氡子体气溶胶多孔撞击式采样器的设计与实现

谭至宇 陈 凌 程卫亚 陈亮平 马天赐

（中国原子能科学研究院 北京 102413）

氡是天然辐射照射的主要来源，国际放射防护委员会（International Commission on Radiological Protection，ICRP）第50号出版物估计公众肺癌中10%可归因于氡及其子体的照射［1］。氡子体的剂量贡献占了主要部分，且内照射剂量转换系数主要取决于氡子体气溶胶粒子活度粒径分布，基于氡子体的物理形态和防护地位，需要对氡子体气溶胶进行分级采样。氡子体气溶胶粒子一般按两种方式采集：一种是总浓度采样，不区分粒子大小；另一种为粒度分离采样，按照粒度大小分成若干个粒径段在各类粒径分级采样器中。德国Prostendorfe等［2-3］发现粒径大于1 μm的氡子体气溶胶活度占比仅在0%~10%，考虑后续仪器并联分级设计，本文主要针对氡子体放射性气溶胶粒度分离采样，介绍几类常见的惯性冲击式粒度分级采样器，并分析了其工作原理，设计了一种切割粒径dp50=1 μm的多孔撞击式采样器。

1 惯性冲击器的分类

放射性气溶胶具有一切非放射性气溶胶类似的性质与特征［4］，氡子体气溶胶粒度分级采样主要借鉴气溶胶粒径分级采样方法的技术经验，结合其自身特殊性进行有针对性的调整和优化。最常用的是根据流体力学的惯性碰撞原理设计的冲击式采样器（Impactor），冲击式采样器最早是由莫塞尔设计，并用于铀矿山测量［5］。冲击式采样器装置主要分为：撞击式粒子采样器、向心式粒子采样器、旋风分离式采样器。

1.1 撞击式粒子采样器

撞击式粒子采样器如图1所示，冲击喷嘴可选择圆形或是矩形，其原理是利用惯性分离技术，通过调整进气速率，使得较大粒径的氡子体气溶胶粒子经过喷嘴因惯性撞击在冲击板上被采集，而小于该粒径的粒子跟随流线继续运动。为防止撞击板采集粒子的反弹和滑落，可将喷嘴由单孔设计为多孔撞击式粒子采样器，甚至可通过旋转收集板使得粒子收集得更加均匀。

图1 多孔撞击式粒子采样器示意图Fig.1 Diagram of porous impact-type particle sampler

1.2 向心式粒子采样器

向心式粒子采样器如图2所示，采样分级器由一个一定孔径的喷嘴和锥形采集板组成，同时采集板底部为有适当阻力的捕集滤膜作为粒子捕集介质，当一定速度的放射性气溶胶粒子群经过喷嘴，惯性足够大，截止距离足够长的粒子将冲击到锥形采集板中，最后捕集在滤纸上。采集板底部的滤膜有一定气流通过，使得冲击进喷嘴的粒子能顺利到达捕集滤膜上。

图2 向心式粒子采样器示意图Fig.2 Diagram of centripetal-type particle sampler

1.3 旋风分离式采样器

旋风分离采样器如图3所示，该采样器由一个旋风体以及上方的小粒径收集板与下方大粒径收集板组成。其原理为放射性气溶胶粒子从螺旋式的气流口进入旋风体后，围绕轴向的中心管柱形成螺旋式的螺旋运动，由于离心力的作用，粗大的粒子落入下方收集板中。而细小粒子随气流而被带走，进而捕集在气流出口上方的收集板中。

图3 旋风分离采样器示意图Fig.3 Diagram of cyclone separation sampler

撞击式采样器无论喷嘴为单孔或多孔，粒子的滑脱和反弹问题不可避免，对粒子的分离特性有一定影响。为克服撞击式收集板的滑脱和反弹现象，向心式采样器克服了撞击式的滑脱现象，使得各个分离机捕集的气溶胶粒子比较多，适合长时间、大流量的粒度分布采样，但向心式喷嘴为单孔，各级的捕集效率曲线、切割特性不如撞击式好且分级不宜太多，部分粒子会黏附、沉积在管嘴的内外壁而造成损失。旋风分离采样器只能按照大小分离成两部分进行粒度采样，且捕集的细小粒子也会产生滑脱现象［5］。针对粒径为微米及亚微米级氡子体气溶胶粒子，捕集效率曲线、切割特性直接决定采样器性能，结合各类惯性冲击式采样器优缺点，选用多孔撞击式采样器并对其进行研究。而采样器的设计尤为重要，采样系统的好坏直接影响整个气溶胶监测系统的性能，提高氡子体气溶胶粒子的捕集效率。

