γ能谱法测量分析废包壳中铀和钚含量技术研究

邵婕文,柏 磊,王 晶

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所,北京 102413)

根据我国的核电规划,乏燃料累积的外运量几乎每5年增加1倍,到2030年将会超过13 000 t,因此建设大规模乏燃料后处理厂的需求越来越强烈[1]。目前较成熟的乏燃料后处理技术为Purex工艺,即水法工艺,该工艺是对乏燃料组件进行剪切、溶解、共去污、分离、纯化等多道工序处理,提取其中的铀、钚及其他核素。在水法工艺中,乏燃料组件经剪切溶解后,溶解液进入化工工艺,燃料元件棒的包壳则保留在溶解器中,此即为废包壳,该包壳中保留了部分乏燃料和裂变产物,以及包壳材料的中子活化产物等,是高放废物的主要来源之一[2]。废包壳内保留的乏燃料量的残留比例通常为1%～0.1%[3]。根据核材料相关管理规定和乏燃料后处理设施核安保要求,废包壳中的铀和钚含量应进行测量分析并获取量化数据。根据核材料裂变的机理及核电运行经验,废包壳的放射性很强,如燃耗33 000 MW·d/tU的轻水堆乏燃料组件,冷却1年后进行处理,其废包壳的γ放射性为1.78×1014tU-1·s-1),而且放射性分布不均匀,综合分析,采用γ能谱法对溶解器中废包壳进行分段扫描,即视为每段放射性活度均匀分布,可降低整体不均匀性带来的误差,实现快速量化分析,而不会产生二次废物,并有效防范工作人员受到过多放射性辐照。

本文拟通过分段γ扫描方法对废包壳中的137Cs进行测量,再结合无源效率刻度得到的探测效率计算废包壳中137Cs的含量,最后根据模拟计算得到的乏燃料组件中137Cs与U和Pu的比值,从而实现废包壳中铀和钚含量的分析。

1 技术原理

乏燃料后处理废包壳中的γ放射性主要来自于裂变产物和包壳及支撑架的活化产物,而U和Pu的含量较低,γ放射性的贡献很小,无法直接对U和Pu的特征γ射线进行测量分析,因此只能采用间接测量分析的方式,选定与U和Pu含量有关联的某个特征信号进行测量,该方法需要知道废包壳内关键核素的质量组成信息[4]。

国外废包壳系统中,放射性核素的同位素组成信息可由乏燃料溶解池取样通过破坏性分析(DA)分析得到,也可通过对应的乏燃料组件的燃耗数据进行推导计算[5]。这两种获得放射性核素同位素组成信息的方式都存在一个假设,即残留在废包壳内的乏燃料组成比例与溶解池内的组成比例一致,也与剪切前的乏燃料组件内的同位素组成比例一致。

在乏燃料中,剩余的U和新生成的Pu的含量与初始装料U浓度、堆功率和冷却时间有关,同时与裂变产物的量之间也存在对应关系,因此利用废包壳对应的乏燃料组件的历史信息,如初始富集度、运行历史等,选择合适的商用成熟软件建立乏燃料组件计算模型,通过模拟计算的方式得到乏燃料组件中相关核素的组成信息,即可得到裂变产物与U和Pu的比值。

表1列出了燃耗为33 000 MW·d/tU、冷却时间为4年的轻水堆乏燃料废包壳的放射性信息。

表1 废包壳中的放射性组成Table1 Radioactive composition in leached hull

由表1可知,废包壳的γ能谱测量分析的挑战在于低能端的谱堆积和康普顿平台的影响,因此宜选用高能射线进行测量分析,如144Pr发射的能量为2 186 keV的特征γ射线,但其半衰期较短,乏燃料卸出冷却6～10年后即很难测得其信号。乏燃料中137Cs的产额较大,半衰期较长,也是U和Pu含量间接测量分析常用的核素,因此可以采用测量137Cs的方式来间接分析U和Pu含量,但137Cs能量较低,因此在废包壳测量装置设计时需要考虑屏蔽吸收的影响。

2 废包壳测量分析装置

废包壳测量分析装置由中子信号测量和γ射线测量两部分组成,中子信号测量部分为环形腔体结构,主要成分为高密度聚乙烯,为有效降低废包壳γ放射性对环境的影响,内衬为厚度约10 cm的铅吸收体;γ射线测量部分选用宽能高纯锗探测器,并配备专用准直器。废包壳测量分析装置的外形结构如图1所示。

