辛集市“十三五”期间空气质量特征分析

马红楠，张 彤，武蕾丹，马景金，王 勇，李晓东，王云英，李 婷，王春迎

1.河北先河环保科技股份有限公司，河北 石家庄 050035 2.河北先进环保产业创新中心有限公司，河北 石家庄 050035 3.辛集市生态环境局，河北 辛集 052300 4.河北领创先进生态环境科技有限公司，河北 辛集 052300 5.辛集市大气污染防治工作领导小组办公室，河北 辛集 052300

京津冀地区是我国五大城市群之一，在国民经济发展中扮演着重要角色。近年来随着经济快速发展和城市化进程加快，京津冀区域成为全国大气污染物单位面积排放强度较大、空气质量较差的地区之一，以PM2.5为首要污染物的重污染天气频发[1]。2013年国务院发布《大气污染防治行动计划》[2]以来，经过多方共同努力，京津冀空气质量持续改善[3]。庞卉芳等[4]分析了石家庄市2014—2018年国控站点空气质量数据，发现PM2.5和PM10污染情况有所改善，污染物年均浓度和超标天数总体呈下降趋势；李怀明等[5]分析了天津市2013—2018年空气质量变化情况，发现其环境空气质量逐年改善，且效果显著，其中2018年8、9月PM2.5月均浓度更是2013年以来首次低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级浓度限值(35 μg/m3)；李文涛等[6-7]分别针对北京市2014年APEC会议和2015年阅兵仪式等重大活动实施的大气污染物减排措施改善效果进行了分析，发现PM10、PM2.5、SO2、NO2等参数均有不同程度的改善；李慧杰等[8]宏观对比了京津冀地区2013—2017年空气质量变化情况，发现污染程度逐年减弱，空气质量改善明显。此外，众多学者还对长三角[9-10]、珠三角[11-12]等区域空气质量改善情况进行了大量研究和分析，取得了许多成果，但其中针对河北省辛集市这类省辖县级市的研究是少之又少。

辛集市2013年被列为河北省直管市，处于大气污染防治京津冀及周边地区重点区域范围之内。本研究根据“十三五”期间的大气监测数据，对辛集市空气质量变化及污染特征进行分析，为今后大气污染防治工作提供理论参考与支撑。

1 区域概况

辛集市位于河北省中南部，地处东经115°07′～115°28′、北纬37°38′～38°08′之间，北与石家庄市深泽县、衡水市安平县接壤，东与深州市为邻，南与衡水市冀州区、邢台市宁晋县交界，西与晋州市毗邻；市域南北长约55.6 km，东西宽约28 km，总面积951 km2[13]。辛集市属暖温带半湿润季风大陆气候，主要特点是四季分明，春季干燥多风，夏季炎热多雨，秋季温和凉爽，冬季寒冷干燥[14]；受季风气候特征影响，冬季盛行西风，夏季盛行南风，年均风速2.7 m/s，全年盛行南风。

辛集市地处太行山山麓平原与低洼平原的过渡地带，地形开阔平坦，地势由西北向东南倾斜[15]，山麓平原西北风与低洼平原偏南风易在辛集及周边地区交汇辐合，导致污染积聚于此，难以扩散，给大气污染防治工作带来了一定的压力。

2 资料与方法

2.1 数据来源

辛集市城区目前有3个省级环境空气自动监测站点(图1)，分别为城管大队子站、采油五厂子站和市政府子站，城市空气质量评价数据取3个站点均值；有17个乡镇站监测点，分别位于下辖的7乡8镇和1个省级经济开发区，其中省级经济开发区安装有2个监测站点，分别为经济开发区、新城开发区。

图1 辛集市行政区划及环境空气监测点分布示意图Fig.1 Administrative division and distribution ofambient air monitoring sites in Xinji

本文采用了辛集市生态环境局提供的环境空气质量监测数据，包括辛集市大气污染物日浓度数据(2016年1月1日至2020年12月31日)和小时浓度数据(2019年1月1日至2020年1月1日)，均为审核后数据。同时，也采用了审核后的省控站和乡镇站年浓度数据(2019—2020年)。监测数据所用仪器厂家为河北先河环保科技股份有限公司，监测方法为国标法：颗粒物采用β射线吸收法，SO2采用紫外荧光法，NO2采用化学发光法，CO采用非分散红外吸收法，O3采用紫外吸收法。

