铀尾矿库氡析出机理及其影响因素研究进展

2023-04-29 00:44梁铠淇洪昌寿陈志斌等
辐射防护 2023年2期

梁铠淇 洪昌寿 陈志斌等

关键词:铀尾矿库滩面;覆盖处置;多孔射气介质;氡析出

中图分类号:TL75+ 2 文献标识码:A

氡(222 Rn)是一种无色、无味的放射性惰性气体,被世界卫生组织列为仅次于吸烟的第二大肺癌诱因,也是我国明确提出应予控制的室内污染物;此外,白血病、皮肤癌以及出现在儿童中的某些癌症也与氡的暴露密切相关[1] 。铀矿开采、加工过程中产生了大量废石和尾矿,铀尾矿大多由细砂组成,采矿过程所提取物料的体积占比约为98%,含原始岩矿中85%的放射性,镭为放射性的主要来源[2] 。选取合适的地质层后,铀尾矿经覆盖治理储存在地表处置场中,从而形成铀尾矿库。由于土壤的阻滞作用,氡在其中的驻留时间延长,故可采用土壤覆盖法抑制氡从铀尾矿库滩面析出[3] 。

近年来,多层覆盖隔离方法常见于铀尾矿库滩面治理。从早期覆盖阶段发展至生态覆盖阶段,其设计可大致归纳为控氡屏障层(黏土层) 及用于低滲透性设计、生物阻挡、侵蚀阻挡及岩石保护等的其他层断面[4-5] 。各铀尾矿库设置覆盖层的目的可能不尽相同,但主要包括:限制人和动物的接触;防止水的渗入;控制氡的析出及直接辐射至可接受水平[6] 。随着自然环境日趋复杂,新的问题、风险叠加化,使覆盖层控氡性能极可能发生退化甚至失效。研究表明,经退役环境治理的铀尾矿库滩面氡析出主要受铀尾矿本身及滩面覆盖层固有特性及外部因素的影响[7] 。当多孔介质固有特性或外部环境条件发生改变时,氡在介质中的射气系数、扩散系数及渗流速度均可能随之变化,从而影响铀尾矿库滩面氡析出。基于外部因素的多孔射气介质氡析出机理研究,为长期以来国内外学者的关注焦点,主要包括扩散-对流[8-9] 、孔(裂) 隙流体载运[10] 、微气泡搬运[11] 、接力传递[12] 、应力应变[13] 及温度压力[14] 等作用。对于多孔射气介质颗粒表面的氡析出而言,其内在影响因素主要为[15-16] :铀尾矿中镭的含量、理化性质(如孔隙度、孔隙结构、渗透性等),氡原子的重力特征(如结晶分异、熔离作用)、放射性特征(如衰变、核反冲)、稳定性特征(如化合物键性及其能量);外在影响因素主要表现为:大气环境影响氡从铀尾矿—覆盖层交界面经由覆盖层向上运移直至析出的过程。

因此,本文综述了关于铀尾矿库滩面氡析出机理及其影响因素的研究成果,主要包括:(1) 铀尾矿库滩面氡析出机理及决定氡析出的相关参数;(2)多孔射气介质固有特性对铀尾矿库滩面氡析出的影响机制;(3)外部气象环境条件对覆盖层的作用机制及氡析出对相关环境因子的响应结果。在此基础上,对铀尾矿库滩面氡析出的相关研究方向进行展望,提出未来研究过程中可予以考虑的问题,以期更合理地评估铀尾矿库滩面氡析出对相关影响因素的响应模式,为铀尾矿库滩面覆盖治理提供有意义的参考。

1 铀尾矿库滩面氡析出机理

1. 1 铀尾矿库滩面基本假设

多孔介质是由固体基质及大量孔隙组成的复合体,其孔隙通常被单相或多相流体所填充;射气作用为含有镭或其他核素的固体物质向外部介质自发或人为地释放放射性气体的过程,具备上述特性的多孔介质即为多孔射气介质。就铀尾矿库而言,铀尾矿本身及滩面覆盖层均为由固体颗粒及孔隙空间组成的多孔射气介质,氡在颗粒之间连通的间隙运移;若间隙中无阻挡氡和空气运移的物质,射气介质中连通的孔隙及裂隙即为氡运移的主要通道[17] 。