2 圆形多孔撞击式采样器参数设计

采样器的喷嘴部分采用圆形的多喷嘴（孔）形式，根据放射性气溶胶颗粒尺寸的大小（空气动力学直径）实现对空气中1 μm以下的放射性气溶胶粒子收集，其原理简化模型如图4所示。假定入口气流在喷嘴处的流动是均匀的，沿流线运动的氡子体气溶胶颗粒受离心力使颗粒向冲击板运动。采样器的参数设计，主要遵循两个设计准则［6］：一是喷嘴和收集板的距离（S）、喷嘴高度（T）与喷嘴直径（W）的比值S/W、T/W范围；二是雷诺数Re范围。首先根据冲击器捕集结构原理得到主要参数之间关系，并通过设计准则（1≤S/W≤5，1≤T/W≤5，500≤Re≤3 000）及迭代优化确定Re、质量流量Qm、切割粒径dp50、喷嘴孔数N、喷嘴直径W等具体参数值，后续根据已知参数建模，对该冲击器模型进行多次模拟仿真，确定冲击器收集板直径R收集板与壁距离L、喷嘴距离D、喷嘴高度T、喷嘴到收集板的距离S等模拟参数并得到最后的结构设计方案。

图4 多孔撞击式粒子采样器简化物理模型图Fig.4 Simplified physical model diagram of porous impact-type particle sampler

2.1 影响采样器性能主要参数及关系

影响冲击器性能的结构与物性参数主要有Re、Qm、dp50、N、W等。理论及实验研究发现，冲击器切割特性是受流体的速度流场所控制，速度场是冲击器的物理性状。并且得到流体通过喷嘴时Re的函数，以喷嘴直径所表示的Re可由式（1）定义［7-8］：

式中：N为喷嘴个数，个；W为喷嘴直径，cm；Qm为各喷嘴总的质量流量，g·s-1；μ为黏滞系数，g·(cm·s)-1。

根据质量守恒定理，冲击器各处的质量流量都应相同，一般情况下气体的Qm不易测出，则体积流量Qv与质量流量Qm的关系为：

式中：Qν为各喷嘴总的体积流量，cm3·s-1；ρg为空气密度，g·cm-3。

式中：ρp为颗粒密度，g·cm-3；CC为滑移修正系数，无量纲；λ为空气平均自由程，cm。

在T0=293.15K、P0=101 325 Pa时，空气密度ρg=1.293kg·m-3，黏滞系数η0=1.81×10-5Pa·s，空气平均自由程λ=0.065 3 μm，则在其他温度T、压强P处可表示为：

根据式（1）和式（3），消去喷嘴直径W，可得到喷嘴孔数N与Re，Qm、dp50之间的关系：

根据式（1）和式（5），消去Qm和N，可得到喷嘴直径W与Re、dp50之间的关系：

2.2 采样器的参数设计

根据上述冲击器参数之间关系，通常先明确切割粒径dp50，再设置Qm、Re，得到喷嘴个数N与喷嘴直径W，然后再反推Re，根据设计准则进行验证，若未在设计准则的推荐范围内，需进行参数迭代优化，即将Re再次代入式（8）、（9）重新进行迭代计算，直到设计参数在设计准则的推荐范围内。采样器的性能才能保持相对稳定［10-12］。

参数迭代优化过程中发现，由于后续实际加工的限制，喷嘴个数W、Re都为正整数，则可通过先设置喷嘴数与Re为正整数并限定其范围：喷嘴个数在1~100内，Re在500~3 000内，通过输入Qm来迭代得到最终的结构参数，根据设计要求切割粒径dp50为1 μm找到合适的结果，使用喷嘴个数N=6的相关结构参数，如表1所示。

表1 多孔撞击式粒子采样器结构与物性参数Table 1 Structure and physical parameters of porous impingent particle sampler

后续根据表1结构与物性参数对采样器建模，并使用Fluent软件模拟仿真，确定冲击器收集板直径R收集板与壁距离L、喷嘴距离D、喷嘴高度T、喷嘴到收集板的距离S等模拟参数。

