铌酸锂量子器件研究进展

成 然，黄 帅，徐 强，张 伟，邓光伟，周 强，王 浟,，宋海智,*

(1.西南技术物理研究所，成都 610041；2.电子科技大学 基础与前沿研究院，成都 610054 )

引 言

量子科技是对传统技术体系产生冲击、进行重构的重大颠覆性技术创新，近年来发展迅猛，显示了量子通讯、量子计算、量子精密测量等新兴技术的良好应用前景。同时可以看到，量子科技的进步，在很大程度上依赖于很多经典技术和传统材料的成熟与发展。其中铌酸锂(lithium niobate，LN)是一种应用广泛的传统光学材料，在集成光子学、量子光学领域发挥了很大的支撑作用。主要原因是：与硅、磷化铟、氮化硅等传统材料平台相比，铌酸锂材料有着更加优异的光电特性[1]；铌酸锂晶体属于非中心对称晶体，具有较大的2阶非线性系数，利用铌酸锂晶体中的和频过程(sum frequency generation,SFG)、差频过程(difference frequency generation,DFG)以及自发参量下转换过程(spontaneous parameter down conversion,SPDC)等2阶非线性过程可以高效实现量子光信号的产生以及单光子频率转换等应用[2]。随着探索的深入，TANZILLI[3]和SOHLER[4]等人使用铌酸锂波导结构束缚并引导光子，克服了光束发散、不易光学对接等困难。同时，随着周期极化铌酸锂(periodically polarized lithium niobate,PPLN)波导的产生，通过设计合理的波导结构以及极化周期，人们发展并完善了准相位匹配技术，进而有效提高了非线性转换过程中的效率[5]，为铌酸锂的量子应用夯实了基础。

随着器件小型化、集成化技术的需求增长，新型铌酸锂材料得到了大力开发，并在集成光学、量子信息领域开始发挥作用。2005年，美国南加州大学的科研人员利用离子注入等技术首次研制出了厚度小于1μm的绝缘体上铌酸锂(lithium niobate on insulator,LNOI)薄膜材料[6]，这是铌酸锂材料技术的一项重大突破。随后，国内山东大学的研究团队通过对制备工艺的改良和创新[7]，开创了具有国际影响力的铌酸锂薄膜材料品牌，实现了LNOI晶圆的商业化。更进一步，纳米精密刻蚀等工艺的发展使得在LNOI薄膜上制备出低损耗、高折射率且具有较小弯曲半径的铌酸锂波导成为了可能。2017年，在LNOI平台上，哈佛大学的MARKO团队结合微纳刻蚀工艺，研发出了传输损耗仅为0.027dB/cm的高光学限制的铌酸锂波导[8]。华东师范大学的CHENG团队研发出了可制备具有超低传输损耗(0.03dB/cm)的铌酸锂波导的方法[9]。通过各种精密工艺技术的融合，可以研制出纳米级、低损耗、性能优良的铌酸锂波导元器件；将各类铌酸锂元器件集成在同一个芯片上，可形成铌酸锂集成量子器件；铌酸锂量子集成器件可以简化复杂光路，为量子信息处理开创一条全新、便捷、有潜力的技术途径。

在以上发展成果的支撑和推动下，近年来各国研究人员对各类铌酸锂量子器件在新材料开发、工艺制备与改良、新型结构研发等方面进行了深入的研究，以铌酸锂为基础材料研制了性能优异的量子光源、量子中继器件和量子探测器件，以此来更好地满足量子信息领域中不同应用的实际需求。本文中将综述铌酸锂量子器件研究开发方面的一系列最新的重要成果，为未来量子器件技术的发展方向提供参考。

1 铌酸锂量子光源

量子光源一般包含单光子源和纠缠光源，是实现量子信息领域中的各种应用的核心工具[10]。产生量子光源的方法有利用铌酸锂晶体、β-硼酸钡晶体、磷酸二氢钾晶体的SPDC过程或者利用石英光纤或纳米硅波导中的自发四波混频效应等。其中，利用铌酸锂材料中的SPDC过程是产生量子光源的极有优势的方法。目前，利用铌酸锂材料产生量子光源的研究越来越多，并在光源结构设计、制备工艺、光子产率、纠缠度等方面取得了一系列重要进展[11-15]。

