大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的污染差异研究

刘运钊，蒋忠冠

大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的污染差异研究

刘运钊，蒋忠冠*

(安徽大学资源与环境工程学院，湿地生态保护与修复安徽省重点实验室，合肥 230601)

为探究大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的污染现状及其差异，通过采样、密度提取、显微镜观察和拉曼光谱仪测定等方法，对大房郢水库中微塑料的丰度、类型、大小、颜色和聚合物类型进行鉴定。结果表明：表层水中微塑料的平均丰度为(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉积物中微塑料的平均丰度为(162.00 ± 57.45) n·kg-1；大房郢水库中微塑料类型以纤维、颗粒和微珠为主，沉积物中微珠的占比高于表层水；50 μm～1 mm范围是表层水和沉积物中占比最高的尺寸类型，其在沉积物中(92.62%)的占比要高于表层水中(84.49%)；沉积物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表层水中，沉积物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表层水(36.24%)；微塑料主要聚合物类型为聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)；沉积物中(27.47%)的PS占比高于表层水中(23.73%)，而PE和PP在沉积物中的占比低于表层水中。使用污染负荷指数(PLI)评估大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的生态风险，结果均表明大房郢水库处于Ⅰ级风险等级，表层水中的微塑料PLI值显著高于沉积物。

微塑料；表层水；沉积物；水库；生态风险

目前，水生生态系统中的微塑料污染已经成为一种全球关注的环境问题[1]。微塑料作为一种直径小于5 mm的新型污染物，根据其来源可以分为初级微塑料和次级微塑料[2]。初级微塑料是指在生产过程中按照需求生产的塑料，如个人洗护用品中的塑料微珠[3]。次级微塑料是指由较大的塑料在紫外线、风力和水力等作用下分解而成的微塑料[4]。这些微塑料在地表径流、风力传输和降雨等条件下，最终会进入水环境中，使水环境成为微塑料的汇聚地[5]。

在淡水生态系统中，微塑料污染的调查研究主要集中在河流和湖泊，针对城市水源地的研究较少。城市中心或近郊湖泊水库常常被选作城区居民饮水用水的重要水源地，这些水源地受暴雨以及洪泛的影响，通过地表径流和干湿沉降更容易承纳微塑料的污染[6-8]。同时，有研究在自来水中发现一定量的微塑料(2.4±1.9) n·L-1，使得城市水源地成为微塑料进入人体的潜在途径[9]。微塑料有较大的比表面积和较强的疏水性，是有机污染物、重金属和病原体的富集载体，会对人类健康产生不利影响[10-13]。基于此，对城市水源地表层水和沉积物中的微塑料污染进行全面和系统的调查和评价对水生态健康和用水安全均有重要意义。

大房郢水库位于安徽省合肥市，是合肥市重要的城市水源地之一。水库与四里河相连，坝区在市区西北郊的大房郢附近，东面毗邻合肥发电厂。大房郢水库总库容1.77亿m3，年平均供水量1.17亿m3[14]。本研究的目标如下：(1)分析大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的组成差异。(2)评估大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的生态风险差异。

1 材料与方法

1.1 样点设置和样品采集

本研究于2020年8月在大房郢水库展开调查，研究区域位置和具体样点如图1所示。大房郢水库(31°54¢～31°58¢N; 117°13¢～117°15¢E)是合肥市的城市饮用水源地之一，流域面积为184 km2，属于亚热带季风气候，年平均气温15.7 ℃，年平均降水量为975 mm[15]。本研究在大房郢水库设置了10个采样点(S1-S10)，随机均匀地分布在大房郢水库的不同区域，每个样点均采集表层水和沉积物，所有样品均采集3个平行样。每个样点的表层水样品使用20 L不锈钢桶进行采集(0～30 cm），之后利用50 μm的不锈钢筛网过滤，再使用超纯水将截留在筛网上的物质冲洗至储存样品的玻璃瓶中[16-17]。使用不锈钢的彼得森抓斗采泥器采集沉积物，然后使用不锈钢铲收集0～5 cm的沉积物，每个沉积物样本的质量约为1～2 kg，存放在锡箔袋中密封保存[18]。所有样品在4℃条件下保存并送至实验室进行下一步分析[19]。

图1 大房郢水库采样点分布图

Figure 1 Sampling sites in the Dafangying Reservoir

1.2 样品处理和分析

表层水样品中加入约100 mL的过氧化氢(30%，)，搅拌均匀，在室温下处理12 h以消解有机物，并使用锡箔纸覆盖瓶口以防空气带来的微塑料污染[20]。使用真空泵和0.45 μm的玻璃纤维滤纸进行抽滤，将滤纸放入干燥的培养皿中保存。

