被导向衬底参与生长。通过可以快速开关的阀门,使用者可以实现生长过程的精确控制。实时监测系统包括固定和可移动的真空规、反射高能电子衍射仪(reflection high-energy electron diffraction, RHEED)和残余气体分析仪(residual gas analyzer, RGA)等。真空规可以监测腔体实时真空和各源炉束流,RHEED可以实时监测薄膜生长速率,判断晶体表面重构,RGA可以辅助判断腔体真空和有无漏点。外围设备包括液氮冷却和水冷系统,特别的是,器件级分子束外延生长腔中通常会有一套内嵌的液氮冷屏,通过液氮循环优化真空。该液氮冷屏一方面可以作为冷阱吸附残余气体,另一方面也可以减缓腔体钢材的放气速率。

作为两种不同的镀膜技术,相比MOCVD,MBE具有以下优点:首先是更高的薄膜纯度,如前所述,由于MBE是一种超高真空的过程,且采用超高纯度的源材料,这使得MBE非常适合生长对纯度和精度要求高的薄膜。其次是控制精度更高,由于配备有高灵敏度的线性挡板和全面的监测系统,MBE可以更加精准地控制薄膜生长的整个流程,适合生长复杂层状结构。在量子信息应用中,材料决定量子器件的性能上限,材料内部杂质、缺陷、表/界面质量等因素都会降低量子点的光学品质。因此,对于生长固态量子点量子光源这类对材料纯度、结构控制要求高的应用来说,MBE是最优方案,目前最高品质的量子光源均是通过MBE制备的[19,38,54]。

MBE作为一种超高真空的镀膜工艺,有三种常见的生长模式[67],如图4所示即为Frank-van der Merwe(F-M)生长模式、Volmer-Weber(V-W)生长模式和Stranski-Krastanov(S-K)生长模式。材料的生长速率、材料的应力关系、衬底的表面能量等因素都会共同决定实际生长中的生长模式。一般来说,外延层-真空界面的表面自由能γe与外延层-衬底的界面自由能γi的和(γi+γe),与衬底-真空界面的表面自由能γs的相对大小决定了材料的具体生长模式。当γi+γe<γs时,薄膜倾向于按照F-M模式(层状模式)生长。因此,外延层的表面原子在衬底表面会形成二维岛屿,然后逐渐合并形成一层单晶原子。如果表面原子的扩散长度小于衬底上原子级台阶的距离,那么外延层会以逐层生长模式(layer-by-layer mode)进行。如果表面原子的扩散长度大于衬底上原子级台阶的距离,那么外延层以台阶流模式(step-flow mode)生长。F-M生长模式是较为理想的生长模式,通常发生在外延层材料和衬底材料的晶格常数差异很小或者同质外延的时候,例如在GaAs衬底表面同质外延GaAs。另外,由于AlxGa1-xAs的晶格常数与GaAs非常接近,因此AlxGa1-xAs在GaAs衬底表面也可以通过F-M模式生长,得到非常高质量的单晶薄膜。当γi+γe>γs时,薄膜倾向于按照V-W生长模式(岛状模式)生长。此时外延层表面原子之间的相互作用要大于其与衬底材料之间的相互作用,因此,外延层表现出来“去浸润”的特征,从而形成三维的岛屿状结构。这些岛屿与衬底之间的接触角满足cosθ=(γs-γi)/γe。V-W生长模式通常发生在晶格常数相差较大的两种材料之间。第三种S-K生长模式(层状+岛状生长)介于F-M生长模式和V-W生长模式之间。在最初的外延过程中,衬底的表面能较大,外延层的表面原子更容易“浸润”衬底,形成浸润层(wetting layer)。此时,外延层的生长模式类似于F-M生长模式中的逐层生长。随着外延层厚度增加,浸润层内积累的应力会发生释放形成岛屿结构,通常有两种释放过程,一种是形成位错(dislocation),另一种是弹性释放增加表面粗糙度。

图4 分子束外延生长中的生长模式Fig.4 Growth modes of molecular beam epitaxy

2.3 通过分子束外延技术制备半导体固态量子点

如前文所述,MBE技术是半导体固态量子点的最佳生长方式。本文将以InAs/GaAs量子点和GaAs/AlGaAs量子点为例,详细介绍如何通过MBE技术得到高品质的固态量子点,并介绍从外延角度如何进一步根据需要调控固态量子点的特性(光学品质、分布密度等)。

2.3.1 InAs/GaAs量子点

InAs/GaAs量子点是最早实现的量子点体系之一。当InAs材料沉积于GaAs材料上时,由于InAs的晶格常数比GaAs的晶格常数大约7%,因此InAs会受到GaAs材料的压应力。当InAs的沉积量大于临界值1.7单原子层(monolayer, ML)时[68],聚集的应力就会释放,从而形成三维的岛屿状结构,并在GaAs表面形成1 ML的InAs浸润层。此时停止沉积InAs,并覆盖GaAs材料提供局域限制,便可形成InAs/GaAs量子点,如图5所示。图5(a)对应了生长GaAs时对应的表面重构,图5(b)对应了RHEED屏幕上观察到的二维层状到三维岛状的变化。InAs/GaAs量子点属于S-K生长模式。

