污染地块层次化风险评估发展历程与研究进展

袁 贝，杜 平，李艾阳，张 昊，陈 娟，张云慧，王海燕*

1. 中国环境科学研究院环境标准研究所，北京 100012

2. 生态环境部土壤与农业农村生态环境监管技术中心，北京 100012

随着我国工业化和城市化进程持续推进，关停或转移高污染行业企业产生的大量污染地块已成为制约土地资源安全再利用、威胁居民健康安全的重要问题[1]. 污染地块数量大、类型多、修复周期长且成本高，很多国家在管理实践中已充分认识到对其进行无差别的绝对修复难以实现且无必要[2]. 而基于风险的管控策略综合考虑环境、经济等因素，通过采取工程措施或管理措施控制污染风险在人体和环境可接受范围内，实现了污染地块有效管理和资源合理利用[3-4]. 污染地块调查、风险评估、修复管理（如工程处置、制度控制、长期监测等）是风险管控的主要流程和内容[5]. 其中，风险评估是风险管控的核心环节，主要围绕危害识别、毒性评估、暴露评估及风险表征4个步骤开展[6].

由于对风险评估涉及各种理化过程认知的限制和实测数据的匮乏，污染地块人体健康风险评估过程中的不确定性不可避免[7]. 20世纪90年代，美国环境保护局（United States Environmental Protection Agency，US EPA）颁布了一系列管理文件强调风险评估过程的不确定性[8-9]. 这种不确定性贯穿风险评估全过程，如危害识别阶段地块污染调查不精准；暴露评估阶段暴露情景、模型和参数选用不适宜；毒性评估阶段毒理数据推算不准确；风险表征阶段多种污染物风险叠加计算不合理等[10]. 研究[11]表明，暴露评估过程是不确定性的主要来源. 风险评估技术人员对情景、模型和参数的判断不准确可能导致高估或低估实际风险，从而影响风险管理措施的科学性和可靠性. 因此，为经济有效地降低风险评估不确定性并满足日益增加的风险管控需求，层次化风险评估方法得到广泛认可和应用[12]. 层次化方法以迭代方式开展风险评估，从保守假设和简单计算开始，而后通过获取更多地块实测参数、构建实际暴露情景、优化模型及参数、应用概率方法等复杂手段进行评估，达到评估目的即终止计算[13]. 风险评估层次越高，评估结果的不确定性越小、准确性越高，而相应的时间和经济成本也越高，层次化风险评估方法能有效平衡结果准确性和成本投入之间的矛盾[14].

层次化风险评估聚焦暴露评估过程中的不确定性问题，通过构建实际暴露情景、优化暴露模型和精准选择暴露参数，实现更加精准和科学的风险评估[15]. 国际上已开展较多针对污染地块层次化风险评估技术的研究. 然而，很少有研究对层次化风险评估的发展演变及技术方法做出系统梳理. 风险评估技术处于动态发展，这就需要全面总结归纳其发展历程和方向，以便于在后期管理中实践应用. 基于此，本文梳理污染地块层次化风险评估技术的发展历程、研究前沿热点及实践应用情况，分析其发展方向，为这一技术在污染地块风险管控领域的应用提供科技支撑.

1 层次化风险评估发展历程

1.1 层次化风险评估的提出

传统风险评估方法基于默认参数、简化模型和保守假设进行评估，不能准确刻画健康风险，由此得到风险评估结果常常过于保守[16]. 而基于参数优化、模型更新及概率分析等手段的层次化风险评估方法得到的结果则更符合实际. 相较而言，层次化方法更具灵活性和适用性，在污染地块风险管控中发挥重要作用[17]. US EPA于1992年首先提出层次化风险评估方法，其工作程序和内容如图1所示：第一层次采用默认参数和保守原则进行暴露计算，其结果通常存在较高不确定性，不足以支撑风险决策，当第一层次风险评估未达到结果准确性和效益最优化时，则需进一步开展更高层次风险评估；第二层次风险评估基于污染地块特征及暴露特性进行；第三层次根据实际暴露途径和受体特征对风险评估模型进行细化或修正，并将概率方法作为重要补充，获得更贴近真实情况的风险表征结果[18].