3 CFD模拟与结构设计

Fluent软件是国际上比较流行的商业计算流体动力学（Computational Fluid Dynamics，CFD）软件包，专用于流体力学分析［13］。在软件仿真前，利用ANSYS前端处理软件进行建模和网格化。为研究不同粒径颗粒在流体中的运动规律，探讨冲击器R、L、D、T、S对冲击器切割特性（捕集效率和切割锐度）的影响，根据表1多孔撞击式粒子采样器结构与物性参数，利用Fluent软件进行冲击器内部流场的CFD模拟。

3.1 多嘴冲击式采样器的CFD模拟

多孔撞击式采样器装配关系如图5所示。主要共包含4部分：入口部分由两个不同半径的圆柱体组成，喷嘴部分由6个流道组成，收集板部分由一个空心圆柱与三个长方体支撑板组成，出口部分仅由一个圆柱体组成。

图5 多孔冲击式采样器模型示意图Fig.5 Diagram of porous impact sampler model

完成建模后，利用Fluent软件对模型进行流体力学仿真。仿真计算采用的是离散相流体力学模型，边界条件设置见表2。图6为1 μm粒子的运动轨迹，其中局部放大图显示了部分1 μm粒子撞击到了收集板的轨迹。

表2 采样器仿真边界条件Table 2 Sampler simulates boundary conditions

图6 仿真1 μm粒子的运动轨迹Fig.6 Simulation of 1 μm particle trajectories

3.2 模拟结果及分析

3.2.1R对捕集效率的影响

考虑R对捕集效率的影响，固定其他结构参数，取L=20 mm，D=1.6 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，仿真了在不同收集板直径R的情况下粒子运动轨迹，统计得到一组捕集效率曲线如图7所示。从捕集效率曲线可以看出，通过改变收集板直径R，其曲线的几何偏差和dp50参数基本没有变化，可认为R在15~55 mm时采集器性能保持稳定且对捕集效率曲线无影响。

图7 收集板直径R的捕集效率曲线Fig.7 Capture efficiency curve of collector plate diameter R

3.2.2L对冲击效率的影响

考虑L对冲击效率的影响，固定其他结构参数，取R=25 mm，D=1.6 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，仿真了在不同L的情况下粒子运动轨迹，统计得到一组捕集效率曲线如图8所示。从搜捕曲线可以看出，通过改变收集板与内壁的距离L，其曲线的几何偏差与dp50无较大差异，可认为L在10~50 mm时采集器性能保持稳定且对捕集效率曲线无影响。

图8 收集板与内壁的距离L的捕集效率曲线Fig.8 Capture efficiency curve of the distance L between the collector plate and the wall

3.2.3D对捕集效率的影响

考虑到D对捕集效率的影响，固定其他结构参数，取R=25 mm，L=20 mm，T=1.6 mm，S=0.8 mm，D与W不同倍数的情况下粒子运动轨迹，统计得到一组捕集效率曲线如图9所示。从曲线可以看出，当D与W关系为1.5~3.5倍时，其捕集效率曲线与dp50无较大差异，当大于3.5倍时dp50随着倍数增大而减少，且捕集效率曲线随着倍数增大而变缓。根据多孔撞击式采样器是多股射流同时冲向收集板，当粒子进入喷嘴随流线运动发生转向时，不同粒径的粒子偏离流线程度不同，若孔距太小，粗粒径在脱离流线时互相扰动，若孔距太大，细颗粒在跟随流线时互相扰动，所以认为D与W的关系D/W=1.5~3.5倍时，模拟采集器符合要求。

图9 喷嘴距离D的捕集效率曲线Fig.9 Capture efficiency curve of nozzle distance D

3.2.4S与捕集效率的影响

考虑S对捕集效率的影响，固定其他结构参数，取R=25 mm，D=1.6 mm，L=20 mm，T=1.6 mm，仿真了S/W值不同的情况下粒子运动轨迹，统计得到一组捕集效率曲线如图10所示。从曲线可以看出，采样器的切割半径随着喷嘴到冲击面的距离的增大而增大。当S增加时，虽然气体黏性力作用在粒子上的时间变长，粒子撞击到冲击板上的概率减小，但是同时冲击面上方气流向两侧的流速会减小，对粒子运动轨迹的影响力会削弱，又使粒子撞击到收集板上的概率又增大。所以认为当切割粒径要求dp50=1 μm时，S与W的关系S/W=1时，模拟采集器符合要求。