图5 RHEED显示量子点形成过程。(a)在GaAs外延表面,GaAs表面出现2×4重构,其倒易空间为杆状。(b)在InAs形成量子点后,倒易空间的燕尾状显示出现三维岛屿状结构Fig.5 RHEED images of the formation of QDs. (a) For the flat GaAs surface, there is 2×4 reconstruction and the diffraction pattern is rod-like. (b) For QDs, the diffraction pattern is Chevron-like, indicating the 3D island structure

衬底温度对量子点密度的影响是显著的。一方面,较高的生长温度会降低In的黏附系数(sticking coefficient),导致In从衬底表面脱附速率较快,In沉积量降低,量子点密度降低;另一方面,在较高的生长温度下,In原子在衬底表面的平均自由程增加,也会降低In原子聚集成核积累应力的概率,因此也会导致量子点密度降低。由此,量子点密度会随着衬底温度的增加而降低。但是量子点系综的光学品质随着衬底温度的变化情况在不同文献中有所差异。在文献[69]中,在控制其余生长条件一致的情况下,作者在480、490、500和510 ℃下分别测量了量子点层在20和300 K的荧光光谱。光谱数据表明,生长温度越高,荧光强度越弱。然而,文献[70]的作者认为,晶体质量随着生长温度的升高而变好,其实验结果表明,生长温度越高,荧光强度越强。需要强调的是,以上两篇文章均为对量子点系综的发光研究,而非单个量子点。对于应用于光学量子计算的低密度固态量子点,特别是考虑到量子点和光学微腔的耦合强度,量子点的跃迁偶极矩大小也是较为重要的参数。文献[71]中,作者发现量子点的寿命会随着生长温度的升高而减小。这是由于生长温度的增加使得量子点的尺寸变大,因此跃迁偶极矩增大,引起寿命降低。

In源的速率对量子点的性质也有很大的影响[72]。首先,In源速率会影响量子点密度和尺寸。随着In源速率的减小,量子点的密度也会降低,同时量子点的横向和纵向尺寸都会变大。其次,In源速率会影响成点的光学品质。随着In源速率的降低,量子点系综的波长发生红移,发光品质也有明显提升,这与更大的成点尺寸[73]以及更高的In组分有关。总的来说,In源的速率对量子点密度、尺寸、波长和能级间距都有明显影响,一般而言在量子点生长时使用低In源速率是有益的。

束流比,也称作V-III比,表示在MBE生长中V族元素(As)和III族元素(In、Ga、Al)的等效压强的比值。一般III族元素的黏附系数较V族元素大很多,因此V族元素会过量供应。在文献[74]中,随着V-III比的增加,量子点的密度会增加。这是因为随着V-III比的增加,In原子平均自由程会降低,在衬底表面遇到As原子形成InAs的概率会增大。在文献[75]中,作者发现随着V-III比的增加,量子点系综的荧光光谱强度会增加。另外,通过X射线衍射的数据,发现随着V-III比的增加,InAs量子点层引起的卫星峰的强度和对比度都会显著提高,说明InAs量子点层的缺陷数量较少,晶体质量较好。因此在实际的材料生长中,需要提供足够的As使In原子和As原子充分结晶。

2.3.2 GaAs/AlGaAs量子点

一种有望实现的远距离纠缠分发的方案是构建多个远距离的原子-光子纠缠,然后将光子分发至中间位置发生干涉,从而获得远距离的原子纠缠[76-77]。实验上最常用的是87Rb原子,其D2光谱在780 nm附近,D1光谱在795 nm附近。考虑到GaAs的禁带宽度,InAs/GaAs材料体系无法得到该波长下的量子点,因此研究者需要寻找新的量子点系统,其中GaAs/AlGaAs量子点可以满足该波长要求。

GaAs和AlGaAs晶格常数相差较小,因此无法通过S-K模式得到量子点。在外延上,有两种常用的生长方式,一种是液滴外延[78](droplet epitaxy, DE),另一种是局域液滴刻蚀[79](local droplet etching, LDE)。DE方法由Koguchi等[80]于1991年首次提出。在DE中,首先需要在停止As供应的情况下在衬底上沉积Ga或Al的液滴,之后重新供应As源液滴,进行结晶化。在文献[78]中,可以看到增加As压和降低衬底温度更有助于量子点的形成,而非形成空心结构。在DE中,量子点的生长温度很低,因此得到的量子点的光学品质都较差。虽然可以通过外延中和外延后的退火[81-82]或者在高密勒指数面(例如(111)A[83])上进行生长提高液滴对称性,但是由DE得到的量子点仍然会有显著的缺陷引起的光谱展宽[84]。这些问题可以通过Wang等[79]发展的LDE方式得到解决。LDE的生长过程包括如下步骤:首先是在停止As供应的情况下在GaAs表面沉积一定量的Ⅲ族原子形成液滴,然后在高温下这些液滴会对其下晶体进行局域刻蚀形成纳米孔洞,之后重新供应As源,此时As会和Ⅲ族元素原子进行结晶从而消除富余的Ⅲ族原子。Huo等[85]在此基础上,选择在AlGaAs材料上利用Al液滴刻蚀纳米孔,并填充GaAs形成具有量子限制效应的三维GaAs/AlGaAs量子点。LDE和DE有两个主要区别:第一是LDE量子点的生长温度较高,缺陷相对更少。第二是在DE中,液滴的原子和As结合形成的晶体即为量子点。而在LDE中,液滴的主要作用是进行局域刻蚀形成纳米孔洞,之后量子点可以在孔洞内填充形成。因此LDE在控制量子点组分、大小等方面更为灵活。