图1 层次化风险评估流程[18]Fig.1 Tiered risk assessment procedure[18]

1.2 层次化风险评估的国际发展历程

随着技术人员对污染物环境行为、毒性效应和暴露途径等的深入研究，以及模型表征方法的开发迭代，层次化风险评估技术逐渐发展成熟. US EPA首先提出层次化风险评估的管理理念，并不断发展完善相关技术体系. US EPA开展层次化风险评估管理的历史发展沿革如图2所示. US EPA于1989年发布第一版《暴露参数手册》[19]，此后持续更新完善参数取值. US EPA开发血铅模型以准确评估铅的健康风险，此后发布了铅体外生物可给性测定的指导文件[20]. 为减少参数不确定性，US EPA推荐使用蒙特卡罗等概率分析方法，并颁布《风险评估中的概率分析》等文件推动其应用[9]. 此外，US EPA提出并完善蒸气入侵概念模型以准确评估挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）蒸气入侵风险，并于2015年形成技术指南文件[21].

图2 US EPA污染地块层次化风险评估历史进程Fig.2 Historical overview of tiered risk assessment for the contaminated site in US EPA

英国、加拿大等国家同样强调基于层次化思路开展污染地块风险评估. 英国环境保护局于2004年发布了污染地块管理程序，为污染地块的风险管理提供规范指导. 英国开展层次化风险评估的工作程序和内容如下：第一层次，开发形成场地概念模型；第二层次，更新地块特征参数，推荐使用引入概率分析方法的CLEA模型计算土壤指导值；第三层次，结合污染物实际环境行为，开展详细定量风险评估（DQRA）[22].此外，为准确评估VOCs污染风险，英国环境保护局发布了针对VOCs的调查、评估和管控手册[23]. 加拿大在1990—2000年间先后颁布了一系列政策文件，指导开展污染场地的风险管理. 在初步定量风险评估基础上，加拿大于2010年提出开展化学品详细定量风险评估（DQRACHEM），通过获取更全面的地块特征数据和更具代表性的暴露信息，构建基于污染物环境行为的暴露模型，指导开展风险评估工作[24].加拿大卫生部相继发布文件指导土壤蒸气入侵评估和经口生物利用度测定，以完善暴露估计. 层次化风险评估技术在世界各国的实践应用案例如表1所示，包括将生物标志物（血铅、血镉等）、生物可给性纳入风险评估以及概率风险评估等技术方法[25-30].

表1 污染地块层次化风险评估应用案例Table 1 Application cases for tiered risk assessment of the contaminated site

1.3 国内风险评估研究现状

根据国际已有研究成果和技术经验，我国引入污染地块风险评估，于2000年首次开展污染地块风险评估项目，此后不断发展完善其技术体系[31]. 2016年国务院印发的《土壤污染防治行动计划》强调风险管控的污染地块管理理念，同年原环境保护部颁布的《污染地块环境管理办法（试行）》中明确规定开展风险评估的基本程序和内容. 目前我国已构建较为完善的建设用地污染土壤风险评估技术体系，包括危害识别、暴露评估、毒性评估、风险表征和控制值计算等工作内容和程序. 现行导则《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3—2019）在污染地块风险评估和安全再利用管理层面发挥重要作用[32]. 然而，我国污染地块风险评估基本采用第一层次风险评估技术，所得结果往往过于保守，已在污染地块管理过程中表现出明显局限性[33]. 以VOCs污染地块为例，现行导则未考虑土壤环境中石油烃类VOCs生物降解情景，从而高估其实际健康风险[34]；对于重金属污染地块，现行导则（HJ 25.3—2019）基于重金属总量评估未考虑其生物可给性，难以满足风险评估需求[35].此外，现行风险评估模型参数多引用国外标准，尽管部分参数已初步基于国内研究进行调整，如暴露参数本土化并出版《中国人群暴露参数手册(成人卷)》[36]和《中国人群暴露参数手册(儿童卷)》[37]，以及根据实际情况调整室内地板厚度等建筑物参数印发现行导则（HJ 25.3-2019）等. 然而土壤污染物毒理参数仍直接采用国外研究成果，导致评估结果不能如实反映实际风险.

近年来，我国开始在污染地块风险管控实践中应用更加精准和科学的层次化风险评估技术，主要针对重金属、VOCs和半挥发性有机物. 由表1可见，相关案例主要聚焦于通过改进评估模型计算VOCs修复目标值，基于生物可给性计算重金属修复目标值，以及参数精细化调整和概率评估方法等[38-44]. 同时，结合多种层次化风险评估技术也得到研究和实践应用，如Zhong等[44]在风险评估中引入镍的生物可给性，可接受风险水平下的计算浓度较总量方法提升近3倍，可有效降低地块修复成本.

2 层次化风险评估研究进展

构建符合实际的暴露情景和优化评估模型，以及选取适宜的参数是精准评估污染地块人体健康风险的前提条件. 目前层次化风险评估技术的研究主要围绕重金属生物可给性、基于土壤气评估VOCs健康风险、概率风险评估以及暴露参数本土化调整等方面开展[31].