铀尾矿为铀尾矿库滩面的主要氡源,其镭含量、矿物颗粒结构特征等性质决定可运移氡的产生能力。覆盖层的关键部分为氡屏障层,通常由压实的低放射性黏土组成,且更多地作为阻滞氡向上运移、析出至大气的隔离屏障。

1. 2 可运移氡的产生

由于铀提取的物理和化学过程浓缩了废料中的镭,铀尾矿中几乎包含了原矿中存在的所有镭[18] ;覆盖层的材料组成大多为低放射性黏土、砂石与土壤,因而覆盖层中的氡一般可忽略不计。由此可知,铀尾矿为铀尾矿库滩面的主要氡源。

氡从铀尾矿的孔隙空间经扩散、对流或渗流等过程运移至大气;众所周知,氡原子通过核反冲和扩散从固体颗粒扩散至自由孔隙空间,进而运移至介质表面[18-19] 。当镭原子衰变为氡原子时,发射出α 粒子,各粒子所具有的衰变能量与质量成反比,即α 粒子所分配的衰变能量为氡原子(86~103 keV)的104 ~ 105 倍。依据动量守恒,各α 粒子及氡原子均朝相反方向移动。氡原子在其轨迹上移动,直至能量转移到主物质上。氡原子可在普通矿物中移动20 ~ 70 nm,在水中可移动100 nm,在空气中可移动63 μm,该距离被称为氡的反冲距离[7] 。因此,并非所有氡原子均可在介质的间隙中迁移。由铀尾矿或土壤散发的氡气分布在孔隙的气液两相之间,当其运移至干燥的土壤表面时,其可能会被吸附在固体矿物相上[20] 。图1 为氡在矿物颗粒的反冲过程示意图,其中,A-A′为未离开矿物颗粒的氡原子;B-B′为反冲至相邻颗粒的氡原子;C-C′为失去剩余反冲能量在孔隙中自由扩散的氡原子,D-D′为反冲至孔隙空气中嵌入相邻颗粒的氡原子,R 为反冲距离。

1. 3氡的析出

由于氡在固体颗粒内的扩散系数较小,难以扩散至大气;若其位于孔隙间,则析出可能性增大。氡从尾矿释放至大气主要经历以下过程[22-23] :

(1)射气作用(emanation)。镭衰变而成的氡原子在反冲作用下从颗粒中逃逸至颗粒之间的孔隙空间。

(2) 运移作用( transport/ migration)。扩散和对流使已射气至孔隙的氡原子通过连通孔隙运移到达地表。

(3)析出(exhalation)。运移至暴露表面的氡原子进入大气。

图2 为铀尾矿库滩面多层覆盖氡析出过程示意图。

1. 4 氡析出相关参数

(1)射气系数

氡原子被镭原子衰变释放后,可能发生下述现象:a、移动一小段距离,并保持在同一晶粒中;b、穿越孔隙,嵌入相邻的晶粒中;c、释放到孔隙中[24] 。由此可见,铀尾矿产生的氡原子并非都能释放至大气,仅有少部分的氡原子可离开固体颗粒,从而进入矿物颗粒的孔隙空间。其中,可离开矿物颗粒氡原子的所占比例(物质颗粒内部产生并逃逸至孔隙空间中氡的比例),称为“ 射气系数”、“射气分数”或“射气能力”[25] 。研究表明,铀尾矿的氡射气系数通常介于0. 1 ~ 0. 4,岩石和土壤的氡射气系数一般介于0. 05~0. 7[25-26] 。

引起辐射健康问题的因素为氡子体而非氡原子,然而,氡衰变产物不能在气相中通过固相颗粒孔隙迁移,其仅在氡存在的范围内才存在于大气中[25] 。纵使环境水平的氡不会直接构成危害,但其浓度是控制与氡子体相关的辐射健康危害因素。氡的同位素性质列于表1。