沉积物样品在烘箱温度60 ℃条件下烘干至恒重，再使用5 mm不锈钢筛网过滤以去除影响实验的石块等。称取干重100 g的沉积物，加入200 mL的过氧化氢和20 mL的七水硫酸亚铁(0.05 m·L-1)，搅拌均匀，在室温下处理12 h以消解有机物，并使用锡箔纸覆盖瓶口以防空气带来的微塑料污染[21]。使用密度浮选的方法提取微塑料，加入150 mL的饱和氯化钠溶液，搅拌均匀后静置12 h，使用真空泵和0.45 μm的玻璃纤维滤纸(Whatman)进行抽滤，将滤纸放入干燥的培养皿中保存[22-23]。

1.3 质量控制

在采样和实验室处理的过程中，实验人员均穿着棉质实验外套且佩戴手套，所有的实验仪器在超纯水冲洗之后使用，暴露在空气中的样品均使用锡箔纸覆盖。实验设置空白对照组，未发现微塑料。

1.4 微塑料的鉴定分析和数据处理

将抽滤得到的滤纸放置在体式显微镜下观察其类型和颜色并且拍照记录。微塑料类型分为纤维、颗粒、碎片、薄膜和微珠5种；颗粒大小划分3个范围：50 μm～1 mm，1～2 mm，2～5 mm；记录微塑料的所有颜色。使用Image J软件测量照片上的微塑料粒径。微塑料聚合物类型的鉴定使用拉曼光谱仪(Renishaw)，扫描得到的数据使用WiRE 4绘制光谱图。使用ArcGIS 10.5软件绘制大房郢水库研究区域图，使用SPSS 22.0进行相关数据分析，相关图表使用Excel 2016、SigmaPlot 14.0和Origin 2021完成。

1.5 生态风险评价

为了评价大房郢水库的微塑料污染现状，本研究引入Tomlinson等[24]提出的污染负荷指数(PLI)，公式如下：

C是实验测得的微塑料丰度，C是背景微塑料丰度，CF为二者的商。在计算时，表层水中的微塑料背景值C取0.78 n·L-1，沉积物中的微塑料背景值C取219 n·kg-1，这是从Li等[25]对长江中下游18个湖泊的研究中得到的。PLI：＜10，风险等级为Ⅰ级；10～20，风险等级为Ⅱ级；20～30，风险等级为Ⅲ级；＞30，风险等级为Ⅳ级。

2 结果与分析

2.1 大房郢水库微塑料污染分布

大房郢水库所有样点的表层水和沉积物中均检测到了微塑料，其类型、大小和颜色的分布如图2所示。表层水中微塑料的平均丰度为(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉积物中微塑料的平均丰度为(162.00 ± 57.45) n·kg-1。在表层水和沉积物中，纤维均是占比最高的微塑料类型，分别占总数的42.38%和42.85%；微珠在沉积物中(25.61%)的占比要高于表层水中(19.34%)。针对不同的微塑料尺寸，50 μm～1 mm范围是表层水和沉积物中占比最高的尺寸类型，其在沉积物中(92.62%)的占比要高于表层水中(84.49%)。表层水的微塑料以透明、黑色和蓝色为主，而沉积物中的微塑料以透明、黑色和白色为主；其中沉积物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表层水中，沉积物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表层水(36.24%)。

表1 大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的类型、颜色和大小的比例

图2 大房郢水库表层水(A)和沉积物(B)微塑料的类型、尺寸和颜色差异

Figure 2 Differences in type, size and color of MPs in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

图3 大房郢水库表层水(A)和沉积物(B)中微塑料聚合物类型的组成差异

Figure 3 Composition differences of MPs polymer types in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

图4 微塑料的拉曼光谱图

Figure 4 Raman spectra of microplastics

表2 大房郢水库表层水和沉积物中的微塑料生态风险评估差异

图5 大房郢水库表层水和沉积物的PLI值

Figure 5 The PLI value in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir

2.2 微塑料聚合物的类型

大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的聚合物类型及其占比如图3所示。大房郢水库中检测出聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)、聚丙烯(PP)、尼龙(PA)、聚氯乙烯(PVC)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)共6类微塑料以及一些拟合度不高的其他材质。在表层水和沉积物中，以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)这3类材质的微塑料为主，大房郢水库沉积物中(27.47%)的PS占比高于表层水中(23.73%)，而PE和PP在沉积物中(27.12%，25.28%)的占比低于表层水中(32.60%，28.42%)。4种典型微塑料样品的拉曼光图谱如图4所示。