2.1 暴露情景构建

污染物在土壤和地下水中的环境行为是暴露情景构建的重要组成部分. 层次化风险评估需要精确刻画挥发性有机物（VOCs）、重金属等在环境介质中的迁移、转化和归趋行为.

2.1.1挥发性有机物

VOCs广泛存在于石油、焦化、农药等工业污染地块，具有较高挥发性和迁移性. 土壤和地下水中VOCs分配进入土壤气，在包气带中扩散迁移至上覆建筑物地基，经对流和扩散侵入建筑物内部，由呼吸途径对暴露人群造成危害，上述过程称为蒸气入侵[45].研究[46]表明，蒸气入侵是人体接触污染地块VOCs的重要途径. 常规假设土壤和地下水中的VOCs经线性分配完全进入土壤气，迁移至地基过程无损耗，实际情况与之存在较大偏差，可能导致过高估计VOCs健康风险[47].

如：The weather in Beijng is colder than that in Guangzhou in winter.

土壤质地、土壤含水率、生物降解等因素对VOCs迁移转化起到不可忽视的作用. 一般而言，土壤渗透性低时VOCs衰减速率较高[48]. 土壤水分会阻碍VOCs蒸气向上扩散，特别是在降水量大或灌溉区域影响显著[49]. 研究[50-52]表明，VOCs蒸气可在包气带和毛细带中发生有氧生物降解，导致其在土壤气中的浓度降低，侵入建筑物的可能性受到限制. 另外，VOCs蒸气从地基附近迁移至室内的路径还与建筑材料、建筑结构等相关. 电缆管道、污水管线等优先通道是蒸气入侵的重要传输路径，可能导致未污染区建筑物内发生蒸气入侵[53]. 综上，VOCs在污染土壤和地下水中迁移扩散受诸多因素影响，需根据实际情况进行多证据综合分析方能得到较为精确的暴露情景.

2.1.2重金属

重金属在土壤环境中经吸附、解吸附、络合、氧化还原等理化反应，表现出不同的形态特征和环境行为[54-55]. 重金属在地下水中的自然衰减过程亦可降低其浓度、改变其化学形态[56]. pH、有机质等土壤性质是土壤重金属形态转化的重要影响因素，pH通过改变重金属的吸附位、存在形态及吸附表面稳定性等影响土壤重金属的环境行为，土壤有机质通过提高pH、吸附固定重金属、参与离子交换反应等过程来改变土壤重金属的迁移性和有效性[57]. 土壤重金属的赋存形态与其生物毒性密切相关，研究[58-59]表明，水溶态和交换态的土壤重金属具有更大的迁移性和生物可利用性. 因此，基于重金属的总量而不考虑土壤性质的影响，所得风险评估结果通常与实际情况不符.

准确评估土壤重金属健康风险应将重金属吸附、解吸等环境行为，以及其生物可给性纳入考虑.生物可给性是指人体摄入土壤中重金属胃肠溶解量占总量的百分比，是决定土壤重金属对暴露人群健康效应的关键因素，常通过体外模拟方法估计[60]. 结合生物可给性和生物标志物分析重金属迁移转化、评估健康效应是当前的主要研究方向. 例如，铅易在人体内蓄积，且迁移转化过程复杂多变，其风险评估多结合敏感生物标志物-血铅进行[61].研究[27]表明，在评估人群镉健康风险时需考虑血镉和尿镉指标，以生物可给性和生物标志物替代总量，更能反映重金属实际健康风险.

2.2 模型优化表征

目前常用的风险管理模型有美国材料与试验协会提出的RBCA模型、英国环境保护局推荐的CLEA模型以及荷兰国家公共卫生及环境研究院构建的CSOIL模型[62]. 上述模型虽依据类似原理和算法，但在污染物环境行为、暴露途径等方面有明显差异. RBCA和CLEA模型应用Johnson-Ettinger（J&E）模型计算蒸气迁移，而CSOIL模型应用Volasoil模型计算VOCs污染土壤的风险. 另外，RBCA模型未考虑饮食途径，CLEA模型未考虑饮水途径，而CSOIL模型对暴露途径和暴露期的考虑更为精细化[63-64]. 目前，层次化风险评估技术在模型优化方面的研究主要包括蒸气入侵模型、血铅模型、不确定性模型等.

2.2.1蒸气入侵模型

Johnson-Ettinger（J&E）模型是应用最广泛的蒸汽入侵模型. 该模型假设VOCs蒸气在土壤中均匀扩散，且自释放源进入室内过程无损耗，但忽略了其在土壤环境中的吸附及生物降解过程[15,31]. 随着对VOCs环境行为的深入研究，相应的蒸气入侵概念模型也更加完善.