图10 喷嘴到收集板距离S的捕集效率曲线Fig.10 Capture efficiency curve of the distance S from nozzle to collector plate

3.2.5T与捕集效率的影响

考虑到T与捕集效率的影响，固定其他结构参数，取R=25 mm，D=1.6 mm，L=20 mm，S=0.8 mm，T不同的情况下粒子运动轨迹，统计得到一组捕集效率曲线如图11所示。从曲线可以看出，无论是曲线的几何偏差与dp50无较大差异，可认为T在设计准则1≤T/W≤5内时采集器性能保持稳定且对捕集效率曲线无影响。

图11 喷嘴高度T的捕集效率曲线Fig.11 Capture efficiency curve of nozzle height T

图12 多孔撞击式采样器设计图Fig.12 Design diagram of the porous percussive sampler

3.2.6 冲击器的结构设计

根据上述对冲击器的CFD模拟结果，可得出冲击器R、L、D、T、S的结构参数，如表3所示，加工成样机进行模型实验，冲击器结构如图11所示，当氡子体气溶胶随流线经过喷嘴后，大于1 μm的粒子被收集在采集板上，小于1 μm的粒子随气流而被滤膜捕集。

表3 多孔撞击式粒子采样器结构参数Table 3 Structural parameters of porous impingent particle sampler

表4 不同源项与理论模拟值的捕集效率验证指标对比结果Table 4 Comparison of capture efficiency verification indexes of different source items and theoretical simulation values

表5 不同采样时间多孔撞击式采样器与ELPI＋质量分布对比结果Table 5 Comparison of mass distribution between porous impinged sampler and ELPI+ at different sampling times

4 实验验证

捕集效率曲线特性是衡量多孔撞击式采样器性能的重要指标，主要参照《HJ 93-2013环境空气颗粒物PM10和PM2.5采样技术要求及检测方法》使用分流测试法，利用自制多分散的气溶胶对采样器进行标定。将稳定的氡子体气溶胶粒子通入多孔撞击式采样器中，再用气溶胶粒度谱仪Grimm11-D分别测量采样器上（源项）、下游的氡子体气溶胶浓度Cin和Cout，建立图13所示的多孔撞击式采样器性能测试系统。而多孔撞击式采样器的性能指标通过与商用ELPI＋仪器进行质量比对实验，结果表明：多孔撞击式采样器满足对氡子体气溶胶的采集要求。

图13 多孔撞击式采样器性能测试装置示意图Fig.13 Schematic diagram of performance test device for multi-hole percussive sampler

4.1 捕集效率曲线分析

撞击式采样器捕集曲线主要以单分散颗粒物标定方法为主，但实际验证过程中对亚微米级别氡子体气溶胶，产生的单分散性气溶胶可能会不理想，且产生的单分散气溶胶容易在验证过程中附壁或结合，导致测量结果不准确［14］。参考国内外文献的做法，利用自制多分散的气溶胶对采样器进行标定。与单分散气溶胶标定法相比，该方法可在较短时间内获得采样器的切割性能，在三类不同氡子体气溶胶浓度的源项条件下，多孔撞击式采样器上（源项）、下游的氡子体气溶胶浓度Cin和Cout如图14所示，再通过式（10）计算得氡子体气溶胶捕集效率η。

图14 不同源项多孔撞击式采样器下游Cin氡子体气溶胶浓度Fig.14 Aerosol concentration of Cin radon daughter upstream of different source items sampler

图15 多孔撞击式采样器CFD计算值与实验值比较Fig.15 Comparison of CFD calculation and experimental values of porous impingement sampler

多分散气溶胶发生器以洁净的高纯氮（99.999%）作为载气，将油滴通过雾化喷嘴以一定的压力和流量喷射出来，粒子进入混合室，形成多分散气溶胶颗粒。通入氡室，在恒温状态下（＜±1 ℃）保持气溶胶发生器开启3 h以后，氡及氡子体浓度达到衰变平衡，得到稳定的多分散氡子体气溶胶源项。不改变泵的流量，即在压强稳定的条件下，调节油滴进入速率，得到不同氡子体气溶胶浓度源项。根据图13建立测试系统，多分散氡子体气溶胶通入多孔撞击式采样器，并将滤膜置于在收集板上，为防止粒子在滤膜上反弹，使用L型阿皮松脂涂于膜上，待稳定后用 Grimm11-D（测量粒径0.253~35.150 μm）测量不同Cin与下游Cout处的氡子体气溶胶浓度，结果如图14所示。