2.2 评价标准

“十三五”期间，辛集市环境空气质量均采用《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的二级标准进行评价，评价因子为PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3。计算日浓度时，O3取日最大8 h滑动平均质量浓度(O3-8 h),其余5项污染物取24 h质量浓度平均值；计算月、年浓度时,O3取评价时段内O3-8 h的第90百分位数(O3-8 h-90per),CO取评价时段内日平均质量浓度的第95百分位数(CO-95per) ,其余4项污染物取评价时段内日质量浓度平均值。空气质量日评价采用空气质量指数AQI[16]，评价因子为PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3-8 h及O3的日最大1 h质量浓度。

2.3 数据分析方法

对监测数据进行简要统计，辛集市2016—2020年日浓度数据和2019—2020年小时浓度数据的数据量及缺失率如表1所示。其中，省控站与乡镇站的浓度数据均为年数据，未统计。

本文通过对比辛集市“十三五”期间综合指数、优良天与首要污染物年累计情况，分析了环境空气质量整体变化趋势；比较细颗粒物占比(PM2.5与PM10质量浓度比，PM2.5/PM10)、硫氮比(SO2与NO2质量浓度比，SO2/NO2)与NO2的变化趋势，解析了辛集市大气环境污染特征。同时，由于O3与颗粒物对环境空气质量影响较大，本文从整体趋势、季节变化与空间分布等方面研究了这2类污染物的变化规律与特征。

表1 辛集市监测数据量情况统计Table 1 Quantitative statistics of monitoring data in Xinji

3 结果与讨论

3.1 “十三五”期间环境空气质量分析

3.1.1 综合指数年变化趋势

由表2可知，2016—2020年辛集市综合指数逐年下降。从各指标贡献率看，2016—2020年对综合指数贡献率最大的均为PM2.5，但基本呈逐年下降趋势；SO2年贡献率逐年降低，2020年较2016年下降了2.8个百分点；PM10和CO-95per年贡献率变化不大，分别在25%和10%左右波动；O3-8 h-90per和NO2年贡献率呈升高趋势，2020年贡献率较2016年分别增加了7.1、0.9个百分点。因此，在PM2.5污染逐年改善的同时，O3和NO2污染逐渐凸显，需重点关注并制定相应的防治措施。

表2 辛集市2016—2020年综合指数及各指标贡献率Table 2 Comprehensive index and contribution rate of each index in Xinji from 2016 to 2020

3.1.2 优良天及首要污染物年变化趋势

依据辛集市2016—2020年日浓度数据计算各年份不同空气质量天数占比，结果见图2。从表3可知，2016—2020年优良天数整体呈逐年增加趋势，2016年辛集市优良天气出现136 d，优良率仅为37.3%，2020年较2016年增加了88 d，优良率上升了23.9个百分点。从污染天数看，除2019年，其余年份污染天数均呈逐年下降趋势，2020年轻度、中度、重度及以上污染天数占比较2016年分别下降了5.0、5.8、13.2个百分点，空气质量改善明显。

图2 2016—2020年辛集市空气质量相对占比分布特征Fig.2 Distribution characteristics of relative proportionof air quality in Xinji from 2016 to 2020

表3 辛集市2016—2020年各污染等级天数分布Table 3 Day distribution of each pollution grade in Xinji from 2016 to 2020

对辛集市2016—2020年6项常规污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3)作为首要污染物出现的天数进行统计，结果如图3所示。由图3可知，颗粒物和O3是辛集市的主要大气污染物。2016—2020年，辛集市PM10作为首要污染物出现的天数波动较大，在73 ～109 d之间，2018年最多；PM2.5作为首要污染物出现的天数逐年减少，O3-8 h作为首要污染物出现的天数明显增加。2020年，辛集市PM10作为首要污染物出现时间为93 d，较2017—2019年分别减少11.4%、14.7%和7.9%，较2016年增加27.4%；PM2.5作为首要污染物出现时间为113 d，较2016—2019年分别减少47.9%、27.6%、16.9%和0.9%；O3-8 h作为首要污染物出现时间为129 d，较2016—2018年分别增加67.5%、19.4%和17.3%，较2019年减少5.8%；2016—2020年NO2作为首要污染物出现的天数较少，均不超过5 d。