国内学者们较早对铌酸锂量子光源器件做了深入的研究，其中南京大学ZHU院士团队已获得多项高质量成果。2014年，该团队实现了基于质子交换的铌酸锂光子芯片中1560nm路径纠缠双光子的产生和操纵[16]，如图1所示，其纠缠光子产额为1.4×107Hz/(nm·mW)、光谱带宽为82nm(图中,L0为输入波导)。2018年，该团队采用钛扩散铌酸锂波导，通过室温极化技术和多重准相位匹配原理在实验上实现了两种Ⅱ型自发参量下转换的同时匹配，得到了光纤通信带中的非简并偏振纠缠光子对[17]。该项研究生成的纠缠光子对的干涉可见度超过90%；与之前的研究相比，其制备方法极大地提升了所生成纠缠光子对的稳定性、集成度和纠缠度。同年，该研究团队将芯片上马赫-曾德尔干涉仪和多周期超晶格嵌套，获得高保真度和宽调谐的1550nm双光子纠缠态，并且成功实现了双光子对的分离[18],产生的光子对产率大于107Hz/(nm·mW)，其路径纠缠度大于96%。2020年，该团队研究并设计了一种基于PPLN波导的电控偏振纠缠态产生芯片,该芯片同时具备了产生、调节和分离高品质量子光源的功能，具有很高的集成度，实现了便携式高质量偏振纠缠光源的产生。以上系列成果，对铌酸锂波导量子芯片的设计和制作具有指导意义，有效促进了量子信息器件技术的发展。

图1 铌酸锂光子芯片结构示意图[16]

国际上，基于LNOI薄膜制备铌酸锂量子光源器件是近年的研究热点。2019年，加州大学和北京邮电大学联合团队，基于LNOI衬底设计了一种由富硅氮化硅(SixNy)波导和薄膜PPLN波导组成的混合波导结构[19]，实现了高纯度光子的产生，如图2所示。实验表明，该波导结构的二次谐波(second harmonic ge-neration，SHG)产生效率高达225%W-1·cm-2， 光子纯度为95.17%，光子对产生速率为2.87×107pairs/(s·mW)。该混合波导形成的集成芯片可以生成应用于量子通信的高纯度第2类SPDC光子源，同时它具有应用于量子密钥分发、以及通过高维时间-能量编码进行大规模芯片上量子信息处理的潜力。2020年，加州大学的研究团队制作了一种厚度300nm且掺有摩尔分数为0.05的氧化镁的铌酸锂薄膜(thin-film LN,TFLN)PPLN波导，如图3所示，并用于产生高质量的纠缠光子对[20]。实验表明，该波导产生的通信波段纠缠光子对，符合计数(coincidences-to-accidentals ratio,CAR)大于67000，双光子干涉可见度V>99%，宣布单光子自相关系数gH(2)<0.025，已接近系统应用需求的指标。其所制备的纳米级铌酸锂脊型波导，在不牺牲CAR与可见度等高品质因素的前提下，抽运功率显著降低两个数量级，因此此项研究奠定了未来芯片上集成光电量子回路制备的技术基础。

图2 富硅氮化硅和薄膜PPLN混合波导的结构图[19]

图3 薄膜PPLN波导的横截面[20]

综上所述，经过十数年的研究和开发，已经形成了铌酸锂量子光源制备的基本工艺技术，研制了性能指标接近实用化水平的量子光源原型器件，为集成量子光源技术的实现打好了基础。同时注意到，利用铌酸锂材料实现0型SPDC过程的效率比Ⅱ型SPDC过程效率要高几个数量级，但是这种方法无法自然地产生偏振纠缠，且发射光谱较Ⅱ型SPDC过程宽，这限制它的某些应用。因此，未来需要探索利用0型SPDC过程的高效率与宽带发射实现偏振纠缠光子对产生的方法，或开发提升Ⅱ型SPDC过程效率的方法，以此更好地将其应用于量子信息领域。

