苏州大学的CO2加氢制甲醇Cu单原子催化剂研究获进展

近日，苏州大学的研究团队开发C3N4负载的Cu单原子催化剂，具有定制配位结构，即Cu-N4和Cu-N3，可作为低温CO2加氢制甲醇的高选择性和高活性催化剂。相关研究成果发表于《自然·通讯》杂志。

工业上通过提高温度或压力促进CO2加氢制甲醇反应，由于CO2的化学惰性和加氢过程复杂，导致催化剂活性与产物选择性较低。将Cu位点与金属氧化物(如ZnO，ZrO2，TiO2)复合的催化剂可用于CO2加氢，但该类催化剂活性和甲醇选择性低、机制不明确，开发高效CO2加氢制甲醇催化剂则具有重要意义。

单原子催化剂(SAC)由于其原子利用率为100%、配位环境可控、限域效应等特性在催化领域引起关注。目前SAC用于CO2加氢存在以下问题：①在SAC上的CO2加氢过程中，精确调节产品选择性有难度；②SAC在高温高压下稳定性差；③SAC内在结构-性能关系尚未明确。因此，需要开发在温和条件下对CO2加氢具有更高活性、选择性和稳定性的高效SAC。

该研究团队合成了C3N4负载的Cu SAC，负载量为12%(质量分数)，可用于低温CO2加氢；通过改变处理条件系统调整Cu单原子的配位结构，从而实现催化剂性能提升。

研究结果表明：Cu-N4有利于CO2加氢，通过甲酸盐途径形成甲醇；而Cu-N3通过反向水煤气变换(RWGS)途径催化CO2加氢生成CO。在反应温度为150 ℃时，Cu-N4单原子催化剂作用下的甲醇产率为4.2 mmol/(g·h)，甲醇选择性为95.5%，甲醇产率比商用Cu/ZnO/Al2O3高3.2倍。