图1 废包壳测量装置的外形结构Fig.1 Outline structure of leached hull equipment

3 137Cs特征γ射线测量分析方法

γ能谱测量分析某核素特征γ射线的基本原理是通过能谱测量获得特征γ射线的计数率n0,其与探测系统的探测效率、放射源的活度及特征γ射线分支比相关,如式(1)所示。

n0=εBγa

(1)

式中:ε为特征γ射线全能峰的探测效率;Bγ为分支比;a为核素活度,Bq。

图2 γ探测系统分段扫描示意图Fig.2 Diagram of segment scanning of γ detection system

废包壳中137Cs特征γ射线测量采取经典的分段扫描方法,如图2所示,该方法假设每层介质和放射性核素均匀分布,人为将废包壳容器沿轴向分层,每层高度约20 cm,准直器结构和配置可保证探测器获取信号的强度,并可有效控制层与层之间的信号干扰[6],以保证相邻层1探测效率低于当前层探测效率的40%[7-8]、相邻层2探测效率低于当前层探测效率的1%,从而忽略相邻层2对当前层的计数贡献。

137Cs的特征γ射线测量系统经无源效率刻度后可得到探测效率,然后结合式(1)可得到废包壳容器中137Cs的含量。表2列出了燃耗为33 000 MW·d/tU的轻水堆乏燃料组件冷却5年后废包壳中主要核素的质量含量(由CAMOS程序计算),主要包括U和Pu的同位素、部分超铀核素以及部分长寿命裂变产物。由表2可得出,137Cs和U或Pu的质量含量分别为0.12%和11%,该含量随燃耗和冷却时间的变化而变化。

表2 轻水堆乏燃料组件主要核素的含量Table 2 Mass of main nuclidein LWR spent fuel assembly

4 γ射线测量系统探测效率刻度

由于本文所用废包壳测量系统的应用设施还在建立过程中,因此本文仅对该方法进行实验室验证。主要采用无源效率刻度法获得γ射线测量系统的探测效率。由于实验室放射源结构和活度的限制,无法直接采用标准体源对装置进行刻度,为降低物料非均匀性的影响[9],采用点源均匀分布的方式替代体源进行刻度[10-11],首先采用蒙特卡罗模拟方法确定点源探测效率与体源探测效率相等时的位置,该位置称为等效半径,再将点源放置在该位置对装置进行刻度。本文采用标准点源等效半径的效率刻度响应模型[12-13],最终通过探测器几何参数表征、废包壳模型重建以及测量得到的计数率,分析137Cs的特征γ射线强度。

4.1 探测器几何参数表征

根据废包壳测量装置的几何结构和高纯锗探测器的参数建立无源探测效率计算模型,根据实验过程中放射源与探测器之间的距离及轴向相对位移(图3)获取241Am、133Ba、137Cs、60Co标准点源的实验探测效率:首先通过实验获得不同位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co标准点源特征γ射线的实验探测效率,然后采用计算模型计算实验对应位置上241Am、133Ba、137Cs、60Co标准点源的模拟探测效率,最后通过逐步调整无源探测效率刻度计算模型的参数[14-15],如晶体的内外死层厚度、晶体-窗口距离、冷指尺寸等参数,使模型计算的各核素特征γ射线模拟探测效率与实验探测效率的相对偏差小于5%。通过不断调节计算模型参数,最终实验测得的各核素特征γ射线探测效率与模型计算所得效率的最大相对偏差为4.73%,如表3所列。

图3 点源放置位置示意图Fig.3 Position of point source

表3 不同特征射线下实验所得效率和模拟效率及其相对偏差Table 3 Experimental efficiency and simulation efficiency and their relative deviation under different characteristic rays