氡原子的射气模型可划分为3 类[27] :

1)假设镭在固体颗粒中均匀分布,不受水分影响,可预测氡射气作用的最大可能性。仅当颗粒表面至产生氡的距离小于颗粒内每个移动方向的反冲距离时,颗粒中产生的氡才能从颗粒中析出;能从颗粒中析出的氡原子与未能析出的氡原子比例取决于氡析出位置与表面的垂直深度。

2)湿润条件下,利用氡射气的宏观现象解释其微观现象。镭层中产生的氡原子向矿石、镭层或水膜内部移动。朝向矿石或镭层内部的氡原子不会从颗粒中析出;向水膜移动的氡原子可能最終停留在镭层、水膜或孔隙中;其余氡原子最终将嵌入相邻颗粒。

3)干燥条件下,利用所观测的氡射气数据预测湿润条件下氡射气的平缓值。其着重于观测氡原子离开颗粒后的行为,若氡原子的运动方向上无水分,空气中氡的反冲范围远大于水中氡的反冲范围时,氡原子可能会与相邻颗粒碰撞并嵌入其中;若孔隙中存在水分,氡原子停留在孔隙中的可能性增大。图3 为氡原子射气模型。

(2)扩散系数

氡的固相扩散(solid diffusion) 运移机制以经典菲克扩散定律为基础而建立,其认为氡原子无时无刻进行热运动,且可自发地从高浓度区域向低浓度区域扩散迁移[29] 。由菲克第一定律(FicksFirst Law)可知,氡的扩散迁移通量为[30] :

由上式可知,多孔介质中氡的有效扩散系数与介质中的孔隙度呈正相关,与介质中的含水饱和度呈负相关。因此,相对干燥的多孔介质及良好的土壤孔隙度分布可为氡的扩散提供更大的自由空间, 使氡的有效扩散系数增大, 利于氡的扩散[34-35] 。

2 铀尾矿库滩面氡析出影响因素及析出规律

铀尾矿的氡迁移与铀矿体类似,均为多作用、多形式、多条件的综合效应[36] 。多孔射气介质(铀尾矿及滩面覆盖层)固有特性和外部环境气象条件是氡迁移的主要影响因素,氡的射气系数、扩散系数、析出率等析出特性与上述因素存在较大的相关性[7,37] 。

2. 1 多孔射气介质固有特性的影响

如上所述,多孔射气介质含镭矿物颗粒中,镭含量及分布情况、矿物颗粒特征、孔隙结构、含水率、温度等多孔介质固有特性会影响氡的射气过程、扩散过程等,进而改变其表面氡析出率。

2. 1. 1 镭含量及分布与氡析出的关联性

镭(226 Ra) 是多孔射气介质中氡(222 Rn) 的直接衰变母体核素,介质中镭的含量及分布与氡射气系数密切相关[17] 。在一定程度上,其能反映氡的地质潜势。由于氡的地质潜势可反映出多孔介质氡对大气氡的贡献度,则镭在多孔介质中的含量及分布情况决定了介质中氡浓度水平与介质暴露表面的氡析出率。已有样品测量分析结果显示,多数情况下矿物镭含量与氡射气系数存在正线性相关关系,但亦存在二者相关性不显著的情况。镭含量及氡析出率呈明显正相关关系,利用镭含量及氡析出率的经验公式,可预测物相特征相似、铀品位相近的铀尾矿库氡析出率。表2 为铀尾矿库的矿物镭含量与氡射气系数、氡析出率关系。

然而,土壤气体中的氡浓度水平在小范围区域内具有较大差别,未能与土壤中的镭含量构成良好的相关性[45] ,故平均镭含量不适用于土壤中氡含量的估计。图4 以美国佛罗里达州磷矿区为例,说明不同土地类型镭浓度及氡通量的范围。