通过LDE生长的GaAs/AlGaAs量子点其限制势可以通过调控AlGaAs势垒层的Al组分方便控制。但早期所刻蚀纳米孔的对称性较低,因此量子点FSS较大。在后续发展中,Huo等[85]通过调节生长温度、刻蚀液滴的生长速率、生长时间等,大大提高了GaAs/AlGaAs量子点的对称性。同时GaAs/AlGaAs体系没有含In体系所具有的复杂的内部应力,且材料组分分布较为均匀,因此其限制势的对称性基本由形貌对称性决定。经过优化后的高对称性量子点的FSS较小,非常适合用作纠缠光子源。在文献[85]中,Huo等通过0.5 ML/s的Al液滴在Al0.4Ga0.6As表面进行LDE,然后沉积GaAs形成量子点。这些量子点的平均FSS为(3.9±1.8) μeV,可以直接作为纠缠光子源[86]。同时作者研究发现该类量子点FSS的大小依赖于量子点的尺寸大小,随着量子点的变大,其激子受界面非均匀性的影响变小,FSS也会随着减小[61]。

2.3.3 从外延角度优化量子点品质

如前所述,材料决定了量子器件的性能上限,作为获得固态半导体量子点的最优方式,MBE的技术水平直接影响器件性能。研究者还可以从外延技术出发,进一步优化量子点的品质,并按照实际需要对其进行调控,下面将从五个角度进行介绍。

1) 超低背景掺杂

高品质的固态量子光源依赖于高品质的外延薄膜,这首先需要降低背景掺杂。在固态半导体量子点样品生长中实现超低背景掺杂是一个系统工程,要求同时具有洁净的衬底、良好的腔体真空环境、高纯度的源材料以及优化的生长条件。首先,洁净的衬底是高品质样品的先决条件。在实际生长过程中,衬底在送入反应腔前会进行高温烘烤和系统除气以去除表面吸附杂质。在开始生长前还会在V族元素气氛下进行高温处理,以除去衬底表面氧化物。其次,良好的腔体真空环境是实现低背景掺杂的关键因素,这依赖于腔体的设计、制造以及后续维护水平。在系统设计上,研究者通过多级泵组为腔体提供超高真空环境、液氮冷屏抑制放气速率并吸附残余气体;在实际维护中,研究者通过真空规和残余气体分析仪实时监测腔体真空水平和残余气体种类,将腔体维持在封闭的超高真空状态,从而减少背景掺杂。此外,生长条件同样会影响背景掺杂。Wang等[88]在使用等离子体辅助分子束外延(plasma-assisted molecular beam epitaxy, PMBE)和氨气分子束外延(NH3-MBE)设备生长GaN薄膜时发现,背景掺杂浓度会随薄膜生长速率增加而增加,Larkins等[89]生长GaAs薄膜时发现来自As源炉中的硫杂质同样会增加背景掺杂浓度,且与生长速率呈高度相关。因而他们通过降低V∶III比来获得低背景掺杂的GaAs薄膜。最后,高纯度源材料的获得将在下一部分进行介绍。总的来说,超低背景掺杂需要对外延系统和生长过程进行仔细的设计和优化。

2)超高纯度源材料

高品质外延薄膜的获得同样需要超高纯度的源材料。半导体材料中的非辐射复合中心会显著降低半导体材料的光学、电学特性等品质。对固态量子点而言,其对周围环境极其敏感[90],陷阱态、杂质或界面等随机变化的不完美因素会通过量子限制斯塔克效应导致光谱漂移甚至闪烁,量子点的电荷状态同样会发生变化。因此,要想制备高品质的固态量子光源,必须使用更加纯净的源材料以减少缺陷。然而在实际生长中,受到成本、政策等外部条件限制,可获得的源材料纯度有限,系统运行过程中的意外情况也可能会污染源炉材料。这就对后续提高源材料纯度提出了要求,将源材料升温进行高温除气是进一步提高源材料纯度的常用方法。Nguyen等[91]通过对比不同高温除气条件下的铝源炉生长的量子点和量子阱的光学(发光强度)和电学(C-V曲线)性能,发现对源炉进行彻底的高温除气可以增强器件的光学和电学性能。在常用的生长温度上额外升温100 ℃除气2 h,再增加15 ℃除气20 min,可以获得和非掺杂源炉生长相同光学品质的器件。但如果仅额外升温67 ℃,光学品质无法恢复。这说明相比除气时间,温度差也是影响去除杂质效果的重要因素,这对实际除气过程具有重要的参考价值。