2.3 大房郢水库微塑料生态风险评价

大房郢水库表层水和沉积物中的微塑料生态风险评估PLI值如表2所示。本研究中的微塑料污染背景值以长江中下游18个湖泊为参考，表层水中的微塑料背景值为0.78 n·L-1，沉积物中的微塑料背景值为219 n·kg-1。大房郢水库表层水中微塑料PLI值范围为3.36～6.41，平均值为4.79，评估为Ⅰ级风险等级；沉积物中微塑料PLI值范围为0.64～1.06，平均值为0.85，评估为Ⅰ级风险等级。表层水与沉积物中微塑料的生态风险值存在显著性差异(＜0.01)，表层水的微塑料污染程度显著高于沉积物中(图 5)。

3 讨论与结论

大房郢水库10个采样点的表层水和沉积物中都检测出微塑料，大房郢表层水中微塑料的丰度高于三峡大坝(1.59～12.61) n·L-1 [23]，但低于流经广州城市区域的珠江(19.86 n·L-1)[26]。大房郢沉积物中微塑料的丰度高于三峡大坝(8.2 ± 6) n·kg-1[23]，但低于长江中下游18个湖泊的平均丰度[25]。大量研究表明，城市化水平和人口密度与微塑料的丰度密切相关，塑料制品的广泛使用导致大量的微塑料进入了城市淡水生态系统[27-29]。同样的，周边人为活动产生的微塑料通过地表径流、风力传输和降雨等方式进入了大房郢水库[5]。纤维在表层水和沉积物中均为占比最高的微塑料类型，这与先前的研究结果一致。Su等[19]在研究太湖的微塑料污染时，记录了纤维、颗粒、薄膜和碎片4种类型，纤维占比48%～84%。此外，在大房郢水库中也检测出大量的微珠，这是因为微珠被广泛使用在个人洗护用品中，用来作为去角质的材料，最终会随污水的排放进入水生生态系统中[30]。沉积物中微珠的占比要高于表层水中，具有较大比表面积的微珠可能更易沉降至沉积物中[31]。微塑料的数量一般会随着尺寸的减小呈现出增加的趋势[32-33]。Jiang等[34]对青藏高原的研究发现，超过70%的微塑料＜1 mm。大房郢水库无论是表层水还是沉积物中微塑料尺寸的分布均呈现出类似的规律，其尺寸大小主要分布在50 μm～1 mm范围。对洗涤废水的研究表明96%的微纤维在50～500 μm范围内[35]，同样的，工厂在生产个人洗护用品中的微珠时，其尺寸范围在1～800 μm[36]，这导致了水生生态系统中小粒径微塑料数量的上升。

大房郢水库表层水和沉积物中的微塑料主要以透明、黑色、白色和蓝色为主。先前的研究发现，透明是微塑料最常见的颜色(56%)，其次是黑色(35%)[37]，这与本研究的结果相似。Zhang等[38]在关于湖泊生态系统的综述文章中发现，透明微塑料在中国内陆湖泊中占绝对优势。但大房郢水库沉积物中的透明微塑料的数量高于表层水，这可能是由于微塑料在紫外光的照射下会发生褪色的过程并且沉降；此外一些微塑料在生产过程中被有意的做成了透明或者白色，如洗护用品中的微珠[39]。大房郢水库表层水中蓝色微塑料的数量高于沉积物，且多数蓝色微塑料是纤维状。Abayomi等[40]的研究发现蓝色微塑料在表层水中占比近80%，这主要是由于渔网和钓鱼线的使用导致的。纤维在水环境中难以沉降，可能是大房郢水库表层水中蓝色微塑料的数量高于沉积物的主要原因。

通过对大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的拉曼光谱分析发现，它们微塑料聚合物的化学性质组成及占比相似，均以PS、PE和PP为主。但是，沉积物中的PS占比高于表层水中，而PE和PP在沉积物中的占比低于表层水，这可能与聚合物的密度有关。PS(1.05 g·cm-3)的密度＞1 g·cm-3，导致其更易沉降至沉积物中，而PE和PP二者的密度皆＜1 g·cm-3，更难以沉降而漂浮在表层水中。PE、PP和PS这3种聚合物价格低廉、产量大，在人类的生产生活中被广泛使用[41]。PE常用于制造塑料袋和塑料管，PP主要应用于农业地膜、包装材料和渔具等的制造，PS常用于包装产品和快餐盒等一次性物品，PA由于其具有高耐久和轻质的特性，被广泛用于服装、毛毯和蚊帐等纺织品中[42]。本研究结果与Wang等[43]对玛纳斯河流域的研究一致，PE、PP和PS这3种类型的聚合物数量较多，表明人为活动对大房郢水库造成了一定程度的微塑料污染。

