辽宁臭氧来源解析及动态决策管理平台建设应用

刘 畅，郝 丹

(1.辽宁省生态环境事务服务中心，辽宁 沈阳 110000；2.中科三清科技有限公司，北京 101500)

1 引言

近年来辽宁省党和政府高度重视大气污染防治工作，将其作为改善民生、推动生态文明建设的重要内容。辽宁自2014年(臭氧年均值为144 μg/m3)以来，臭氧污染天数呈现上升趋势，至2017年达到历史高点(臭氧年均值为157 μg/m3)，2018年恢复至2014年水平后，2019年又恶化反弹(臭氧年均值为151 μg/m3)，2020年出现下降趋势(臭氧年均值为146 μg/m3)，2021年持续下降(臭氧年均值为131 μg/m3)。虽然近几年臭氧年均值呈现下降趋势，但其作为首要污染物的天数日益增多，治理臭氧污染工作迫在眉睫。臭氧污染不是直接排放的污染物，其与PM2.5相比更具隐蔽性，其形成与气象条件密切相关，高温、低湿和高光辐射强度气象条件有助于臭氧污染生成[1，2]。同时研究发现，近地面臭氧浓度过高不仅损害人体健康，还会影响农作物正常生长，导致产量下降，严重影响生产生活安全[3～5]。臭氧的污染防治管理是一个长期、动态、复杂的过程，因此需要实时数据、实时分析结果的支撑，而臭氧污染成因和对策的基础研究项目得到的是静态的工作成果，只能提供方向性的建议，无法支撑日常的臭氧精细化管控和达标管理要求。因此国内外研究学者利用空气质量模型结合区域性污染源排放清单，针对臭氧形成过程、传输情况进行模拟分析，对臭氧污染贡献进行量化，分析臭氧区域性特征，得出具有针对性的量化研究成果[6，7]。

臭氧来源解析通常采用的方法包括受体模型法和数值模式法，其中受体模型是我国城市臭氧来源解析研究中最常用的手段。受体来源解析基于大量的受体信息，利用统计学方法分析受体各组分的时间/空间变化趋势，以主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)[8]、正定矩阵因子分析模型(PMF)[9]、Unmix等因子分析类模型[10]为代表。此外，化学质量平衡模型(CMB)也是受体源解析常用的受体模型[11]。上述模型在国内外源解析研究工作中有广泛的应用，其中，CMB模型、PMF模型和Unmix模型是美国环保署(USPEA)官方推荐的法规模型。在传统受体模型的基础上，国内外很多研究者针对不同模型的特点，研发并建立了新型受体模型。Zheng等[12]提出了分子标志物-CMB源解析技术(MM-CMB)，利用分子标识物作为污染源标识组分，分析了二次有机源的贡献。2009年，史国良等[13]建立了PMF-CMB和NCPCRCMB复合受体模型，以期解决共线性源类问题。此外，受体模型虽能定量解析污染源贡献，但无法确定污染源可能来向。为解决这一问题，Polissar等[14]将PMF模型结果和后轨迹模型结合，建立了PSCF模型，能定性判断污染源的潜在来向。在此基础上，Tian等[15]将该技术发展，通过加入概率加权算法，将PMF模型和后轨迹模型结合，定量计算了各污染源在不同来向上的贡献。当前，数值模式法常用的空气质量模型有美国的CMAQ[16]和CAMx、德国的EURAD[17]、瑞典的MAQS[18]、中国的NAQPMS(嵌套网格空气质量预报模式系统)[19]等。我国沈劲使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况，并根据研究结果提出了减轻广东的臭氧污染的建议：实施臭氧消峰行动，即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放，特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制。同时强化与周边省份的协同减排[20]。

臭氧管理平台选用FNL资料(全球资料数据，每隔6 h一次的1°×1°的格点数据)作为WRF模式的初边界条件为空气质量模式NAQPMS(嵌套网格空气质量模式系统)提供气象驱动场，从源排放开始对各种物理、化学过程进行污染源类别分析、地域污染物质定量追踪，分析输送过程及区域污染排放贡献率。臭氧管理平台是国内首次构建动态臭氧来源解析及决策指挥系统，基于静态研究成果数值模型、超级站观测数据、气象数据等科学技术手段固化成动态的臭氧来源解析、污染过程评估等模型，最终形成决策指挥模块。其可全面提升臭氧污染防治能力，对城市臭氧污染现状和特征进行深入研究，科学分析排放源特征、臭氧生成敏感性提供有利数据支撑同时实现了臭氧监测预警、溯源分析、决策评估及案例库等功能为最终缓解城市臭氧污染提供有力决策支撑。

2 排放清单

根据国家制定的统一大气污染物排放清单编制技术规范，建立满足数值预报、情景模拟和减排措施制定等工作需要的辽宁省大气污染源排放清单动态管理模块，此模块部署在臭氧管理平台上。大气污染源排放清单动态管理模块包括全省不同城市排放总量(表1)，根据不同排放源类型融合GIS技术动态展示不同污染物排放量的时空分布特征，支持分城市、分污染源进行分析展示(图1)功能，系统兼备统计全省、目标城市中不同污染源对某项污染目标指数的贡献量，并通过饼图、柱状图两种形式展示贡献占比情况，支持根据最新的污染源排放活动水平、社会经济发展水平、第二次国家污染源普查数据等进行全省大气污染源清单的动态更新，满足动态源排放清单的需求。