镭分布情况是影响氡射气过程的关键因素。众所周知,铀矿石中含有天然铀,其中,238 U 含量为99. 275%,235 U 含量为0. 715%,234 U 含量为0. 005%。由于铀含量和各种子核素的活性在沉积矿床内部是可变的,且含铀地下水与土壤或沉积物的各种成分相互作用[46] ,故铀矿中的铀元素分布不均。事实上,含铀同位素在含铀矿物中分布不均匀, 通常集中分布于材料的某些区域;由于镭和铀在物性上可能存在一定的联系,因此,镭不可能均匀分布。

铀矿的内部结构与粘土砖或粉煤灰的内部结构完全不同,为探究氡的射气过程,应了解介质的微观结构,尤其应注意其为矿物颗粒或球形颗粒(如粉煤灰)。Morawska 和Phillips[47] 将粉煤灰颗粒视为其中一种尾矿材料,基于不同的粒子镭原子分布模型(如图5) 及粒子内部结构,研究单个分离粒子的射气系数问题。

2. 1. 2 矿物颗粒特征

对于土壤等松散的地质材料,粒径分布会对其力学行为产生影响;当其受风和水的侵蚀时,该现象尤为明显,上述情况在铀尾矿库的管理中得到证实[48] 。由氡原子的射气机理可知,氡原子能从土壤颗粒逃逸至大气的前提条件为,镭原子必须在颗粒表面的反冲距离内(根据材料的密度而有所不同),同时,反冲的方向必须可将氡原子送向颗粒的外部。颗粒的大小和形状是控制土壤射气系数的两个重要因素,上述因素在一定程度上决定了有多少铀和镭足够接近土壤颗粒的表面,使新形成的氡原子逃逸到孔隙空间[24] 。因此,基于矿物颗粒大小、矿物元素组成成分等矿物颗粒特征与氡的射气系数、扩散系数所存在关系的认识, 对于铀尾矿库滩面治理具有重要意义。

(1)颗粒粒径对氡析出的影响

颗粒尺寸是多孔介质氡析出的重要影响因素,然而学界上关于该因素与氡射气系数所建立的关系存在差异。

Sakoda[49] 等学者基于Monte Carlo 方法建立了矿物颗粒尺寸对土壤氡射气的影响模型,结果表明:晶粒尺寸对氡的射气系数具有显著影响。除含水率为100%的状态,二者呈正相关关系;当颗粒粒径大于100 μm,氡的射气系数为固定值25%,该趋势与Sasaki[50] 等学者基于平面孔隙模型研究所得结果一致。

Markkanen 及Arvela[51] 、De Martino[52] 等学者对土壤氡射气及析出问题研究时,得出氡射气系数与矿物颗粒尺寸呈负相关关系的结论。Hassan[53] 等学者认为,随着矿物颗粒尺寸的增大,其比表面积减小。因此,直接反冲氡原子数目减少,可析出的自由氡原子数目亦相应减少,故氡射气系数随矿物颗粒尺寸增大而减小。

(2) 矿物颗粒元素组成及pH 对氡析出的影响

氡的射气系数及扩散系数是氡析出的主要特征参数,Phong Thu[54] 等学者构建了氡射气系数与土壤主要组成元素及pH 值的相关系数矩阵,列于表3。结果表明,氡的射气系数与土壤中的铁、锰等含量正相关。其原因可能为:铁(锰) 氧化物或铁(锰)-氢氧化物沉淀是具有较强氡射气能力的化合物,主要作为表面涂层存在[24] 。因此,在含有高铁/ 锰含量的土壤样品中,即土壤颗粒中含有较高浓度的铁(锰)氧化物或羟基氧化物时,土壤颗粒中的镭倾向于吸附在颗粒表面。除此之外,pH 对氡射气系数也会产生一定的影响。

2. 1. 3 孔隙结构特征

多孔介质渗透与扩散性能与其内部孔隙结构特征存在依赖关系,孔隙结构及大小对颗粒中氡的射气作用及扩散作用造成影响。因此,改变多孔介质孔隙结构特征,必将对氡析出造成影响。