图3 2016—2020年辛集市首要污染物天数对比Fig.3 Comparison of days of primarypollutants in Xinji from 2016 to 2020

3.1.3 特征比值年变化趋势

3.1.3.1 PM2.5/PM10

由图4(a)可看出，2016—2020年辛集市PM10、PM2.5浓度均呈逐年下降趋势，PM2.5/PM10在2016—2019年逐年下降趋势较为明显，这与扬尘、机动车、餐饮油烟、工业企业等一系列治理措施的实施有直接关系[17]。但2020年PM2.5/PM10出现反弹，主要原因为PM2.5浓度下降幅度小于PM10，PM2.5浓度同比下降12.5%，而PM10浓度同比下降16.7%，PM2.5浓度已改善至较低水平，下降空间相对有限，导致PM2.5/PM10出现了反弹。

从图4(b)所示的PM2.5/PM10逐月变化来看，峰值易出现在1、2、7、12月。其中，1、2、12月比值高可能与冬季气象扩散条件差、二次转化严重等因素相关；7月出现明显的峰值可能是因为当月降水频繁，对空气中PM10的清除作用较PM2.5更大；春季PM2.5/PM10普遍较低，是因为春季天气较为干燥，沙尘天气频发，且工地陆续复工，PM10浓度相对较高[18]。

3.1.3.2 SO2/NO2

由图5(a)可看出，2016—2020年辛集市SO2浓度逐年下降，NO2浓度除在2019年稍有反弹外，均呈逐年下降趋势；SO2/NO2在2016—2020年也呈逐年下降趋势，在一定程度上说明煤烟型污染明显改善，NO2污染的相对重要性正在逐渐显现[19]。从图5(b)所示的2019—2020年SO2/NO2日变化规律来看，13：00—14：00峰值明显，这是因为NO2大气寿命较短，早高峰过后NO2浓度一直处于消耗状态，午后达到一天中的谷值，而SO2浓度变化相对较小；早晚时段比值相对较低，可能受机动车尾气排放影响较大。

图5 2016—2020年SO2和NO2质量浓度及比值逐年变化、日变化规律对比图Fig.5 Comparison of annual and daily variation of SO2 and NO2mass concentration and ratio from 2016 to 2020

3.1.3.3 NO2浓度变化趋势

从2016—2020年辛集市NO2浓度逐月变化对比来看(图6)，NO2浓度在各月中整体呈现降低趋势，改善效果明显。从季节分布来看，NO2浓度高值主要集中在1月和10—12月，整体呈现冬季>春秋季>夏季的特征，与汾渭平原城市较为一致[20]。其中，冬季扩散条件差，叠加采暖季排放量大，污染物累积，浓度偏高；夏季扩散条件较好，且白天NO2参与光化学反应，浓度偏低。从2019—2020年逐月的NO2小时浓度变化情况来看(如图7)，1月NO2污染最重，应与燃煤取暖高峰期、工业企业排放及气象条件等因素有直接关系[21]；小时高值易出现在夜间时段与上午08:00—09：00，可能受夜间扩散条件不利和机动车早晚高峰尾气排放的影响。

图6 2016—2020年NO2质量浓度逐月变化图Fig.6 Monthly variation of NO2 massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

图7 2019—2020年NO2浓度逐月小时热力分布图Fig.7 Hourly thermal distribution of NO2 concentration in each month from 2019 to 2020

3.2 O3污染贡献影响分析

3.2.1 O3浓度总体变化趋势

辛集市2016—2020年O3浓度变化情况如图8所示。由图8可以看出，2016—2020年辛集市O3-8 h-90per均超过国家环境空气质量二级标准，超标倍数在0.11～0.27倍之间，浓度变化整体呈现波动特征，分析原因认为：一是颗粒物可吸收和后向散射太阳光，而近年来颗粒物浓度大幅下降，有利于光化学反应速率的增加，促进O3生成；二是前体物氮氧化物和挥发性有机物的控制力度加强，有利于降低O3浓度，但挥发性有机物排放来源多且分散，控制力度较氮氧化物偏弱，易造成O3浓度波动；三是全球O3背景值不断提升，区域传输会造成O3浓度上升[22-23]。

图8 2016—2020年辛集市O3-8 h-90per变化Fig.8 Changes of O3-8 h-90per mass concentrationin Xinji from 2016 to 2020