衡量捕集效率曲线特性的指标为几何标准差σg和切割器在捕集效率为50%时的粒子空气动力学直 径dp50。σg有 两 种 表 述 方 法 ：σg1=dp50/dp16，σg2=dp84/dp50，其中：dp16和dp84为捕集效率16%与84%时对应的粒子空气动力学直径［15］。根据式（10）计算出不同浓度源项条件下的捕集效率曲线，结果如图16所示。

通过拟合得出三类源项的dp50、σg1、σg2并对比CFD模拟值，见表1。改变上游Cin的氡子体气溶胶浓度，不会影响多孔撞击式采样器的捕集效率曲线。多孔撞击式采样器的切割粒径dp50=（1±0.07） μm理论模拟值偏差6.9%，σg1=1.33，σg2=1.35，与理论模拟值分别偏差5.8%与8%，从实验验证与理论模拟值对比来看，多孔撞击式采样器对不同源项皆达到预期效果，可实现1 μm粒径分离。

4.2 与ELPI＋仪器对比

ELPI＋工作原理基于荷电、低压撞击、电荷测量三个部分。颗粒物被荷电器充上一定水平的电荷，其后在低压串联的撞击器内依照空气动力学粒径分级收集。串联撞击器间绝缘，并各自连接灵敏静电计，测量其收集颗粒物产生的电流值［15-17］。每一级电流值与颗粒物粒子数成正比。ELPI＋分为15级，其切割粒径依次为10 μm、6.8 μm、4.4 μm、2.5 μm、1.6 μm、1.0 μm、0.64 μm、0.26 μm、0.170 μm、0.108 μm、0.060 μm、0.030 μm、0.017 μm、0.006 μm。

质量分布是衡量冲击器性能的重要指标，使用滤膜采集ELPI＋的10~15级，即切割粒径为1 μm以上氡子体气溶胶，与多孔撞击式采样器进行质量对比，分别采样10 min、20 min、30 min后，利用精度为电子分析天平（精度为0.001 mg）进行称重，考虑到这两种仪器的流量不同，必须对质量归一化。两种采样器归一质量后结果如表2所示，结果发现，采样时间为10 min、20 min和30 min时多孔撞击式采样器与ELPL＋的偏差皆大于10%，分别为9.3%、8.1%和8.8%，质量分布基本一致。说明多孔撞击式采样器能对1 μm氡子体气溶胶进行有效切割。

5 结语

本文针对粒径范围亚微米级氡子体气溶胶粒子，设计了一种放射性气溶胶采样器，结合各类惯性冲击式采样器优缺点，选用多孔撞击式采样器并对其进研究。首先根据采样器捕集结构原理得到参数之间关系，并通过设计准则及迭代优化确定Re、Qm、dp50、N、W等参数值。其次根据上述参数对采样器建模，运用Fluent软件对采样器模拟仿真，分析得R在15~55 mm内、L在10~50 mm内、T在设计准则1≤T/W≤5内时，采集器性能保持稳定且对捕集效率曲线无影响。D与W的关系D/W=1.5~3.5倍、S与W的关系S/W=1时，模拟采集器符合要求，最终在此基础上研制出了一种切割粒径为1 μm的多孔撞击式采样器。对多孔撞击式采样器进行性能测试，采用分流测试法得到其捕集效率曲线，并与模拟值和ELPI＋仪器进行对比。结果表明：该采样器收集效果良好，dp50=（1±0.07） μm，σg1=1.33，σg2=1.35，实现了对1 μm粒径粒子的有效切割，多孔撞击式采样器的实测结果与仿真结果基本吻合。本文重点设计了一种多孔撞击式采样器，通过模拟并与ELPI＋仪器对比试验验证，实现了对1 μm粒径粒子的有效切割，为后续进一步优化、设计多级采样器并开展对氡子体气溶胶在线粒径分布测量研究提供便利与思路。

致谢衷心感谢陈凌教授和单健教授对本文整体流程及内容所做的贡献支持。

作者贡献声明谭至宇负责研究的提出及设计，数据的收集和整理，文章的起草和最终版本的修订；陈凌负责文章的修订，项目的监督和管理；程卫亚负责实验过程的讨论，项目的监督和管理；陈亮平、马天赐负责数的收集。