海洋Sr、Nd、Pb同位素组成演化及其示踪研究

曾香兰, 李 杰, 张 晶, 姚会强

海洋Sr、Nd、Pb同位素组成演化及其示踪研究

曾香兰1, 2, 李 杰1*, 张 晶1, 2, 姚会强3, 4

(1. 中国科学院 广州地球化学研究所, 同位素地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640; 2. 中国科学院大学, 北京 100049; 3. 中国地质调查局 广州海洋地质调查局, 广东 广州 510075; 4. 自然资源部 海底矿产资源重点实验室, 广东 广州 510760)

海水中的放射成因同位素被广泛地应用于古海洋环境和古气候的研究。本研究简要综述了100 Ma以来海水中Nd和Pb同位素在海洋循环、物质来源方面的应用和与古气候、古地理之间的关系, 以及Sr同位素对海平面变化和构造变化的指示。研究表明, 海水Nd同位素组成主要受海洋循环以及岛弧风化输入的影响; Pb同位素组成受大陆物质输入的影响; Sr同位素则主要受喜马拉雅–青藏高原隆升的影响。目前, 仍有一些问题需要进一步解决: 一是基于准确的定年方法识别同位素信息; 二是寻找到年代更久远的同位素组成变化信息; 三是探究长时间尺度上同位素组成变化与气候的关系。

Nd同位素; Pb同位素; Sr同位素; 古气候; 古海洋环境

0 引 言

近年来, 海洋研究受到越来越多的关注, 尤其是海洋循环与古气候、古地理变化以及海洋物质来源与大陆气候变化之间的关系。与海洋循环密切相关的δ13C、Cd/Ca和Ba/Ca值等作为海洋研究的示踪剂, 容易受到全球碳库改变、温度效应和生物效应等因素的影响, 导致这些示踪剂不一定能提供与海洋循环相关的直接信息。

然而, 海洋沉积物中获得的放射成因同位素(如Sr、Nd、Pb和 Hf等)因为不受生物分馏作用影响而被广泛应用于古海洋的研究(Abouchami and Goldstein, 1995; Burton et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; van de Flierdt et al., 2004a, 2004b)。海洋自生沉积物(如铁锰结壳)作为放射成因同位素载体之一, 因其在形成过程中吸收了周围海水的微量金属元素, 以含量高、不易受成岩作用影响等优势而被用于很多研究。根据前人的研究, 海洋中的Pb同位素主要受不同大陆风化输入的影响; Nd同位素则是受区域火山岛弧风化输入变化与海道关闭的影响; Sr同位素最被接受的观点是受喜马拉雅–青藏高原隆升的影响。尽管这些研究已经取得了很多重要的成果, 但是仍然有许多需要进一步探索的问题, 本研究将结合前人的研究, 对海水Sr、Nd、Pb同位素组成的演化和它们在海洋中的应用进行综述, 以及对存在的问题提出一些想法。

1 海水Sr、Nd、Pb同位素组成的性质以及示踪原理

1.1 Sr同位素的地球化学性质及示踪原理

Sr为碱土金属元素, 自然界中Sr有4个稳定同位素, 分别为84Sr、86Sr、87Sr和88Sr, 其中87Sr是放射成因同位素, 由87Rb经过β−衰变产生(半衰期为48.8 Ga)(Minami and Suzuki, 2018)。Rb、Sr在地幔熔融过程中均属于不相容元素(不相容性Rb>Sr), Rb在陆壳中的富集程度大于Sr, 因此陆壳是放射性87Sr的端元, 而亏损地幔具有低放射成因的87Sr(Peucker-Ehrenbrink and Fiske, 2019)。

海洋中的Sr主要来自放射性大陆输入, 少部分来自非放射性地幔输入(图1)(Peucker-Ehrenbrink and Fiske, 2019)。Sr在海洋中的滞留时间大于1 Ma (Kani et al., 2018), 远大于全球海洋平均混合时间(1500 a), 所以在全球范围内其同位素组成是均一的(Frank, 2002)。海洋中的Sr同位素组成主要受全球地质事件的影响, 如造山运动(Richter et al., 1992)、冰川活动(Vance et al., 2009)、海底扩张速率和气候(Schildgen et al., 2014)等, 这些事件直接或间接影响着全球海平面的变化。当海平面上升, 海水的87Sr/86Sr值降低, 反之则升高(谢渊等, 2000; 汪凯明和罗顺社, 2009)。因此, 海水Sr同位素组成的变化能够用来示踪全球海平面升降、山脉隆升和海底扩张等地质活动。