图3展示了常规蒸汽入侵模型和基于实际暴露情景构建模型的差异，后者考虑了VOCs可能发生的生物降解行为（如石油烃类VOCs在土壤和地下水中可生物降解）以及土壤性质、外界条件对VOCs迁移的影响. Devaull等[65]在J&E模型基础上补充好氧生物降解项构建形成Bivapor模型. 鉴于一维模型无法准确捕捉地基附近浓度变化，Yao等开发了PVI2D[66]和CVI2D模型[67]，PVI2D适用于可生物降解的石油烃类VOCs，CVI2D适用于难生物降解的氯代烃，两种模型建立在污染物蒸气在均质土壤中扩散的假设基础上，可模拟得到二维土壤气浓度剖面. 三维数值模型ASU模型利用数学计算精确刻画VOCs环境行为，可输出VOCs蒸气浓度分布等信息，但被繁琐的运算限制了应用空间[47]. 改进J&E模型进行VOCs污染地块风险评估的研究是目前的研究趋势，如Yao等[68]先后比较了J&E模型、PVI2D模型和更精细的三维模型的计算结果，结果显示，J&E模型的结果相对保守，PVI2D模型可以是三维数值模型的简单替代方案；张蒙蒙等[69]采用双元平衡模型校正J&E模型计算河北某焦化厂污染地块风险，结果显示，改进模型在地块土壤质地偏砂性时更具优势.

图3 蒸气入侵概念模型[49,52]Fig.3 Vapor intrusion conceptual model[49,52]

2.2.2血铅模型

US EPA开发的成人血铅（ALM）模型及儿童铅综合暴露吸收生物动力学（IEUBK）模型是评估铅健康风险的重要手段. IEUBK模型由暴露、吸收、生物动力学及概率四部分组成，模型假设儿童血铅水平呈正态分布，在考虑铅在土壤中的相对生物有效性基础上，通过收集不同途径儿童铅暴露信息相对准确地预测其暴露水平及超过临界浓度的概率[20]. 血铅模型已在国内外得到认可和应用，美国、加拿大等国家开展了大规模本土数据收集工作，以实现精细化的风险评估[70].

在实际应用中，血铅模型因本土化参数缺乏限制其计算结果的精确性. Von-Lindern等[28]长期监测研究区域儿童血铅长达30年，应用IEUBK模型评估儿童血铅水平，结果显示，模型默认参数高估平均血铅水平. 杨彦等[42]综合实验室检测和问卷调查方法，本土化调整IEUBK模型参数，相对准确地预测我国部分工矿区附近儿童血铅水平. 不同国家目标人群的暴露情景明显不同，因此，血铅模型及参数的本土化调整是未来研究的重点工作.

2.2.3不确定性模型

概率风险评估（Probabilistic Risk Assessment, PRA）是定量估算风险和不确定性的重要工具. 不同于传统风险评估得到风险的单一估计，PRA通过输入参数概率分布表征并传递不确定性，最终输出风险的概率分布[9]. PRA可得到更加完整的风险特征信息，为环境管理者提供更可信更定量的表达和更广泛的参考[71].

常用的PRA方法包括蒙特卡罗分析方法（Monte Carlo Analysis, MCA）、二维蒙特卡罗模拟、模糊数学理论等. 参数分布是影响PRA准确性的关键因素，分析时需保证数据准确性和假设分布可信性. 为推动PRA方法在污染地块管理实践中应用，US EPA相继颁布《超级基金风险评估指南：卷Ⅲ-A部分，概率风险评估过程》（Risk Assessment Guidance for Superfund:Volume Ⅲ - Part A, Process for Conducting Probabilistic Risk Assessment）等一系列指导文件[71]. PRA已在多国的污染地块风险评估工作中得到运用和推广，Lester等[72]汇总欧美各国相关案例后认为，PRA能够更真实全面地反映污染土壤引起的健康风险.

PRA在国内污染地块风险管控中同样得到重视.侯捷等[73]在海量文献调研基础上拟合得到我国成人居民暴露参数不确定性特征，应用MCA开展苯污染地块的概率健康风险评估并识别敏感参数. 杨湜烟等[74]通过文献计量分析指出，PRA可作为传统风险评估的重要补充方法，其与生物可给性测试等技术的整合应用也得到重点关注. Zhang等[43]综合PRA、生物可给性测试和双相解吸模型计算土壤修复目标值，所得结果更具科学性和可操作性，从而提供更精准的风险管控和修复建议. 陈卓等[75]基于形态和生物可给性开展汞的概率风险评估，相对准确客观地评估健康风险，同时为后期地块修复提供经济有效的指导.确定性模型在污染地块风险管控中发挥重要作用，如贾晓洋等[39]比较传统方法和概率方法在实际污染地块的应用，发现PRA既揭示健康风险可能的分布信息，又能为后续场地修复节省成本.