基于土壤孔隙流体和土壤孔隙结构特征可开展氡在土壤中迁移的数学描述分析。上述特征与土壤水分、体积密度、总孔隙度、通气孔隙度、孔隙大小分布、粒径分布、空气渗透性、导水性、内表面积等参数有关。Nielson[55] 等学者构建了孔隙分布模型,为从孔径分布及其含水率角度预测氡在土壤中的扩散系数提供了理论依据。该孔隙组合模型预测的氡扩散系数对土壤中位孔径的依赖性相对较小,但对孔径分布宽度的依赖性较大。该依赖性表明,在一定的水分饱和度下,若土壤具有较大的孔隙变化范围,则能达到更低的氡扩散系数。将该理论应用于铀尾矿库滩面治理可实现较好的控氡效果。

随着土壤孔隙率的增加,氡扩散的空间增加,其扩散过程更易发生,故土壤孔隙率与氡的扩散系数呈正相关关系[56] 。图6 可用于估算孔隙度已知的射气介质中氡的扩散系数,但需注意扩散系数随孔隙流体的类型和条件的改变而具有较大的变化。

2. 1. 4 介质内部温度

在常温状态下,多孔介质中部分氡通过其内部的毛细管、孔隙扩散至矿物颗粒外的自由空间,其余大部分氡原子则被束缚在介质晶格中。对介质进行热处理后,介质中氡的射气作用会产生相应的变化。特别地, 达到塔曼温度( tammanntemperature)时,其晶格会发生破坏作用(如变形、松动),使原本束缚在晶格中的氡大量析出[58] 。除此,温度对介质氡析出的影响还表现在如下两个方面:(1)影响氡的解吸速度,以此改变氡的射气系数;(2)影响氡原子的平均动能,使氡的扩散系数改变。

对于辐射防护而言,量化温度对氡析出的影响具有现实意义。Iskandar[59] 等学者利用累积法量化氡辐射功率对土壤温度的依赖性,研究干燥土壤在-20 ℃ ~45 ℃ 之间氡的辐射量,建立了氡辐射功率及土壤温度间的函数关系式,如图7 所示。Stranden[60] 等学者认为土壤温度与氡析出率呈正相关关系的原因为:温度的升高会减缓固体颗粒对氡的吸附,利于氡的解吸,使氡射气系数增大。综上所述,温度势能作为土壤氡析出的主要驱动力之一,会促进其内扩散-对流作用的发生。当多孔介质体系中温度势增大,流速增大,对流作用加强。流体从低温的地方流向高温的地方,多孔介质温度梯度越大,对流作用越强,在氡析出多孔射气介质模型中, 温度梯度越大, 氡析出量越大[61] 。

为验证温度影响下矿物辐射损伤与氡扩散存在关联性的假说,国际原子能机构( IAEA) 对花岗岩、锆石晶体、锆石砂、榍石、磷钇矿石和独居石等重铀矿物逐步退火分析,将各温度段氡原子逸出数据归一化后,确定退火和氡析出之间存在的联系,如图8 所示[62] 。结果表明,除磷钇矿石和独居石外,其余样品在1 000 ℃ 以上的高温下几乎无氡原子从颗粒内部析出,高温处理后所观察到的氡析出可能为超声波清洗未去除的表面杂质及颗粒表面所析出的氡子体。与土壤、岩石等多孔介质在自然环境温度所呈现的的氡析出规律不同,高温退火条件下,矿物晶体结构受损,影响晶体稳定性,氡析出率随退火温度升高而减小。

2. 1. 5 含水率

多孔介質含水率与氡射气系数、扩散系数之间存在密切联系。由于氡在水中的反冲距离小于空气,当氡原子进入含水的孔隙时,其停留在孔隙体积中的可能性增大,无法通过孔隙进入相邻颗粒[63] 。

Strong 及Levins[64] 从干燥(w=0. 2%)、湿润(w=5. 7%)和水饱和状态的铀尾砂中测定了氡辐射通量。结果表明,相较于完全干燥状态,尾砂在含水饱和度为2%时,其氡射气系数急剧增大;当尾砂处于完全饱水状态时,所对应的氡射气系数是完全干燥状态的4 倍。然而,湿润尾砂的氡析出率最大,干燥尾砂其次,饱水尾砂最小。出现上述现象的可能原因为,多孔介质中氡的射气系数与含水率呈正相关,但其扩散系数因孔隙存在液相而有所下降。表4 为铀尾矿库在不同含水率下的氡析出率。