1.2 Nd同位素的地球化学性质及示踪原理

Nd是稀土元素之一, 自然界中Nd有7个天然存在的同位素, 分别为142Nd、143Nd、144Nd、145Nd、146Nd、148Nd和150Nd。其中,143Nd是稀土元素147Sm通过α−衰变(半衰期为106 Ga)(Frank, 2002)形成的产物。

海水中的Nd主要受大陆输入(包括岛弧风化)控制。陆源物质被河流或者尘埃搬运输入到海洋表面后部分溶解(图1), 使海水获得了陆源物质的Nd同位素。因为稀土元素(REE)随着热液颗粒沉淀在热液喷口附近, 因此, 赵葵东等(2009)认为热液输入对海水Nd同位素组成的影响可忽略。另外, Nd在海洋中的滞留时间(约300～600 a)(Hu et al., 2012)短于全球海水平均混合时间, 导致海水中的Nd同位素组成在全球范围内并不均一。如今普遍认为海水中Nd同位素组成受区域输入与海洋循环的共同影响(Ling et al., 1997; Meynadier et al., 2008; Hu et al., 2012)。不同洋盆周边岛弧的分布导致Nd同位素组成存在差异(Allègre et al., 2010)。比如北大西洋的Nd值为−13 ～ −10 (Burton et al., 1999), 太平洋的Nd值为−4 ～ −2(Ling et al., 1997, 2005), 南大洋和印度洋的Nd值介于大西洋和太平洋之间(O’Nions et al., 1998; Rutberg et al., 2000), 这些具有不同同位素组成特征的水团再随着海洋循环与其他水团混合, 在大陆输入稳定的情况下, 就能用Nd同位素组成的变化有效地重建海洋循环的变化情况, 或者在不受海洋循环的影响时示踪大陆输入来源的变化。

1.3 Pb同位素的地球化学性质及示踪原理

Pb常见的稳定同位素有204Pb、206Pb、207Pb和208Pb。其中204Pb是非放射成因同位素,206Pb、207Pb和208Pb分别是放射性母体238U、235U和232Th经一系列衰变后的最终产物(半衰期分别为4.47、0.704和1.4 Ga)(Frank et al., 2002)。Pb在地幔熔融过程中属于不相容元素(大离子亲石元素), 因此陆壳富集Pb元素。

海洋中的Pb主要来源于陆源物质输入。陆源物质通过风、河流等方式被搬运到海洋之后, 溶解物质携带的Pb随之进入海水, 使海水获得了溶解物质的Pb同位素(图1)。早期的研究中, 认为陆源物质主要通过河流输入进入海洋, 风尘输入只占10%～12% (Chow and Patterson, 1962), 随后的研究发现河流携带的Pb会在河口被清除(Nozaki et al., 1976)。Jones et al. (2000)研究表明陆源物质主要通过风尘输入进入海洋, 热液输入对海水Pb同位素组成的影响很小。Pb在海洋中的滞留时间约为100 a(Henderson and Maier-Reimer, 2002), 远小于全球海水平均混合时间, 使其同位素组成在全球范围内不均一, 理论上可能会受海洋循环的影响。但最近对铁锰结壳的研究表明, Pb的滞留时间太短而无法随洋流运输到其他海洋盆地(Chen et al., 2013), 所以海水Pb同位素组成只受区域输入来源的影响。

2 海洋中Sr同位素的演化及应用

海洋Sr同位素组成信息能够从自生沉积物中获得。这些沉积物, 如生物碳酸盐外壳(Veizer et al., 1999; Frank, 2002; Wierzbowski et al., 2012; Dudás et al., 2017)、海洋生物重晶石(Mearon et al, 2003)和碳酸盐岩(汪凯明和罗顺社, 2009), 因为Sr含量高而被用于全球海洋的Sr同位素组成研究。