图1 辽宁污染源排放清单动态展示页面

根据清单中数据(表1)使用mreapi进行时间、空间、物种分配，时间分辨率为1 h、网格精度为1 km×1 km。利用GIS空间分析技术绘制辽宁省区域范围内污染源网格图谱。绘制大气污染物网格中污染源包括化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂试用源、农业源、扬尘源、存储运输源、生物质燃烧源、废物处理源、其他排放源，污染物指标分别是SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs、CO的网格化排放量。依据各污染物网格化图谱可实现直观、多层次、纵向到底、横向到边了解各区域污染物排放情况，有针对性对区域特征污染物进行大气污染解析，找到问题症结，精准施策，提出针对性管控建议，提高环境监管效力，为应对大气污染防治挑战，奠定了重要工作基础。

表1 2016年辽宁省不同城市各污染物排放总量 t/a

3 臭氧溯源分析

臭氧管理平台污染源追踪技术流程(图2)从源排放开始对各种物理、化学过程进行分源类别、分地域的质量追踪，可以跟踪污染物来源，分析输送过程及区域污染排放贡献率(图3)。此方法有机的结合了传统源解析和气象追溯各自的特点，通过在线追踪，减小非线性过程误差，同时也不需要对模拟过程进行多次设定，可大大节约计算时间。该方法已被多次应用于污染物的区域或城市间输送定量评估，也是中国环境保护部确定的3种污染来源解析方法之一。

图2 追踪技术流程

图3 某日辽宁臭氧污染各行业源占比及区域贡献占比

污染来源解析与去向追踪技术的核心问题是实时在线追踪污染物生、消演变的各个过程。以污染物A(如SO2、O3、BC、一次PM2.5等)为例，A用生成地来标记，来自顶层、侧边界和初始条件的A也作标记。计算已标记污染物(AT)占所有来源的A总量百分比。AT在每个格点中的百分比可以用下列公式表示：

(1)

式(1)中,i和j分别代表第i个地理源区和第j个格点；FAT表示在j格点上i区域排放产生的AT所占的比例；Pij代表j格点中i区域通过化学反应的A总生成量，如果j格点包含在被追踪的i源区里面，则Pij的计算方法和先前的计算方法相同，否则Pij=0(j格点在i区域之外)；(Mij)dif+adv+conv表示由平流、扩散和对流运动导致的从相邻格点流入的AT，通过流入通量和下一个格点里的i区域AT产生量的比例来计算；A代表所计算的模式网格中的污染物浓度。

通过以上算法，臭氧管理平台中对目标城市后向污染溯源以动态演变形式展出，选择时间区域进行逐小时动态污染气团流动展示，并通过混合单粒子拉格朗日综合轨迹模式，采用层次聚类算法自动识别污染气团轨迹的簇数，达到最优化聚类的目标，从而获得与实况最为接近的输送通道轨迹，为了更全面地展示后向轨迹的宏观分布特征，对不同高度的后向轨迹均进行了模拟和结果呈现(图4)。

图4 不同高度污染气团后向轨迹模拟

根据某日超级站OFP数据为例(表2)分析本地臭氧生成潜势，定量展示(图5)本地区各排放物种对臭氧污染生成的贡献，及生成各物种的排放源，从而为有针对性地降低臭氧污染指明方向，提供技术支撑。

图5 超级站OFP分析

表2 某日超站分析数据 μg/m3

4 决策评估

臭氧管理平台根据臭氧污染预报数值进行模拟分析，结合臭氧来源解析各区域贡献占比及各行业对此次臭氧污染过程贡献占比分析，按照受体不同和贡献占比不同分为一般管控区和重点管控区，制定有针对性的减排措施。建立臭氧污染控制情景，利用NAQPMS空气质量模型进行情景模拟，定量评估不同污染物减排措施对臭氧污染的控制效果(表3)。根据空气质量模式NAQPMS预报结果，进行减排情景模拟，结合NAQPMS-OSAM解析结果锁定重点管控的来源、行业(表4)，针对臭氧污染城市采取多级措施，实现情景模拟的自动化运行。对于提前进行污染管控，为臭氧污染达标规划和治理政策提供重要技术支撑，为辽宁省臭氧污染防治工作提供重要的参考建议。

表3 不同措施对臭氧污染的控制效果

表4 目标城市臭氧污染重点管控企业 t/a

5 案例库

臭氧的污染防治管理具有长期性、动态性、复杂性，每一次污染过程的成因和来源随着时间、地点和气象因素的不同而不同。臭氧管理平台案例库存储历年臭氧污染过程气象数据，污染过程持续时长，污染等级，组分分析，减排比例等信息，形成污染案例，为精准防治臭氧污染提供数据支撑。

续表3

案例库中将历年臭氧污染过程与臭氧污染贡献占比进行结合分析，将污染过程分为本地污染贡献占比为主外省污染贡献占比为辅；外省污染贡献占比为主本地污染贡献占比为辅两类。经案例数据分析，得出当本地排放污染物对臭氧污染贡献占比为主时，依据各城市EKMA曲线确定NOx、VOCs控制区，采取合理减排比例在臭氧发生采取污染减排，为削减城市O3污染的提供策略。

6 结论

臭氧管理平台依据各污染物网格化图谱可实现直观、多层次、纵向到底、横向到边地了解各区域污染物排放情况，有针对性地对区域特征污染物进行大气污染解析，找到问题症结，精准施策，提出针对性管控建议，提高环境监管效力，为应对大气污染防治工作，奠定了重要基础。

臭氧管理平台定量分析本地区各排放物种对臭氧污染生成的贡献，从而为有针对性的降低臭氧污染指明方向。采用层次聚类算法自动识别各污染气团轨迹的簇数，达到最优化聚类的目标，从而获得与实况最为接近的输送通道提供技术支撑。

臭氧管理平台案例库存储历年臭氧污染过程气象数据，污染过程持续时长，污染等级，组分分析，减排比例等信息，形成污染案例。依据各城市EKMA曲线确定NOX、VOCs控制区，采取合理减排比例在臭氧发生前采取污染减排，为削减城市O3污染的提供策略。