3)精准的薄膜厚度和陡峭的界面控制

除了超高真空环境和超纯源材料,对膜厚和界面实现精准控制也是高品质固态量子光源器件所必须的。首先,量子点需要在真空场的波腹处以实现光场与量子点最大程度的耦合,这依赖于器件结构的设计和膜厚的精确控制[92]。其次,外部调控手段的引入需要在薄膜内实现不同类型和浓度的掺杂,陡峭的界面和准确的厚度控制同样是必要的[93]。相比MOCVD,MBE的速率更慢,且配备的原位监测系统和快速开关的挡板可以实现更精准的速率控制,更适合界面陡峭的半导体异质结生长。Dapkus[94]对比了MOCVD和MBE生长异质结的性能,从总结表格中可以看出,相比MOCVD,MBE可以获得更陡峭的异质结界面。外延生长是一个逐层生长的过程,原子层平整的衬底会随着每个单层的生长经历“粗糙-光滑-粗糙”的循环,每个原子层的部分填充会导致表面粗糙,当单层完成时则变得平滑。MBE系统配备的反射高能电子衍射仪可以精确监控单层的变化,从而原位监控生长速率,实现速率的精确控制[95]。此外,MBE系统配备的光学测温系统(如kSA BandiT)也可以实时监控薄膜生长温度。Li 等[96]已通过光学测温法实现实膜厚和成分的精确控制,在GaAs/AlGaAs量子级联激光器实现1.56 W的功率输出。总的来说,基于MBE的生长优势和原位监控系统,研究者可以实现对薄膜厚度和陡峭界面的精准控制,这对高品质固态量子光源器件十分关键。

4)量子点尺寸(发光波长)调控

为了满足特定的应用场景需求,研究者需要调节量子点的波长至一定的范围。量子点发光波长取决于其能级结构,也就是分立能级的大小,对应于量子点的大小、形貌、组分以及应力。在量子光源的应用中,高效率的单光子探测器是必须的部分。InAs/GaAs量子点的浸润层发光在860 nm附近,为了将量子点的发光和浸润层较好的区分,量子点的波长一般会调控在900 nm左右,在此波段附近,雪崩光电探测器的探测效率可以达到40%左右。生长过程中,研究者会采用Indium flush的方式控制量子点的波长。Indium flush的方法最初应用在量子点激光器的生长中[97],通过这种方法得到的量子点在形貌和高度上趋于一致,因此得到的光谱更窄。Indium flush的生长方法首先在低温下沉积InAs,待量子点形成之后,在同样的温度下沉积一定厚度的GaAs,然后快速升温到较高的生长温度并退火一定的时间。由此得到的InAs量子点形貌上类似于盘状。通过控制在低温下沉积GaAs的厚度可以控制量子点的波长。文献[98]中研究了退火温度对量子点系综的影响。高温下的Indium flush可以获得蓝移更大的InAs量子点,但是由于高温下更多的In/Ga的扩散,量子点的侧向束缚减弱。这些可以通过将低温覆盖的GaAs替换为AlGaAs进行补偿。另外,文献[99]中也发现通过AlAs覆盖层可以抑制InAs量子点的浸润层电子能级的占据,从而得到没有浸润层发光的量子点系综。

5)量子点密度调控

精确控制半导体量子点的性质(形状、组分和密度)对量子信息的应用至关重要[100]。在实际实验中,研究者通常使用泵浦光激发量子点并通过物镜收集荧光信号,因此,在一个光斑范围内只有一个量子点是必要的。如2.3.1部分所述,衬底温度、速率都对量子点成点密度有直接影响,以InAs/GaAs自组装量子点为例,随着衬底温度增加或In源速率减小,量子点的密度都会降低,这里,本文再介绍一种通过表面粗糙度调制成点密度的方法。对InAs/GaAs量子点而言,其形成依赖于从层状生长到岛状生长的应力释放过程[68],这个临界过程受生长条件影响很大[101],因而获得低密度和均匀分布的量子点是困难的。Bart等[102]发现在原子尺度上精确控制表面平整度是控制量子点成核的关键。他们通过在成点前生长厚度梯度层调制整个晶圆的表面粗糙度,并控制成点概率。最终实现了在百微米到毫米尺度上每平方微米1到10个的量子点密度的周期性变化,验证了工艺对密度的控制性能。在GaAs/AlGaAs方面,Huo等通过调节生长温度和Al液滴外延的速率等,也获得了每平方微米小于1个的低密度量子点[61]。

2.4 从固态半导体量子点到固态量子光源

从实用角度来看,为了实现具有高亮度、高单光子纯度、高不可分辨性和高纠缠保真度的量子光源器件,在优化MBE生长技术之外,还需要从外部调控、材料表面钝化等角度进一步优化器件结构设计和微纳米加工工艺。下面本文将分别介绍从外部调控、表面钝化和测量技术上提升量子点器件性能的原理和最新进展,最后通过三个实例报告本团队在推动量子光源器件发展所做的代表性工作。

2.4.1 从外部调控角度优化量子点器件性能

1) 微纳米光学微腔

随着微纳米技术的发展,人们通过微腔的制备对局域光场的控制深入到了微纳米尺度,发展出通过光与物质相互作用来调控原子或分子能态的手段,在量子光学与非线性物理学方面有大量的研究与应用。当原子的跃迁与一个受限电磁场的模式共振时,原子与电磁场发生耦合,在弱耦合领域,微腔可以通过Purcell效应[103]降低能级跃迁寿命,并控制出射光场,提升提取效率,这都对量子点量子光源的品质提升具有重要的意义与价值。首先,在二能级系统中,更短的跃迁寿命会降低周围环境对跃迁的影响,提升出射光子的不可分辨性[40]。同时,在三能级体系中,双激子态到单激子态的跃迁寿命的降低伴随了该过程时间抖动的下降,从而提升纠缠保真度[54]。此外,通过微腔将光子汇集到一个小发射角进行出射,将极大程度提高固态器件的收集效率,是量子光源迈向实用化不可或缺的一环。本文简单介绍基于开放腔系统的单光子源和基于环形布拉格光栅微腔的纠缠光子源两种方案。