海水Sr同位素演化曲线就是利用海相碳酸盐岩数据建立的。Sr同位素比值在过去100 Ma来的演化呈现出逐渐上升的趋势(图2), 在约88.7 Ma时出现低谷, 从大约40 Ma时上升的速率增大。有学者提出, 海底高速扩张时期, 同时也是洋中脊火山活动较强时期, 会伴随海平面上升, 导致大量幔源Sr进入海水, 引起海水的87Sr/86Sr值降低(Pitman, 1978), 且88.7 Ma时(海侵期)出现的低谷验证了海平面上升与海水Sr同位素组成的密切关系(赵文金和万晓樵, 2002)。自40 Ma开始,87Sr/86Sr值则与构造密切相关(黄成刚等, 2006)。因为自40 Ma开始, 海水87Sr/86Sr值呈现逐渐上升趋势, 这与青藏高原的第一期隆升时间相吻合(施雅风等, 1998), 并且与喜马拉雅抬升及其引起的风化机制的改变和侵蚀输入增加有关(Richter et al., 1992), 这些都证明了喜马拉雅–青藏高原隆升对过去40 Ma间海水87Sr/86Sr值的变化产生了重要影响。此外Schildgen et al. (2014)对地中海海盆的研究也发现, Sr同位素组成的变化除了与海平面有关之外, 还显示了与气候的相关性; 张之远等(2002)在对太平洋结壳的研究中也显示了海水Sr同位素组成变化与气候相关。

图2 100 Ma来海水Sr同位素演化曲线(据McArthur et al., 2012)

Sr同位素在海洋研究中除了用于示踪, 在定年研究中也具有一定的意义。因为海洋沉积物中87Rb/86Sr比值极低(<0.0012), 所以沉积物中的Sr同位素组成几乎不受衰变影响, 这使得Sr同位素地层学方法曾被用于定年(DePaolo and Ingram, 1985)。因为Sr具有全球海洋均一性的特征, 使得沉积物中的Sr具有全球对比意义。将沉积物中的Sr同位素组成变化曲线与海水的 Sr 同位素演化标准曲线进行匹配, 即可得到样品的年龄(Jones and Jenkyns, 2001)。但是Sr的扩散率(约为2×10−5cm2/a)较高(Henderson and Burton, 1999), 可能会与周围海水发生同位素交换, 因而该方法获得的样品年龄具有一定的不准确性。

3 海洋中Nd和Pb同位素的演化及应用

海水的Nd和Pb含量都极低, 只有几ng/kg, 直接测量海水的Nd、Pb同位素组成存在困难, 经过研究者们探索发现, 海洋中的自生沉积物能够记录并保存海水的Nd、Pb同位素组成变化。

有研究尝试从钙质有孔虫中提取Nd同位素组成(Palmer and Elderfield, 1985), 由于无法与铁锰氧化物包层分离, 这些测量的有效性一直存在争议。随着更加可靠的分离技术的发展, Vance and Burton (1999)首次采用一系列氧化–还原溶液清洗浮游有孔虫获得了可靠的Nd同位素组成, 并认为这些数据可以代表表层海水的Nd同位素组成。该方法也被成功应用于之后的一些研究中(Burton and Vance, 2000; Klevenz et al., 2008)。但利用有孔虫来恢复海水Nd同位素的最大缺点是, 有孔虫中的Nd含量很低(<1 mg/kg), 要挑选出足够量的有孔虫耗时耗力。

另一种受关注的海水Nd同位素载体是有孔虫表层的铁锰氧化物包层。这种包层获得Nd的途径还不是很清楚, 但可以确定的是包层中的Nd来源于海水, 所以铁锰氧化物仍然被应用于海水Nd同位素组成的研究。该方法已被成功用于大西洋与北冰洋等多个海域的海水Nd同位素演化和相关的洋流及环境变化研究中(Rutberg et al., 2000; Godfrey, 2002; Piotrowski et al., 2004, 2008; Gutjahr et al., 2008; Haley et al., 2008; Pahnke et al., 2008)。

海洋中的水成铁锰结壳也是海水Nd同位素的载体之一。其中Nd含量通常为10～100 mg/kg, 远高于海水Nd元素含量, 因此便于进行同位素分析。过去对全球主要大洋铁锰结壳Nd同位素的研究揭示, 最早约80 Ma以来海水Nd同位素的演化趋势, 很好地限定了全球主要洋流的Nd同位素组成。过去由于缺乏精准的定年方法, 无法识别生长间断, 限制了这种载体的应用, 但之后Klemm et al. (2005)采用Os同位素地层学方法准确地识别了生长间断, 为结壳提供了定年基础, 并应用于太平洋结壳的分析, 这种方法显示出其具有巨大的应用前景(姚会强等, 2018)。

海洋磷酸盐、碳酸盐、鱼齿类(Vennemann and Hegner, 1998; Martin and Haley, 2000)和鱼残(Stille et al., 1996)等其他被用于重建海水Nd同位素组成的自生沉积物, 多数难以保存连续的记录。下面, 将主要评述铁锰结壳的Nd和Pb同位素的演化历史, Sr同位素因在结壳中的相关研究很少, 故而接下来将不讨论Sr同位素。结壳的采样点及位置信息详见表1。