多数学者认为,多孔介质中氡的析出率随含水率的增加而增加,当其达到特定的含水饱和度时,氡析出率逐渐下降[60,66] 。对于上述特征,其原因可归结为[54,60,64,66-67] :多孔介质中水含量的增加,促发α 粒子的反冲,使氡的射气系数增加;相应地,孔隙中自由氡原子的数量亦会增加。直至其达到饱和状态,氡的射气系数趋于稳定,扩散系数明显下降,多孔介质表面析出的氡原子减少。图9 为多孔介质氡析出相关参数与颗粒含水率关系趋势变化图。

2. 2 外部气象环境条件的影响

铀尾矿库滩面氡析出率一定程度上取决于铀尾矿中的镭含量,覆盖层内压实土层的类型及其固有特性的变化;但覆盖层内所析出的氡亦会随时间的变化而呈现不同规律。环境温度、大气压力、降雨量、环境风速等气象因子作用于覆盖层后,改变其内压实土层的孔隙结构、温度、含水率等,使土壤的氡射气能力及氡运移特性改变。由

于铀尾矿含量基本稳定,故铀尾矿库的“氡源量”潜势大体上处于动态稳定;此时,覆盖层内土壤的特征决定了氡析出的驱动力及扩散-对流过程。因此,了解土壤氡析出对外部气象环境条件的响应特征,可为探究气象环境因子对铀尾矿库滩面氡析出的影响提供参考。

2. 2. 1 环境温度

关于环境温度对土壤氡浓度的影响存在相互矛盾的观察结果。部分学者认为温度对土壤氡浓度影响甚微;然而,亦有学者认为温度是造成土壤氡浓度变化的主要影响因素。表5 为環境温度与土壤氡浓度关联性观察结果汇总表。

对于表6 所示的观察结果,其得出不一致结论的可能原因为:(1)实验所处地理环境不同,存在一定的地域性差异。如某些区域降水强度大、规律性强,氡运移、析出通道被阻塞,进而掩盖了温度与土壤氡浓度所存在的联系。同时,自然环境中的土壤氡析出受外界多重气象因子影响,土壤中氡的射气系数、扩散系数与各气象因子相关性难以量化。因而,外界环境温度对土壤氡浓度影响程度表现不一致。(2)外界影响因素不稳定。多数实验于室外开展,无法较好地控制变量,故所得实验结果差异性较大。(3) 划分时间尺度及数据处理方法不同,导致所得结果矛盾。如:Monnin和Seidel[74] 及Gaso[75] 等学者研究短时间尺度及长时间尺度土壤氡浓度与温度之间的关联性时,得出不一致的结论。

2. 2. 2 环境气压与土壤压力

大气压力波动使土壤气与大气之间产生压力差,在此压力差作用下土壤孔隙空间内的氡将发生对流(或渗流),从而对氡的运移及析出造成显著影响。通常,大气压力的变化会显著影响多孔介质中氡通量的瞬时值。而大多数情况下,应关注氡时间平均通量与大气压力之间的关系[79] 。图10 为压力对氡体积活度影响示意图。

由图10 可知,气压与土壤体积活度呈负相关。其主要原因可能为:氡运移及析出是一个综合渗流-扩散过程,且多孔射气介质中的气体与大气在多孔介质界面与其相互作用。当大气压增加时,空气进入孔隙并压缩气体;而当压力降低时,空气及土壤中的气体从孔隙中排出[82] 。然而,Fujiyoshi[83] 等学者曾得出如下观察结果:少数情况下,氡的活性随土壤压力增加而增加,其可能与该地区的地震活动等事件相关。由此可推测,利用氡浓度与气象参数间所存在的规律利于判断自然界异常活动事件的发生。