2 铌酸锂量子中继器件

在远程量子通信和量子互联网中，需要用量子中继器件对量子信息进行存储、复制放大和转换处理。量子存储器是实现量子中继的核心元件，它可以由单原子、量子点、氮空位中心、超导电路、冷/热原子系综[21]等多种物理载体构建而成。最近几年的研究使铌酸锂波导在量子存储应用方面也显示了很大的优势。2019年，加拿大卡尔加里大学与美国加州理工学院的ASKARANI等人[22]利用低温冷却的稀土离子铒掺杂铌酸锂波导对1532nm宣布式单光子的存储和再发射进行了演示，显示了铌酸锂波导对改善量子存储时间和存储效率的积极作用。2020年，美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的DUTTA等人展示了一个可用于在LNOI薄膜上进行稀土离子掺杂的集成光学平台[23],将此集成光学平台与可扩展的平面制造技术结合，可应用于稳定且窄光谱的光学量子存储器。图4所示为该集成光学平台的层结构示意图。材料叠层由掺Tm3+铌酸锂的智能切割薄膜和在未掺杂铌酸锂衬底上生长的二氧化硅晶片组成。研究发现，波导中的稀土离子的光学特性与体材料中的稀土离子具有几乎相同的寿命和发射光谱；同时，利用该集成光学平台可烧出比钛扩散波导的功率低两个数量级以上的窄光谱孔。该项研究表明，对绝缘体衬底上的铌酸锂薄膜进行稀土离子掺杂的技术，为量子信息器件技术提供了一种紧凑和多功能的光学活性材料，可以实现稳定且窄光谱的光学量子存储器。

图4 a—制备器件的层结构示意图[23] b—制作的波导扫描电子显微镜图像[23] c—时域有限差分法模拟显示了沿波导截面的电场分布[23]

在不同物理系统之间进行量子信息的传输，存在信息模式不匹配的问题，需要用量子接口对量子信息进行中继转换处理。最近的研究发现，铌酸锂量子接口通过和频或差频等2阶非线性过程，可以实现单光子的相干变频。2014年，山东量子科学技术研究院有限公司[24]设计了一种基于双端光纤耦合的反向质子交换PPLN波导器件,该器件具有转换效率高、传输损耗低等优点，可应用于单光子频率转换，实现量子接口功能。2018年，上海交通大学XIANG等人[25]利用PPLN波导的SFG与DFG级联二次非线性过程，研制了宽通信频段可调谐的单光子量子频率转换器，如图5所示。此项研究中，PPLN波导和滤波器的总传播和耦合损耗低达4.9dB，频率转换前后时间-能量纠缠的平均拟合可见度分别为93.8%±1.6%和88.2%±5.1%，说明量子纠缠在频率转换过程中得到了很好的保持。这种高效率低噪声的单光子量子频率转换器，在量子通信、量子网络中有很大的应用潜力。图5中，EDFA 为掺铒光纤放大器(erbium doped fiber amplifier)，DWDM 为密集波分多路复用(dense wavelength-division multiplexing)，PC为偏振控制器(polarization controller)，BS为光纤分束器(fiber beam splitter)，SPD为单光子探测器(single-photon detector)，TDC为时间数字转换器(time-to-digital convertor)，WDW为波分复用(wavelength-division multiplexing)，CW laser为连续激光器(continuous wave laser)，MZI为马赫-曾德尔干涉仪(Mach-Zehnder interferometer)。2018年，哈佛大学与斯坦福大学的联合团队制备了一种具有亚波长光学约束和高质量周期极化的纳米级PPLN器件[26]，如图6所示。该器件层厚度为600nm，波导顶部宽度为1400nm，选择的波导尺寸保证所需的极化周期可控，同时实现了比先进的扩散波导高20多倍、达2600%/W-1·cm-2的转换效率。更重要的是，该器件可以为未来量子通信网络系统提供高集成度、多功能、高效率且低成本的量子接口解决方案。

图5 实验装置图[25]

图6 制作的波导的假彩色扫描电镜图像及其周期极化过程示意图[26]

综上所述，近年的研究显示了铌酸锂材料在构建量子中继器件方面的潜力和优势，为量子中继技术提供了可行的发展途径。目前，基于铌酸锂材料的量子存储器的一个缺陷是频带接收带宽较窄，通常在0.01pm～2pm的量级上，因此基于SPDC产生的光子对源(1nm～100nm)难以适应该量子存储器，必须添加滤波装置对光子对源进行滤波，这增加了系统的复杂性。开发高效、可集成、波长可调谐且保持光子携带的量子特性的频率转换器是未来量子芯片级集成发展的一个趋势。