表1 结壳的采样点分布位置信息

续表1:

3.1 海洋的Nd-Pb同位素演化

3.1.1 北大西洋的Nd-Pb同位素演化

北大西洋深层水(north atlantic deep water, NADW)是控制全球温盐环流系统和全球气候的关键因素之一。北大西洋西部的2个结壳(BM1969.05和ALV539)记录了过去40 Ma间NADW的放射成因同位素的演化(图3、4), 它们的Nd和Pb同位素组成的显著特征是, Nd和Pb同位素组成在3 Ma之前不变, 之后Nd同位素组成、207Pb/206Pb值和208Pb/206Pb值降低,206Pb/204Pb值上升(Burton et al., 1997, 1999; Reynolds et al., 1999)。

NADW在过去3 Ma间的变化被解释为拉布拉多海水(Labrador Seawater)的深水贡献增加所致(Burton et al., 1997), 拉布拉多海水的Nd值为−13.9±0.4 (Lacan and Jeandel, 2005), 是由巴芬湾地区的古老太古代陆壳风化输入导致, 该陆壳的Nd值低至−40(Hemming et al., 1998)。此外, 海道关闭也有可能会引起这种变化, 比如大约3.5 Ma, 巴拿马河道关闭使得太平洋水体进入大西洋的通量减小, 同时北大西洋深层水流加强抑制了大西洋南部水体进入北大西洋(Burton et al., 1997)。但是, 大西洋与太平洋通过巴拿马河道进行的深层水交换在3.5 Ma之前已经终止(Haug and Tiedemann, 1998; Reynolds et al., 1999)。因此, 海道的关闭可能不是引起NADW的Nd同位素变化的主要原因。巴拿马高纬度地区风化机制的变化也被认为是原因之一。北半球冰期(约2.7 Ma)增加的碎屑输入, 有可能会导致Nd同位素组成的下降。与此同时, 北半球冰期强烈的物理侵蚀有利于放射成因的Pb的释放, 因为不断有新的岩石表面暴露。这些过程还导致了Nd值和206Pb/204Pb值之间呈负相关关系, εNd值和207Pb/206Pb、208Pb/206Pb值之间呈正相关关系(Frank and O’Nions., 1998; Frank et al., 1999a)。北冰洋沉积岩心的锰微结核的Nd和Pb同位素组成发生变化(Winter et al., 1997), NADW的Hf同位素组成同时下降, 也证实了北大西洋风化机制变化的重要性(Frank, 2002)。

北大西洋东部的结壳121DK与西部结壳具有相似的同位素组成变化趋势, 而65GTV则有着不同的演化趋势(Abouchami et al., 1999)。在过去的3 Ma间, 结壳121DK的Pb和Nd同位素组成的变化反映了NADW从西部平流至东部(Abouchami et al., 1999),但是Frank (2003)认为大西洋东部和西部的Nd、Pb同位素组成的相似性更可能是由拉布拉多海水流经大西洋东部导致的。而65GTV的Pb和Nd同位素组成更多地反映了地中海流水(mediterranean outflow water, MOW)的演化, 以及可能受撒哈拉尘埃的影响(Abouchami et al., 1999)。

因此, 北大西洋西部深层水的Nd和Pb同位素组成的变化可能是由于加拿大和格陵兰的古老克拉通地区的风化输入增强或者拉布拉多海水的输入量增加引起, 北大西洋东部的Nd和Pb同位素组成变化则因为拉布拉多海水流经大西洋东部(Frank et al., 2003)引起, 此外, MOW的贡献(Nd=−9.4±0.3)可能也是重要的影响之一(Tachikawa et al., 2004)。

太平洋数据据Abouchami et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; Frank et al., 1999b; Chen et al., 2013。印度洋数据据Frank and O’Nions, 1998; O’Nions et al., 1998。大西洋数据据Burton et al., 1997; Abouchami et al., 1999。

3.1.2 南大洋的Nd-Pb同位素演化

因为南极环流(antartic circumpolar current, ACC)水体50%来自NADW, 所以, 南大洋是研究NADW强度的最合适的地点, 南大洋深水Nd同位素组成的变化能够反映NADW混入南大洋的强度(Frank, 2002)。