微柱、光子晶体和回音壁结构等光学微腔都通过与量子点结合展现其作为量子光源器件的优异性能[104]。但这些微腔不具有可调节性,制备完成后腔的空间位置与腔模难以调节。开放腔系统打破了这种束缚, Barbour等通过带有下分布式布拉格反射镜的量子点平面结构样品与带有分布式布拉格反射层的上凹面镜相结合,在量子点系统实现了开放腔方案。其可通过压电片调节位置,因而可以针对单个量子点调节腔模,实现量子点与微腔最大程度的耦合,其本质属于微型化的Fabry-Perot腔[105]。Tomm等基于表面钝化技术和电场调控技术应用在开放腔系统中,其器件结构剖面图如图6(a)所示,下异质结部分由GaAs和AlAs组成的分布式布拉格反射镜和一个本征区域含有量子点的P-I-N二极管组成,上腔镜为氧化硅衬底上的凹面镜,镀有氧化硅和氧化钽组成的分布式布拉格反射镜。Tomm等[38]通过精确调控透射输出与单模光纤的耦合,如图6(b)所示,衰减9.9倍后π功率下单光子计数可以达到1.6 MHz,考虑到探测器的效率和小的非线性响应,实现了系统效率达到57%的单光子发射,且双光子干涉HOM对比度平均达到了97.5%。这也是截至目前已报道的效率最高的量子点单光子源。关于开放腔的设计思路和具体制备过程,可参见文献[12]。

图6 基于开放腔与环形布拉格光栅微腔的量子光源。(a)基于开放腔系统的量子点单光子源结构剖面图:下半部分为半导体异质结,由GaAs/AlAs分布式布拉格反射镜和一个本征区域含有量子点的P-I-N二极管组成。通过三轴位移台,可以相对于上凹面镜调整异质结的位置。(b)对于X+激子在零失谐情况下,单光子计数与入射激光功率的平方根之间的关系,展现出直到4π的拉比振荡。纵轴左侧对应衰减9.9倍后的单光子计数,纵轴右侧对应无衰减和具有完美探测器的预期信号[38]。(c)基于CBG微腔的量子点纠缠光子源:插图1为单个CBG结构的俯视扫描电子显微镜图,插图2展示了模拟的提取效率与Purcell因子随波长的变化,插图3为样品结构的剖面图,插图4为模拟计算得到的远场模式图[19]Fig.6 Quantum light sources with open-cavity and circular Bragg grating microcavity, respectively. (a) The cross-sectional structure of a QD single-photon source based on an open-cavity system. The lower half is the semiconductor heterostructure consisting of a GaAs/AlAs distributed Bragg reflector, and a P-I-N diode, with QDs located in the intrinsic region. The position of the heterostructure can be adjusted with respect to the top concave mirror using an XYZ-nanopositioner. (b) Measured signal versus square root of laser power for zero microcavity-X+ detuning, showing Rabi-oscillations up to 4π. The left vertical axis corresponds to a single-photon signal attenuated by 9.9 times, and the right vertical axis corresponds to the expected signal with no attenuation and a perfect detector[38]. (c) The cross-sectional structure of a QD entangled photon source based on a circular Bragg grating (CBG) microcavity. Insert-1 shows a top-down scanning electron microscopy image of a single CBG structure, insert-2 shows the simulated extraction efficiency and Purcell factor as a function of wavelength, insert-3 shows the cross-sectional profile of the sample structure, and insert-4 shows the far-field distribution obtained from simulation[19]

图6(c)则展示了环形布拉格光栅(circular Bragg grating, CBG)结构。CBG又名“牛眼型”光学微腔,因其环形沟槽结构形状类似牛眼而得名[106],如图6(c).1的扫描电子显微镜图像所示。CBG器件结构剖面图如图6(c).3所示,是一种平板结构微腔。其模拟得到的收集效率和Purcell因子如图6(c).2所示,模拟得到的远场分布如图6(c).4所示,可以看出CBG结构收集效率高、Purcell增强效应明显。此外,CBG结构的模式体积相对开放腔更小,更有利于增强光与原子的相互作用。作为一种宽带腔,其腔膜中心位置与中心圆盘半径以及周期长度呈线性关系[19]。CBG结构与量子点耦合已广泛用于增强量子点单光子源和纠缠光子源的光学品质,从实际应用角度来看,既可以通过大面积制造随机结构筛选与腔模匹配良好的量子点,也可以基于定位系统针对单个量子点构造与其发射波长匹配的微腔[107]。Sapienza等[108]基于InAs/GaAs量子点的CBG微腔,实现48%的收集效率、多光子事件概率小于1%的单光子发射。Li等[109]将金刚石中的氮空位中心(nitrogen-vacancy center, NV)与CBG结构耦合,实现了每秒270万的单光子发射。Wang等[19]也利用InAs/GaAs量子点与CBG微腔耦合,实现了兼具高效率、高纠缠保真度、高不可分辨性的纠缠光子对发射。

2)外场调控

由于Ⅲ-Ⅴ族半导体量子点的生长模式限制,量子点的生成位置和发光波长无法精确控制。使用定位生长的方式二次外延的量子点虽然可以做到控制量子点的生成位置[110],但无法解决发光波长随机分布的问题,同时也降低了量子点的光学品质。为解决发光波长无法控制的问题,研究者引入了电场和应力作为波长调节的手段[111-112],以抵消波长随机分布产生的影响。