使用PLI指数评价大房郢水库表层水和沉积物中微塑料的污染程度，结果表明表层水和沉积物中的微塑料污染均为Ⅰ级风险等级，但表层水中微塑料的PLI值显著高于沉积物。本研究选择长江中下游18个湖泊表层水(0.78 n·L-1)和沉积物(219 n·kg-1)中的微塑料平均丰度作为背景值。大房郢水库表层水中的微塑料丰度高于背景值，沉积物中的微塑料丰度低于背景值，这导致了表层水中微塑料的PLI值显著高于沉积物。Ranjani等[44]使用PLI指数对印度的15个地区进行生态风险评价时发现，多数地区处于Ⅰ级风险等级，仅有3个地区处于Ⅱ级风险等级，这是因为工业化和长期的渔业活动引起的。利用PLI指数进行水域污染风险评价时，选取合适的微塑料背景值非常重要，目前微塑料污染范围广泛，一些研究在南极也发现了微塑料[45]，这给背景值的合理选取提供了诸多挑战。本研究中的生态风险评价以长江中下游18个湖泊为参考，在地理分布以及水域类型上与大房郢水库均有较好的可比性，评估结果有较好的参考价值。

大房郢水库表层水中微塑料的平均丰度为(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉积物中微塑料的平均丰度为(162.00 ± 57.45) n·kg-1。

大房郢水库沉积物中微珠的数量高于表层水，50 μm～1 mm范围是表层水和沉积物中占比最高的尺寸类型，其在沉积物中(92.62%)的占比要高于表层水中(84.49%)；沉积物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表层水中，沉积物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表层水(36.24%)。

微塑料聚合物类型以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)为主。大房郢水库沉积物中(27.47%)的PS占比高于表层水中(23.73%)，而PE和PP在沉积物中(27.12%，25.28%)的占比低于表层水中(32.60%，28.42%)。

使用污染负荷指数(PLI)评估大房郢水库微塑料的生态风险，结果表明大房郢水库处于Ⅰ级风险等级，表层水中的微塑料PLI值显著高于沉积物。

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Contaminant differences of microplastics in the surface water and sediments of the Dafangying Reservior

LIU Yunzhao, JIANG Zhongguan

(School of Resources and Environmental Engineering, Anhui University, Anhui Province Key Laboratory of Wetland Ecosystem Protection and Restoration, Hefei 230601)

To investigate the current status of microplastics (MPs) contamination in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoirand its differences, the abundance, type, size, color and polymer type of MPs were identified by sampling, density extraction, microscope observation and Raman spectrometer determination. The results showed that the average abundance of MPs in surface water was (18.62 ± 7.12) n·L-1, and in sediment was (162.00 ± 57.45) n·kg-1; the types of microplastics in the Dafangying Reservoir were mainly fibers, particles and microbeads were the main morphological types of MPs in the Dafangying Reservoir, and the percentage of microbeads in sediment was higher than that in surface water. The size of MPs was mostly dropped into the range of 50 μm -1 mm, within which MPs in the sediment was higher than in the surface water, the highest percentage of microplastics was found in the sediment (92.62%) than in surface water (84.49%); the proportion of transparent (49.22%) and white (28.41%) MPs in the sediments was higher than that in the surface water, while the proportion of black (18.66%) microplastics in the sediment was lower than that in the surface water (36.24%). The main polymer types of microplastics were polyethylene (PE), polystyrene (PS) and polypropylene (PP). The proportion of PS in the sediment (27.47%) was higher than that in the surface water (23.73%), while the proportion of PE and PP in the sediment was lower than that in the surface water. Pollution load index (PLI) was used to evaluate the ecological risk of MPs in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir. The results showed that the MPs pollution was in hazard level Ⅰ, with significantly higher PLI value in the surface water than that in the sediment.

microplastics; surface water; sediment; reservoir; ecological risk assessment

X524

A

1672-352X (2022)05-0787-07

10.13610/j.cnki.1672-352x.20221111.006

2022-11-14 10:59:48

[URL] https://kns.cnki.net/kcms/detail/34.1162.S.20221111.1111.012.html

2022-01-11

安徽省高等学校自然科学研究项目重点项目(KJ2020A0045)，安徽省自然科学基金面上项目(2108085MC86)和国家自然科学基金青年项目(31600438)共同资助。

刘运钊，硕士研究生。E-mail：Yzhaoliu96@163.com

蒋忠冠，博士，副教授。E-mail: zhongguan6@163.com