南大洋结壳的Nd同位素组成在过去14 Ma间没有明显变化, 过去3 Ma间也几乎没有变化。对于该现象最合理的解释是, 从北半球冰期(约3 Ma)开始, NADW输入到南大洋的量减少了约14%～37% (Frank, 2002)。因为北半球冰期引起的风化作用使得NADW的Nd同位素比值降低, 这样只有在NADW的输入量减少的情况下, 才能使南大洋的Nd同位素组成相对不变。Pb同位素数据的特征同样表明, 在过去的3 Ma间, 南大洋的Pb同位素组成趋向南大洋的现代值。但是因为Pb还受区域来源输入的影响, 所以无法利用Pb同位素组成的变化对NADW的输入量进行定量分析。

3.1.3 太平洋的Nd-Pb同位素演化

太平洋铁锰结壳的Nd、Pb同位素在过去的50～60 Ma间显示了良好的可比性。结壳CD29-2和D11-1的Nd值分别从−5.8和−5平稳上升, 大约在3～5 Ma时, 均达到最大值, 约为−2.8; 3～5 Ma之后,Nd值开始减少(图4)。结壳VA13-2在过去26 Ma显示了相似的同位素变化模式, 但是比其他的太平洋中部结壳的Nd值低(Ling et al., 1997), 这可能与长期存在的低Nd值的南极底层水(antarctic bottom water, AABW)平流进入太平洋深水有关(Ling et al., 1997)。Abouchami et al. (1997)对深水结壳VA13-2在过去10 Ma的研究中也显示了南部成分水(southern component water, SCW)对它的影响。巴拿马海道附近的结壳GMAT 14D的Nd值在过去7 Ma间也具有相似的趋势, 但是比结壳CD29-2和D11-1的Nd值高, 可能是中美洲岛弧风化的尘埃物质增加导致(Frank et al., 1999b)。结壳CJ01、CB12和CLD01的Nd同位素组成变化趋势相似, 但不同的是, 它们的Nd值在3～5 Ma没有明显的峰值, 从−4.5逐渐增长到−3.8, 推测有可能受太平洋周围火山弧风化以及火山活动增加的影响(Ling et al., 2005)。北太平洋西部深水结壳MDD53和浅水结壳MKD13的Nd同位素变化趋势完全不同。MKD13在中新世从−4.5逐渐增加到−3.2, 之后几乎不变; 与之相反, MDD53在同时期趋于稳定(−4.1 ～ −4.8), 之后从−4.6增加到−3.2, 推测与SCW有关(Hu et al., 2012)。

北太平洋中部结壳的Nd同位素组成在3～5 Ma之前呈现持续增加的趋势, 有可能是太平洋周围的岛弧物质增加所致(Frank, 2002; Ling et al., 2005)。但是Pb同位素组成的变化表示太平洋岛弧的风化加强发生在过去10 Ma间(van de Flierdt et al., 2004a), 新生代太平洋岛弧的急剧形成发生在晚新世和第四纪, 因此, 仅岛弧的增加无法解释西部结壳从中新世开始的同位素组成变化(Hu et al., 2012)。所以可能还受到海洋循环的影响, 比如SCW通过北太平洋西部边界流入太平洋, 但是SCW流经途中的结壳Tasman的Nd同位素组成没有发生相应的变化。结合印尼海道开始关闭的时间以及太平洋和印度洋只能通过印尼海道进行较浅层水(<2000 m)的交换, 上述现象很可能是SCW由印尼海道进入太平洋引起的(Hu et al., 2012)。较深层的结壳可能与经北太平洋西部边界进入的SCW加强有关。

太平洋数据来自Abouchami et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; Frank et al., 1999b; Hu et al., 2012; Chen et al., 2013。印度洋数据来自Frank and O’Nions., 1998; O’Nions. et al., 1998。大西洋数据来自Abouchami et al., 1999; Burton et al., 1997。

3～5 Ma之后, 北太平洋中部结壳的Nd同位素组成降低, 有人归因于NADW通过环极洋流进入太平洋。根据南大洋的印度洋部分的同位素变化(O’Nions et al., 1998), NADW在3 Ma后输入南大洋的通量减少, 与观察到的结壳Nd同位素组成变化不符, 因此首先排除NADW的影响。风尘输入被认为是Nd同位素变化的重要控制因素。因为亚洲风尘输入太平洋的通量在3 Ma左右增加了1个数量级(Rea, 1994), 与Nd同位素组成变化的时间一致, 推测亚洲风尘通量变化造成了Nd同位素组成的变化。然而Nd同位素没有对风尘输入的增加做出对应的变化, 从而认为环太平洋的火山岛弧风化是Nd同位素组成变化的原因(Ling et al., 2005)。