此外,半导体自组装量子点也面临着周围材料中的电磁场环境影响,可分为环境噪声引起的退相干问题以及电荷缺陷引起的闪烁现象[113-114]。其中,退相干问题会缩短发射光子的相干时间,因而需要通过外加电场调控来稳定量子点周围的电场环境。另外,闪烁现象即量子点的发光存在一定的暗时间,在暗时间内量子点不再发射荧光信号,显著影响了量子点的效率。常见的解释是量子点附近的缺陷态在泵浦过程中被激发,抑制了量子点的发光跃迁。电场可以通过库伦屏蔽效应抑制缺陷态的作用,从而减少闪烁现象,Zhai等[115]也在实验上观察到了施加电场后闪烁现象的抑制。除了以上电磁场环境引发的问题外,量子点本身偏大的FSS也是影响其作为纠缠光子源性能的重要因素之一,从生长角度可以通过改进生长方法获得物理结构更加对称的量子点[85],从调控角度,通过压电晶体例如铌镁酸铅-钛酸铅(PMN-PT)施加外部应力场,可以实现FSS接近0的调节效果,显著提高了量子点发射纠缠光子对的纠缠保真度[111]。

2.4.2 从钝化技术角度优化量子点器件性能

如前所述,目前最高品质的量子点单光子源和纠缠光子源是基于InAs/GaAs和GaAs/AlGaAs量子点体系制造的,具体而言是通过MBE技术在GaAs(AlGaAs)薄膜中生长InAs(GaAs)量子点从而实现三维势阱限制,但是GaAs(AlGaAs)表面将直接暴露于外界环境中。以GaAs(AlGaAs)为代表的III-V族化合物半导体的表面态,会使得费米能级钉扎在禁带中,并起到非辐射复合中心的作用[116]。对固态量子光源而言,表面态的影响主要体现在两个方面:一是降低近表面量子点的光学品质,量子点的发光强度和线宽会在表面态产生的电场的影响下明显退化[117];二是表面的非辐射复合中心会作为表面吸收或散射中心,增加光学损耗,不利于器件性能提升[118-119]。此外,未经处理的样品即使在氮气柜或真空柜中存放也难以避免因长时间储存表面恶化而导致的退化现象[120]。表面钝化技术可以有效降低III-V族化合物半导体的表面态密度,恢复表面态造成的器件性能下降,延长器件在大气环境下的使用寿命。因此,发展高效、稳定的表面钝化技术是制备高品质量子光源的必经之路。

当前广泛用于固态量子光源器件表面钝化的工艺包括硫钝化(硫化钠溶液钝化[121]、硫化铵溶液钝化[122-123]、硫醇溶液钝化[124-126]等)、氮钝化(肼-硫化钠混合溶液钝化[127-128]等)、原子层沉积(atomic layer deposition, ALD)钝化[117,129-130](沉积氧化铝、氧化硅、氮化硅、氮化铝等薄膜)等。表2总结了国际量子点相关研究团队针对量子点器件钝化研究的最新进展。总的来看,针对近表面量子点的荧光光谱,钝化已经展现出对表面态的压制和对光学品质的恢复,取得了重要进展。特别是Najer等[92]通过表面钝化工艺降低吸收和散射损耗,将电调控开放腔的微腔品质因子从104提升到106量级,钝化工艺已经成为电调控开放腔样品制作中不可缺少的步骤[38]。但目前研究仍侧重统计性对比量子点的带上荧光特性,缺乏针对单个量子点共振荧光在钝化前后变化的对比,且钝化效果针对器件的普适性不佳。钝化技术仍需要在深入本质研究、系统对比优化参数以及提升工艺普适性上继续努力。为进一步实现与现有半导体加工技术集成,本文认为从湿法溶液处理转向全气相反应是未来的发展方向。

表2 量子点量子光源器件中代表性钝化目的、钝化工艺与提升效果Table 2 Representative passivations: purpose, passivation processe and improvement in QD light sources

2.4.3 从测量技术优化量子点器件性能

高品质固态量子光源器件的获得同样依赖于其测量技术。光学激发技术是常用手段之一。目前在量子点体系中常用的光学激发方法包括带上激发、量子点p壳层激发和量子点s壳层共振激发。本文以InAs/GaAs量子点为例进行说明。如图2(a)所示,窄禁带宽度的InAs生长在宽禁带宽度的GaAs薄膜中,形成三维势阱限制,从而展现分立的能级系统。带上激发时,泵浦光的能量较高。此时GaAs价带中的电子被激发至导带,同时价带产生空穴。当电子空穴对被量子点捕获,弛豫到量子点的s壳层上,复合后发出单光子。p壳层激发将电子空穴对制备到量子点的p壳层,从p壳层弛豫到量子点的s壳层上,复合发出单光子。然而,量子点在带上激发和p壳层激发中激子在复合发光前均需要经历弛豫过程产生声子,这限制了量子点发出单光子的全同性,从而不利于量子点在线性光量子计算等对光子全同性要求严格的领域获得应用[131]。