3 铌酸锂单光子探测器

在量子信息领域，高性能的单光子探测器对实现长距离的量子密钥分发等应用必不可少。目前主要使用的单光子探测器有光电倍增管、半导体雪崩光电二极管、超导纳米线单光子探测器等，但这些探测器类型不同程度地存在成本高、体积大、集成度差、探测效率低、工作波段不匹配等问题。为解决传统单光子探测器的技术瓶颈问题，近年来，人们开发出了铌酸锂上转换单光子探测器。其工作原理为：将单光子信号与强抽运光共同输入PPLN波导结构，通过2阶非线性和频过程将通信波段单光子转换为短波长的光子，然后再由硅基单光子探测器进行检测。

图7 a—抽运源与信号源的准备[32] b—偏振无关上转换偏振态探测器示意图[32]

图8 a—上转换单光子探测器测量图[33] b—单模光纤到PPLN波导的耦合结构示意图[33]

图9 a—设备示意图[34] b—器件截面示意图 [34] c—铌酸锂波导顶部NbN纳米线的扫描电镜图像[34]

综上所述，铌酸锂单光子探测器被证明是一条高效、实用化光量子探测的良好途径。然而，目前大部分铌酸锂单光子探测器都是基于非掺杂的铌酸锂材料，这虽然有助于降低周期极化的难度，但同时也限制了上转换单光子探测器的性能。为了获得性能更优越的铌酸锂单光子探测器，未来需要在铌酸锂材料掺杂与周期极化技术融合方面进行更深入广泛的探索。

4 其它铌酸锂量子器件

基于铌酸锂材料制备的光电器件，在量子器件应用方面的表现已经扩展到多种场景。2018年，LENZINI等人利用动态可重构的铌酸锂波导单片集成器件，制备和表征了压缩真空和双模纠缠态，对非经典量子态的产生、操纵进行了演示[35]，如图10所示。ZHANG等人[36]利用两段PPLN波导作为非线性介质，设计并制备了单片二次非线性晶体,在扩展相位匹配条件下，通过该单片二次非线性晶体的级联SPDC过程对三重态谱进行了操纵。2019年，哈佛大学的LONCAR团队[37]在LNOI上演示了克尔光学频率梳，且提出了一种宽光谱电光频率梳，如图11所示。这两种器件可以有效地用于量子测量和量子计算。2020年，上海交通大学的研究团队利用基于LNOI薄膜制备的PPLN(periodically poled lithium niobate on insulator,PPLNOI)波导，实现了单光子源在通信波长下的偏振调节[1]，如图12所示。该方案具备响应速度快、驱动电压低、集成度高等优点，是铌酸锂材料实现量子应用的有效途径。图12中， FG为函数发生器(function generator)，PM为偏振保持(polarization maintaining)。

图10 芯片配置和实验装置[35]

图11 a—LNOI上电光频率梳结构[37] b—电光频率梳谱[37]

图12 a—脊形波导的横截面图[38] b—用于偏振控制的集成波导器件的实验装置图[38]

综上所述，铌酸锂这种高品质的光学材料在量子器件领域的应用范围越来越广，完全有必要作为重点和关键技术进行进一步深入的研究和开发。

5 结束语

近年的研究表明，铌酸锂材料在各种量子器件技术平台上占据着重要地位。将新兴的LNOI薄膜技术和成熟的铌酸锂体材料制造技术结合，可以制备出高品质的铌酸锂量子器件。目前，用铌酸锂材料研制的量子光源、量子中继器件、单光子探测器件等表现出优良的量子性能，为集成量子器件技术打好了基础，为固态量子网络的实现提供了可行的技术途径，并加快了量子信息科技走向实用的步伐。

但是，由于铌酸锂材料本身特性与互补金属氧化物半导体(complementary metal oxide semiconductor，CMOS)工艺不兼容，难以同时发挥铌酸锂光子芯片与CMOS电路的优势，限制了光电混合集成平台的创建;同时铌酸锂集成量子器件的批量低成本制造仍然面临很大的挑战。为解决以上问题，未来的研究方向和发展趋势，应该集中于探索将铌酸锂单晶薄膜与锗、Ⅲ-Ⅴ半导体和其它材料集成的混合材料量子器件的制备，以及探索大规模生产铌酸锂集成量子器件的微纳加工工艺。在不久的将来，铌酸锂量子器件技术将在量子科技领域产生决定性的影响。