总之, 风尘输入变化对Nd同位素组成的变化影响很小甚至可以不考虑。太平洋结壳的Nd同位素组成从中新世到上新世的变化主要受控于印尼海道关闭所引起的海洋循环的变化。而从上新世开始, 除了岛弧风化输入的影响, 印尼海道关闭造成的影响也因为其完全关闭时间的不确定性备受争议(Srinivasan and Sinha, 1998; Cane and Molnar, 2001; Gourlan et al., 2008)。尽管北太平洋西部结壳的Nd同位素组成变化验证了印尼海道关闭的重要性, 但是对太平洋其他地区的结壳的影响仍需考证。

来自北太平洋的结壳显示了相似的Pb同位素(206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb)组成演化趋势(Abouchami et al., 1997; Christensen et al., 1997; Ling et al., 1997; Frank et al., 1999b): 从白垩纪晚期到45 Ma间下降, 之后上升,第四纪又下降。北太平洋Pb同位素的来源以及输入海洋的途径, 有很多的争议。太平洋海水Pb同位素比值(von Blanckenburg et al., 1996)低于大西洋海水Pb同位素比值, 说明了太平洋海水的Pb可能有更年轻的来源, 例如环太平洋分布着的较为年轻的岛弧。因此推测岛弧很可能是北太平洋的Pb来源(Ling et al., 1997)。不同的是, Christensen et al. (1997)认为大陆风化与海洋循环共同控制太平洋Pb同位素的演化, 这与对结壳VA13-2的研究(Abouchami et al., 1997)中发现绕极环流对太平洋海水Pb的贡献相一致。

风尘输入被认为是太平洋Pb的重要来源(Jones et al., 2000; Godfrey, 2002; Ling et al., 2005)。因为中国黄土的滤取部分与北太平洋中部结壳第四纪的Pb同位素组成相似, Jones et al. (2000)认为亚洲黄土的风尘输入有可能是中北太平洋Pb的主要来源。另外中北太平洋结壳的Pb同位素组成变化趋势与北太平洋沉积核心GPC3相似(Godfrey, 2002; Ling et al., 2005), 因此认为风尘输入可能是整个新生代中北太平洋深海Pb的主要来源。然而, 在过去3 Ma间, 亚洲风尘通量增加, 中太平洋海水的Pb同位素组成并没有发生变化, 从而认为火山喷发形成的大气气溶胶是北太平洋Pb的主要来源(Pettke et al., 2002)。随后, Klemm et al. (2007)认为火山气溶胶在大气中会有效混合, 因此能够控制中北太平洋深水Pb同位素组成, 而中国黄土滤取部分与结壳Pb同位素组成的相似有可能因为两者都受火山气溶胶沉积控制。同时, 赤道附近水体的有效混合可能会加强Pb同位素均一化特征, 导致无法区分大气传输与水体传输(Meynadier et al., 2008)。新生代早期, 推测206Pb/204Pb值降低是因为结壳远离火山活动(输入放射性Pb同位素), 之后又受到了高度均一化的“赤道带”的影响(Meynadier et al., 2008)。但是, 晚第四纪的Pb同位素分布特征没有显示与火山活动相关的区域性(Klemm et al., 2007)。最近的研究表明, 新生代早期(45 Ma前)的火山活动贡献作用不大, 美洲大陆输入是主要来源; 新生代晚期(45 Ma后)西太平洋弧来源影响变大, 其中在45～20Ma间, 北太平洋东部有热液输入, 20 Ma后有亚洲风尘的输入, 而大气气溶胶对同位素组成变化没有影响(Chen et al., 2013)。总之, 北太平洋 Pb同位素组成主要受大陆风化输入影响, 而不受海洋循环的影响。

3.2 海洋Nd-Pb同位素演化对全球构造活动的记录和响应

3.2.1 巴拿马海道对海洋Nd-Pb同位素组成的影响

古地理的变化促进或限制具有不同同位素特征的海洋和盆地进行水体交换, 表现为相关海盆的同位素组成发生变化。其中引起最多关注的是巴拿马海道的关闭, 该海道的关闭以南美和北美间出现陆桥为标志(约为3.5 Ma)(Keigwin, 1992), 但是海道的关闭时间及其对海洋循环以及全球气候的影响一直存在争议。太平洋和加勒比海深海微生物比较表明, 约从4.7 Ma开始, 加勒比海与太平洋中有孔虫O同位素组成差别变大, 表明了太平洋与加勒比海交流减少(郑新源和凌洪飞, 2008), 而加勒比海和赤道东太平洋浮游有孔虫中的O同位素证实了上述结论(Pettke et al., 2002), 这与加勒比海沉积物结果相一致(Meynadier et al., 2008)。关于海道关闭的影响有很多的说法。首先, 巴拿马海道的关闭使得北半球冰期推后了几百年(Stanley, 1995), 由沉积物得到的结果证明NADW生成速率在海道关闭的时增加(4.6 Ma), 这与太平洋和大西洋深水得到有孔虫的C同位素比较结果一致(Ravelo and Andreasen, 2000)。