4.2 废包壳系统模型建立及实验验证

废包壳系统内,铅为探测效率计算的主要影响因素,铅屏蔽层厚度为10 cm,对137Cs的特征γ射线的吸收较为显著,吸收因子可达106～107,目前计算模型中粒子抽样数量最大为109量级,直接利用模型参数进行计算,难以取到足够的统计涨落数据。为降低计算数据的统计涨落偏差、提高模拟计算的可靠性,对计算过程进行如下分解:无铅吸收情况下,计算对137Cs特征γ射线的探测效率;有铅吸收情况下,采取厚度拆分再合成处理的方式,即分别模拟计算不同厚度铅的衰减因子,再将其与无铅情况下的空间衰减效率相结合。为判断拆分再合成方式的准确性,模拟计算了几种小厚度铅存在下的探测效率,要求模拟计算统计误差小于5%,结合无铅情况下的探测效率,计算不同厚度铅的衰减因子,结果列于表4。根据无铅情况下的探测效率和不同厚度铅的衰减因子进行组合,并对组合后的结果与直接计算所得探测效率进行比对,结果列于表5。从表5可看出,拆分再合成后的探测效率与直接计算所得探测效率的相对偏差控制在2%以内,说明拆分再合成的方式可以简单替代整体模拟计算。因此将10 cm铅离散划分为2个5 cm吸收体,计算得到的探测效率为2.26×10-10。

表4 不同厚度铅的衰减因子计算结果Table 4 Attenuation factor calculation results of lead with different thicknesses

表5 两种方式下铅对γ射线衰减效果的对比Table 5 Comparison of attenuation effects of lead on γ-ray in two methods

对无源效率刻度法进行方法验证时,由于实验室放射源活度的限制,实验过程中将废包壳测量系统中的铅移走,以保证足够的γ射线能被高纯锗探测器探测到,对应的废包壳计算模型如图4所示。

图4 废包壳计算模型Fig.4 Leached hull calculation mode

模拟过程中,在废包壳容器中填入均匀介质,首先假设137Cs在当前层中分布均匀,即视当前层为体源,计算可得γ射线探测系统对当前层中137Cs的特征γ射线探测效率为7.46×10-5。然后将体源简化,高度压缩为理想点源[13-15],沿探测器的轴线延长线方向从体源的近端到远端离散取点,逐点计算对应的探测效率,点与点之间的间隔为0.5 cm,源与探测器之间的距离与效率的对应曲线如图5所示。由图5可得,利用近似为点源的137Cs进行废包壳当前层探测效率模拟测量,等效位置为(0,-4.6,0),该等效位置探测效率与体源探测效率的相对偏差最小,接近于0。

图5 当前层探测效率等效位置计算结果Fig.5 Calculation result of equivalent position of current layer detection efficiency

同样地,视临近层为体源,计算可得γ射线探测系统对临近层中137Cs的特征γ射线探测效率为8.10×10-6;临近层体源简化时,高度压缩为理想点源,偏离探测器的轴心高度为15 cm,取点间隔同样为0.5 cm,源与探测器的间距与效率的对应关系如图6所示。由图6可得,利用近似为点源的137Cs进行废包壳临近层探测效率模拟测量时,等效位置为(0,7,15),该等效位置探测效率与体源探测效率的相对偏差为0.99%。

图6 临近层探测效率等效位置计算结果Fig.6 Calculation result of equivalent position of adjacent layer detection efficiency

计算获得当前层和临近层的点源等效位置后,将137Cs工作点源(活度标称值为1.35×107Bq)分别放置在当前层、临近层等效位置进行测量,利用模拟效率进行活度重建,点源活度分别为1.31×107Bq和1.32×107Bq,测量结果列于表6。由表6可得,测量值与标称值的相对偏差分别为-2.64%和-2.27%。

表6 实验测量结果Table 6 Experimental measurement result

5 结论

本文根据乏燃料后处理工业示范厂的需要,对废包壳中的铀和钚含量进行了测量与分析,建立了废包壳中铀和钚含量的γ射线测量方法。主要通过测量废包壳中137Cs的含量,结合模拟计算得到的乏燃料组件中137Cs与U和Pu的比值,间接测量分析废包壳中铀和钚的含量。

在137Cs特征γ射线测量分析过程中,采用无源效率刻度方法,实现了废包壳系统结构重建以及废包壳中137Cs特征γ射线探测效率的计算。在计算过程中采用逐一分析、离散划分等操作技巧解决了抽样粒子数量限制的问题。同时在实验室中,利用137Cs工作点源进行方法验证,137Cs的活度重建结果与标称值的相对偏差小于3%,证实该方法技术可行。该方法暂未取得实际应用,对废包壳的分析效果有待考察验证,整体而言,方法简单可行,可以为乏燃料后处理设施废包壳处理提供基础数据。