共振激发是指激发光直接在量子点s壳层中形成激子,而后自发辐射出荧光[131]。s壳层激子的复合不需弛豫,大幅提升了发射出的荧光光子的相干性。共振激发被认为是目前在量子点系统中产生最好品质单光子源的方法[131]。由于连续共振光产生光子时间的随机性限制了探测器的分辨能力,为了解决这一问题,He等发明了脉冲共振激发技术。2013年,He等[132]首次利用脉冲共振激发平板结构的InAs/GaAs量子点,获得按需产生的高品质单光子源,单光子纯度达到99.7%,2 ns延时的非后选择双光子干涉对比度达到97%。2016年,Ding等[18]基于微柱纳米微腔耦合的InAs/GaAs量子点,通过脉冲共振S壳层激发,首次实现了同时具备光路系统提取效率0.66(考虑正交极化消光,实际系统效率不高于0.33),单光子纯度0.991±0.001,不可分辨性达到0.985±0.004的单光子源。同年,Wang等[133]基于微柱纳米微腔耦合的InAs/GaAs量子点,通过脉冲共振s壳层激发,实现了接近傅里叶变换极限的单光子发射(T2/2T1=0.91),且14.7 μs延时时仍能实现92.1%的双光子干涉对比度。

2.4.4 固态半导体量子点量子光源器件进展实例

1)同时满足确定性偏振、高纯度、高全同性和高效率的单光子源

如前文所述,脉冲共振激发可以确定性操纵二能级系统的跃迁,是产生高品质、确定性单光子的最佳方式。但是由于激发光与入射光的波长相同,不能简单通过滤波提取荧光信号[131]。考虑到无外加磁场时,信号荧光有两种独立的偏振成分,通过线性偏振片时总会有50%的透过概率。当激发光的偏振被制备成线偏时,利用正交偏振片的高消光比特性,可以通过损失50%的荧光光强而将激发光的背景降低到最低。这种滤波模式下系统效率上限是50%,从根本上限制了光量子技术的进一步扩展[131]。针对于这个问题,Wang等[19]首次提出了量子点与非对称微腔耦合的理论方案,即采用非对称微腔支持一对正交的偏振,量子点信号与单个偏振耦合,激光与垂直的另一偏振耦合,因而可以将共振激发时的激光背景降到最低,突破了极化消光50%的效率上限。Wang等[19]在实验上也制备了窄带椭圆微柱腔和宽带椭圆布拉格光栅微腔,在微柱腔中实现了0.60±0.02的单光子效率,0.975±0.005的单光子纯度以及0.975±0.006的不可分辨性,在布拉格光栅微腔中实现了0.56±0.02的单光子效率,0.991±0.003的单光子纯度以及0.951±0.005的不可分辨性。这一工作为实现同时具有高不可分辨性和高效率的单光子源提供了充满前景的解决方案[134]。

2)同时满足高纠缠保真度、高全同性和高效率的纠缠光子源

CBG结构因其高收集效率、小模式体积以及明显的Purcell增强效应,作为一种宽带微腔,如前文所述,已广泛用于增强量子点单光子源和纠缠光子源的光子发射。Wang等在实验上将InAs/GaAs量子点与CBG微腔耦合(Purcell因子达到11.3),通过脉冲共振双光子激发[19],相干操纵双激子-激子-基态间的级联辐射跃迁,制备得到了同时具有纠缠保真度达到0.90、纠缠光子对生成效率达到0.59、纠缠光子对提取效率达到0.62、不可分辨性达到0.90的纠缠光子源[20]。这一工作将为以玻色采样为代表的高效多光子实验[135]和固态量子中继[136]等应用提供高品质光源。

3)从近红外波段到通信波段的量子光源

在寻求实现可扩展量子网络的过程中,半导体量子点因其高效率、高不可分辨性、高重复率、与自旋量子比特的互连性,以及可片上集成等优势而受到广泛关注。然而,独立量子点之间量子干涉的对比度很少超过50%的经典极限,而且距离被限制在几公里以内,这限制了量子点在可扩展量子网络中的应用。近期,You等[137]在由长度达到302 km光纤分离的两个独立量子点产生的单光子之间实现了量子干涉。实验中他们利用周期性极化铌酸锂(periodically poled lithium niobate, PPLN)波导,基于量子频率转换技术,将单光子信号从近红外波段转移至通信波段(1.55 μm),降低了光纤传输损耗,且仍保留了单光子的高品质。无时间滤波时,双光子干涉对比度为0.67±0.02,采用时间滤波后,可以将干涉对比度提升至0.93±0.04。这一工作在长距离固态量子网络构建中具有重要意义,未来通过引入基于诸如开放腔系统的可调节、高效率单光子源,干涉对比度和分离距离有望进一步提高。

3 固态量子光源器件应用

固态量子光源在量子通信、线性光量子计算和量子精密测量等领域中有广泛的应用,并将推动未来信息技术的发展,本文将围绕前述三个最具潜力的方向,介绍量子光源在其中的作用以及最新的研究进展。

3.1 量子通信

量子通信基本思想由Bennett等[5,138]于20世纪80年代相继提出,是一种利用量子力学基本原理进行信息传递的新型通信方式,主要包括量子密钥分发和量子隐形传态两种方式。量子密钥分发可以建立安全的通信密码, 通过“一次一密”的加密方式实现点对点方式的安全通信[139]。量子隐形传态基于量子纠缠态的分发与量子联合测量, 实现量子态的空间转移而又不移动其物理载体。基于量子态隐形传输技术和量子存储技术的量子中继器可以实现任意远距离的量子密钥分发及网络,推动量子信息网络的构建[139]。固态量子光源是实现安全、高效的量子通信的重要组件。基于BB84协议的量子密钥分发使用单光子源按需产生的单光子,量子不可克隆原理可保证分束攻击对其无效,避免了因采用诱骗态方案导致的成码率下降[30]。