利用铁锰结壳的放射成因同位素记录研究巴拿马海道关闭对海洋循环的影响取得了一定的进展(Frank et al., 1999b; Reynolds et al., 1999)。巴拿马海道太平洋一侧的结壳(GMAT 14D)记录着过去7 Ma间巴拿马附近的Nd、 Pb同位素组成, 发现Nd同位素组成只显示了微小的变化, 而Pb几乎没有变化(Frank et al., 1999b)。由此推测如果Nd同位素组成的变化是由于巴拿马海道的关闭引起, 那么由质量守恒定律推测, 在巴拿马海道完全关闭前(3～4 Ma), 大西洋对太平洋深水的贡献低于5%。而在巴拿马海道大西洋一侧, 位于墨西哥湾中Blake海台的结壳BM1963.897记录着巴拿马海道关闭引起的海洋循环的变化。当巴拿马海道关闭, 太平洋水体会停止流入大西洋。而在巴拿马海道关闭前, 南大西洋浅层水体向北偏移流向太平洋也会导致Blake海台水体的Nd和Pb的同位素组成发生变化(Reynolds et al., 1999)。

大约2～3 Ma, 结壳BM1963.897的Nd和Pb同位素组成与北大西洋西部更深水层的结壳发生了相似的变化(Reynolds et al., 1999)。这很可能是海盆内NADW混合的结果。在3 Ma之前, Blake海台水体显示了与其他远离巴拿马海道的北大西洋结壳不同的同位素组成, 而在8～5 Ma间, Nd同位素组成下降,206Pb/204Pb值在6.5 Ma前增加, 这些变化被解释为太平洋海水平流进入大西洋的量逐渐减少。上述数据表明, 巴拿马海道从大约5 Ma开始关闭, 与通过沉积物测试(Haug and Tiedemann, 1998)获得的结果一致。巴拿马海道的关闭时间进一步确定, 推进了巴拿马海道与气候变化关系的研究进展。有研究推测巴拿马海道在大约4.6 Ma关闭, 不可能是北半球冰期开始(大约2.7 Ma)的直接原因(Reynolds et al., 1999), 也有研究认为巴拿马海道关闭直接导致了上新世早期气候变暖, 而不是降温(Frank, 2002)。

3.2.2 印度洋的放射成因同位素演化与喜马拉雅隆起

过去30 Ma, 印度洋一直是喜马拉雅隆起侵蚀产物的汇聚地, 孟加拉国和印度河扇的沉积物证明了这一点(Burton and Vance, 2000)。因此推测, 在这段时间内, 印度洋溶解的微量金属同位素组成也受到喜马拉雅侵蚀产物的影响, 海水的Sr同位素组成变化表明了喜马拉雅的侵蚀信号。

图3、4分别记录了印度洋中部结壳SS-663的Nd同位素组成演化和206Pb/204Pb值演化结果。结壳所在位置的沉降和板块构造漂移都可能引起周围海水的同位素组成变化。结壳SS-663所处的位置从始新世的碳酸盐补给层(carbonate compensation depth, CCD)到现在的CCD以下, 下降了2 km。该结壳从26 Ma开始生长, 被认为是CCD的古深度与结壳最初形成的深度重合所致(Banakar and Hein, 2000)。此外, 在过去的53 Ma, 结壳从它最初的位置向EN移动了2200 km。这些垂直和水平的移动表现为结壳的碎屑颗粒提供量和生长结构的改变, 以及主要的地球化学元素组成的变化, 但是结壳的放射成因同位素记录没有明显的信号。