2. 2. 3 环境湿度与降水量

土壤氡浓度的季节性变化主要归因于土壤浅层部分的含水饱和度及保水特性[37,70,84] ,当土壤含水率在15% ~20%时,其射气系数最高,此时,土壤颗粒的薄层存在孔隙水,孔隙水将吸收氡原子逃逸时的部分反冲能量;当土壤含水率较高且未达到饱和状态时,土壤颗粒上较厚的液体封层将氡原子困于孔隙液体中,使其通过液相或进入气相,进而进行扩散-对流机制的运移[71] 。对于降水量及环境湿度对土壤氡析出的影响,主要有如表6 所示的观察结果。

由表6 可知,降雨强度较小时,其对土壤氡析出无显著影响;发生强降雨事件后,氡析出率均发生一定程度的下降。在强降雨条件下,表层土壤将达到含水饱和状态,发生封盖效应,使氡聚集于覆盖层之下而难以向大气释放,该效应将导致测量的土壤氡浓度增加。此外,封盖效应可隔绝土壤与大气,使土壤氡析出免受外部环境气象条件的影响[86-87] 。相应地,其氡析出率恢复至正常值所需时间主要取决于降水量[88] 。

2. 2. 4 环境风速

自20 世纪40 年代,已有学者认识到空气流经土壤表面时,会产生大气湍流与伯努利效应,以驱使土壤气体从深部向上流动[68] ,其与大气压力降低所产生的效应基本一致[71] 。

多数学者认为,风对土壤氡浓度水平具有不确定的影响,或其与其他气象因素共同作用时,因与土壤氡析出关联性较小而未能显现其作用效果[71,89] ;亦有研究表明,氡通量密度与风速呈弱负相关性[90] 。在当前的研究中,土壤氡浓度未能与某一特定风速或风向形成密切的关联性[76] 。故可认为环境风速对土壤氡析出的影响甚微。

3 结论与展望

氡从铀尾矿库滩面源源不断释放,使其成为铀矿冶行业主要辐射源。本文以国内外学术界针对铀尾矿库滩面氡析出机理及影响因素的研究成果为基础,通过归纳总结,获得如下认识、设想及思考:

(1)铀尾矿库滩面的主要氡源为铀尾矿,其镭含量、矿物颗粒结构特征等性质决定了可运移氡的产生能力。经环境治理后的铀尾矿库滩面,其中的氡屏障层作为构成滩面覆盖系统最为关键的部分,通常由低放射性的压实黏土构成,形成阻滞氡向上运移、析出至大气的通道。

(2)在铀尾矿库滩面中,可迁移氡的产生、迁移及析出与氡的射气系数、扩散系数及氡析出率密切相关。以往有关氡运移、析出机理的研究中,多将铀尾矿库的材料假设为单一均匀、各向同性、不可压缩。然而,在真实的自然条件下,组成铀尾矿库的多孔射气介质并非均匀且可压缩;相应地,外界气候环境的变化促使铀尾矿库中的多孔射气介质固有特性发生改变,氡析出交界面亦非如理想状况平齐。交界面类型如图11 所示。

如何更贴切地表达真实条件下的氡析出过程,为未来值得探索的方向。故可在假设氡析出交界面平齐的前提下,建立理想状况氡迁移方程;通过模拟实验,得出相应的氡析出模型,进而得出对应交界面类型的氡迁移方程修正因子,对理想模型进行修正。

(3)对于如环境温度、大气压力、降水量、环境风速等影响铀尾矿库滩面氡析出的气象因子,学界对其研究结果尚未达成共识。外界环境因素不稳定、研究方法、研究时间尺度不一致等客观因素均可能对观察结果造成影响。

(4)长期以来,国内外学者基于理论推导或实验模拟等手段对多孔射气介质中氡析出规律进行研究,但侧重于对单或双因素进行理论分析或室内试验研究,未将影响氡析出的众多因素耦合作用考虑在内。由于小尺度实验可能存在差异性,而大尺度实验所得的实验现象基本上是可重复的,尽管存在特异性,但可统计相关规律,忽视关联性较小的因素,故探讨耦合因素影响氡析出时,可考虑开展大尺度实验。