Takemoto等[140]基于通信波段的InAs/InP量子点,通过商业光纤将密钥成功传输超过50 km。Rau等[141]利用电驱动的InAs/GaAs量子点,通过500 m自由空间,完成了基于BB84协议的量子密钥按需分发实验,密钥产生率达到5～17 kHz,平均量子密钥错误率在6%～9%。Basset等利用GaAs/AlGaAs量子点,分别通过270 m自由空间和250 m光纤,完成了基于BBM92协议的量子密钥按需分发实验,将平均量子密钥错误率从之前文献报道的接近11%的纠错算法阈值降低到4.0%和3.7%[142]。更远距离和更低错误率的量子密钥分发依赖于更高品质的量子光源,关于固态量子点量子光源在量子通信中的应用进展和未来发展,推荐此篇综述[143]。

3.2 线性光量子计算

固态量子光源是线性光量子计算的核心器件。线性光量子计算是一种利用线性光学元件来实现量子计算的方法, 其系统主要由量子光源、线性光学网络和单光子探测器三部分组成[11,144]。其中,线性光学网络和单光子探测器已经达到了很高的效率,而同时具备高收集效率、高全同性、高单光子纯度、高纠缠保真度和按需产生的量子光源还处于持续的研究进程中。玻色采样是一种基于量子光学的量子计算算法[145],其基本思想是在一个由多个输入光子和一个干涉仪构成的系统中,对光子的输出进行测量,得到一组概率分布,该概率分布具有经典计算机无法高效处理的复杂性质,而量子计算机可以在多项式时间内高效采样。因此,通过玻色采样算法,研究者可以证明量子计算机在解决这一问题上具有超越经典计算机的能力,即“量子优越性”[135]。Wang等[146]使用了高质量的单光子源、光路和探测器等硬件设备,在一个包含60个模式的 60路干涉仪和20个输入光子的实验平台上实现这种算法,置信度达到99.9%。随着人们对量子点体系研究的不断深入,有望通过高效率的单光子源实现更多比特数目的玻色采样,并在分子振动谱[147]等具有实际应用价值的问题上展现其超越经典计算的卓越性能,关于玻色采样,推荐读者阅读[148]。离散变量量子计算(discrete-variable quantum computing, DV quantum computing)基于确定性单光子,因其更高的损耗容忍度(至多50%),以及可通过表面编码进行纠错,是有望实现通用量子计算的有效方式之一[32]。作为通用量子计算主流实现路径之一的线性光量子计算的核心组件,固态量子光源器件的不断发展在领域内具有重要意义。

3.3 量子精密测量

固态量子光源还可以用于实现量子精密测量。通过纠缠光子的量子干涉现象,可以进行一系列基础性的量子物理测试和量子计量学应用,其中包括使用基于HOM干涉的传感器提高时间分辨率[149],以及使用纠缠辅助的吸收光谱技术[150]和利用Greenberger-Horne-Zeilinger(GHZ)态[151-153]实现更高精度的相位分辨能力。能量—时间纠缠是最常用的纠缠形式,而能量守恒使得在时间和频率上的超纠缠得以自然形成,可通过最大似然估计或傅里叶变换等方式提取时域和频域信息。纠缠光子对于研究复杂分子体系的结构也具有很大潜力。通过调节光子对的频率和时间延迟,可以研究分子样品中的双光子吸收的光谱和时间特性[154]。综上所述,基于纠缠光子的量子干涉计量学提供了一种强大的工具,可以提取空间结构光子、光学材料、生物和化学样品等复杂体系的时域和频域信息,对于量子信息处理和量子计量学的发展具有重要的启示作用,同时这些技术也有望在未来的量子应用中得到更广泛的应用[155]。

4 结语与展望

固态量子点是在三维方向均受到纳米尺度限制的物理系统,因而呈现出类似原子的分立能级结构,又被人们称为“人造原子”。固态量子点具有电子、空穴自旋以及核自旋等自由度和光子自由度,是天然产生高品质、确定性单光子和纠缠光子对的优选体系,被广泛应用于量子计算、量子通信以及量子精密测量等领域。本文围绕固态量子光源基础材料与器件,从研究意义、基础理论、器件制备以及应用进展四个方面进行了较为详细的介绍,特别值得一提的是对MBE制备固态量子点量子光源进行详细说明。材料决定了量子器件的性能上限,MBE技术是III-V族半导体生长中最优的外延方案,通过多角度优化生长条件,可以获得结晶质量良好、近乎无缺陷的外延薄膜。通过将量子点与微纳米光学微腔耦合,辅助以表面钝化技术和电场、应力调控技术,通过脉冲共振激发,可以实现接近理想的单光子与纠缠光子对的发射。

从量子光源器件角度出发,通过系统优化外延生长参数、精细设计外场调控的器件结构和精密控制的半导体加工技术,有望进一步提升固态量子光源的产生效率、单光子纯度、单光子全同性和纠缠光子对纠缠保真度等指标,在更多光子的玻色采样、更远距离的光子干涉等线性光量子计算和量子通信等实际问题上得到应用,并推动量子信息技术的发展。