结壳SS-663的Nd同位素组成相对Pb同位素组成变化比较稳定(图3、4),Nd值在现今印度洋深水Nd值(−7.4 ～ −8)范围内(Albarède et al., 1997),喜马拉雅风化物质(Nd=−16±2)的大量输入(Derry and France-lanord,1996)没有明显改变印度洋深水的Nd同位素储库。相比之下,206Pb/204Pb值从18.6增加到如今18.9, 变化最显著的是在20～8 Ma之间(图3), 归因于喜马拉雅的侵蚀输入(Frank and O’Nions, 1998)主要来自片麻岩和淡色花岗岩。因为在Pb-Pb同位素图中, 结壳的Pb同位素组成与这些岩石的Pb同位素组成相似。

3.3 气候对海洋Nd、Pb同位素组成的影响

气候与海洋循环之间的密切关系是很多研究的热点。海水Nd同位素组成演化与气候变化的指标结合研究可以很好地论证气候与洋流之间的关系。

南大西洋两个钻孔沉积物的Fe-Mn氧化物的Nd同位素变化与底栖有孔虫的C同位素变化具有很好的相关性, 表明冰期时流入南大西洋的北大西洋深水减弱甚至关闭(Rutberg et al., 2000)。之后更高精度的Nd同位素变化研究表明(Piotrowski et al., 2005), 冰期开始时, 底栖有孔虫的O同位素先增加, 意味着冰盖增多, 底层水变冷; 随后C同位素组成正漂, 2 ka之后Nd同位素组成下降。北太平洋的2个铁锰结壳的Pb同位素(207Pb/206Pb和208Pb/206Pb)组成与底栖有孔虫的O同位素组成在始新世–渐新世变化的一致性(Christensen et al., 1997)也表明Pb同位素组成的变化可能与气候变化有关。

4 结论和展望

放射成因同位素为古海洋环境的重建提供了重要信息, 主要是古气候或古地理变化引起的古环流模式, 由风化机制、风化强度或构造隆升变化引起的输入变化, 以及海底扩张或缩小引起的海平面变化。这些信息是理解海洋环境与大陆之间关系的重要纽带。目前, 海洋的放射成因同位素研究已经取得了一定的成果, 并具有很好的发展前景。以下是对本综述的一些总结以及延伸:

(1) 海洋Nd、Pb同位素作为强有力的地球化学手段在示踪海水Nd和Pb物质来源、海洋循环、构造演化以及古海洋环境变化方面具有广泛而重要的应用前景。

(2) 太平洋海水Pb同位素组成的变化被认为可能与全球气候有关, 但是相关研究很少, 仍然需要更多的研究数据证明与完善两者间的具体联系。

(3) 目前能获得的Nd、Pb同位素信息只能追溯到晚白垩纪, 研究时代更久远的古海水Nd、Pb同位素信息将对重建更早的古海水放射成因同位素具有重大意义。

致谢:感谢青岛海洋地质研究所的孙治雷研究员和自然资源部第二海洋研究所的董彦辉副研究员对本文提出的宝贵意见。

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Study on the evolution and tracing of marine Sr, Nd, and Pb isotopic composition

ZENG Xianglan1, 2, LI Jie1*, ZHANG Jing1, 2, YAO Huiqiang3, 4

(1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Guangzhou Marine Geological Survey, China Geological Survey, Guangzhou 510075, Guangdong, China; 4. MLR Key Laboratory of Marine Mineral Resource, Ministry of Natural Resources, Guangzhou 510760, Guangdong, China)

Radiogenic isotopes in seawater have great potential for tracing the paleoceanic environment and paleoclimate. This article briefly reviews the applications of Nd and Pb isotopes in the ocean circulation and material sources of three major oceans and their relationship with paleoclimate and paleogeography, as well as the indications of Sr isotopes on sea level changes in the past 100 Ma. Studies have shown that the Nd isotope composition of seawater is mainly affected by the ocean circulation and island arc weathering input, that of Pb is affected by the continental material input, and that of Sr is mainly affected by the Himalayan-Tibetan uplift. Current challenges include accurately identifying isotopic information based on an accurate dating method, determining the isotopic composition changes with longer ages, and exploring the relationship between long-term isotopic composition changes and the climate.

Nd isotope; Pb isotope; Sr isotope; paleoclimate; paleoceanic environment

P597.1

A

0379-1726(2022)05-0598-13

10.19700/j.0379-1726.2022.05.008

2020-10-26;

2020-12-15

国家自然科学基金(41673008)资助。

曾香兰(1996–), 女, 博士研究生, 地球化学专业。E-mail: zengxianglan@gig.ac.cn

李杰(1977–), 男, 研究员, 主要从事元素与同位素分析技术及其应用研究工作。E-mail: jieli@gig.ac.cn