2.3 参数本土化

参数本土化是开展层次化风险评估研究的重要内容. 风险评估模型参数通常分为暴露参数、土壤性质参数、建筑物参数、污染物理化性质参数和毒理参数四类[76]. 暴露参数是影响风险评估准确性和科学性的关键性参数，目前已得到普遍关注.

2.3.1暴露参数

暴露参数用于描述人体暴露于环境污染物的特征和行为模式，包括体质量、皮肤接触表面积、土壤摄入率等. 20世纪80年代开始，美国陆续开展暴露参数的研究，并基于调查数据形成《暴露参数手册》，提出各类参数的获取方法及适用性[19]，此后US EPA不断更新暴露参数. 借鉴US EPA研究框架，欧盟、加拿大等国家和地区相继开展暴露参数本土化研究[77]，并形成各自暴露参数数据集，如欧盟ExpoFacts数据库等.

不同年龄段人群的暴露水平显著不同，暴露于污染环境中的儿童比成人更易受到健康影响，这是由于儿童暴露模式与成人差异较大，并且儿童时期造成的影响也可能在成年或后代中显现[78]. 因此，世界各国重视儿童暴露风险评估及参数体系构建，如US EPA发 布 了《Child-Specific Exposure Factors Handbook(Final Report)》[79]；韩国将18岁以下儿童划分为10个年龄组分组调查儿童行为特征，并形成儿童参数数据集等[80]. 我国也进行了暴露参数本土化的探索，形成《中国人群暴露参数手册(成人卷)》[36]和《中国人群暴露参数手册(儿童卷)》[37]，以指导开展精细化的风险评估. 暴露参数具有区域化特征，不同区域目标人群的暴露行为，如身高、体质量、寿命、饮食特征等存在地区差异. 人群特征及活动模式随生活水平提升发生了显著变化，因此，暴露参数本土化研究需要不断完善和发展.

2.3.2其他参数

此外，土壤性质参数、建筑物参数以及污染物理化性质和毒理参数也会影响风险评估准确性. 土壤有机质含量、含水率、渗透系数等土壤性质参数是计算土壤污染物暴露风险的关键参数[56-58]. 土壤性质影响污染物的环境行为和健康效应，从而为暴露评估风险带来不确定性[81]. 目标人群的室内暴露情景与建筑物特性相关，建筑物参数是计算暴露量的基本参数. 污染物的毒理参数直接影响健康风险的计算[82]. 因此，合理选用上述参数是准确开展健康风险评估的基础.污染物毒理参数的研究和更新是研究的热点内容之一[83]. 如US EPA构建毒理参数数据库（综合风险信息系统，IRIS），并推进无机砷等污染物毒理参数更新工作；欧洲化学品管理局建立化学物质信息管理系统（CHEM），收录了污染物毒理参数及其环境归趋信息. 美国国家科学院于2007年促成毒性测试由定性终点的体内测试过渡到体外毒性测定，为毒理参数获取提供了新思路，如Petit等[84]结合多介质暴露方程和概率模拟方法，基于药代动力学外推污染物体外毒性，从生物内暴露水平探究土壤砷的健康风险.

3 结论与展望

a） 欧美国家通常采用层次化风险评估策略以提高结果准确性，目前我国污染地块风险评估工作大多进行到第二层次，即采用实测地块特征参数开展评估. 为降低评估结果的不确定性，避免过度修复，宜考虑提高风险评估层次，实现层次化和精细化的土壤风险管控和修复措施.

b） 层次化风险评估包括情景构建、模型表征和参数选用等方面的精细化技术. 风险评估是不断发展和完善的技术，不同污染物在多环境介质中环境行为模拟和毒性效应预测、模型参数本土化、概率方法的适用性和准确性评估等方面仍需要开展深入探讨和研究. 现阶段实践中考虑蒸气入侵模型修正、污染物生物可给性，引入概率风险评估方法可提升风险评估结果的准确性.

c） 污染地块土壤污染修复目标值计算过程中，应加强层次化风险评估工作，加强暴露参数调整、挥发通量、生物可给性等研究，提高评估精准性，同时推动层次化方法在风险评估、土壤修复目标值确定以及修复治理工程中的应用. 如何科学有效地将层次化风险评估技术应用到实际污染地块管理工作中，是未来指导、规范开展层次化风险评估的重点工作.