3.2.2 O3污染规律分析

3.2.2.1 季节变化特征

O3受光照强度和温度的影响较大，具有明显季节特征。从2016—2020年辛集市O3浓度及超标天数逐月分布(图9、图10)来看，O3污染高发期集中在4—9月，浓度峰值和超标天数最多的月份主要为6月，原因是夏季气温高、太阳辐射强，前体物在此有利条件下通过一系列光化学反应，极易生成O3。

图9 2016—2020年辛集市O3-8 h-90per逐月分布情况Fig.9 Monthly distribution of O3-8 h-90per massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

图10 2016—2020年辛集市O3超标天数逐月分布情况Fig.10 Monthly distribution of O3 exceedingstandard days in Xinji from 2016 to 2020

3.2.2.2 空间分布规律

将各站点2019—2020年O3-8 h-90per利用Arcgis10.3软件进行空间插值分析，插值方法为普通反距离权重插值[24]，结果见图11。

从2019—2020年辛集市3个省控点和17个乡镇站O3-8 h-90per来看，2019年为185～219 μg/m3，2020年为166～186 μg/m3，浓度降低，这与前体物治理力度加大、气象条件有利等因素相关[25]。从空间分布来看，2019年和2020年O3浓度高值区域差别较大，分别以经济开发区、新城开发区和田家庄乡、马庄乡最为突出，而市区O3浓度持续偏高，这种差异可能与各乡镇(区)之间不同的产业结构和O3前体物排放量等因素有关[26]。

图11 2019—2020年辛集市O3-8 h-90per分布情况Fig.11 Distribution of O3-8 h-90per in Xinji from 2019 to 2020

3.2.3 O3轻微污染天占比

对比2016—2020年以O3为首要污染物天数，发现20%以上天数的O3-8 h为161～180 μg/m3(对应AQI为101～120)，O3轻微污染时间分别为26、22、18、20、24 d(见图12)。从时间上看，O3轻微污染主要出现在4—9月，以5—8月居多，其中3—4月O3轻微超标占比相对较高(见图13)，可尝试通过强化应急管控措施争取更多优良天。

图12 2016—2020年辛集市O3-8 h不同程度超标天数分布情况Fig.12 Distribution of days of O3-8h exceeding standardin different degrees in Xinji from 2016 to 2020

图13 2016—2020年辛集市O3轻微超标天数及占比的逐月分布情况Fig.13 Monthly distribution of days and proportion ofslightly over standard O3 in Xinji from 2016 to 2020

3.3 颗粒物污染贡献影响分析

3.3.1 颗粒物浓度总体变化趋势

辛集市2016—2020年颗粒物浓度变化情况如图14所示。由图14可知，PM10、PM2.5年均浓度呈逐年降低趋势，但均未达到环境空气质量二级标准；其中，2020年PM10、PM2.5年均浓度分别超过国家二级标准0.43倍和0.60倍。从百分位数来看，“十三五”期间PM10、PM2.5日均值第95百分位数也呈逐年下降趋势，改善效果显著。另外，与2016年相比，2020年PM2.5浓度降低了47.7%，PM10降低了39.8%，并且除2020年外，其他年份PM2.5同比降幅均高于PM10。结合以颗粒物为首要污染物的天数来看，PM2.5污染不断改善的同时，PM10污染问题凸显。

图14 2016—2020年辛集市颗粒物质量浓度变化情况Fig.14 Changes of particulate matter massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

3.3.2 颗粒物污染规律分析

3.3.2.1 季节变化特征

PM2.5浓度受污染源排放和气象条件影响，存在明显的季节变化特征。从2016—2020年辛集市PM2.5浓度逐月分布来看(图15)，主要呈现“秋冬高、春夏低”的分布特点。秋冬季易出现稳定的高压控制和地面逆温现象，气象扩散条件较差，且采暖季大气污染物排放量大，一次排放叠加二次转化的PM2.5易堆积在近地面大气中[27]，导致PM2.5浓度偏高；春季扩散条件转好，夏季降雨过程较为频繁，有利于PM2.5的扩散和清除。

图15 2016—2020年辛集市PM2.5质量浓度逐月分布情况Fig.15 Monthly distribution of PM2.5 massconcentration in Xinji from 2016 to 2020

从2016—2020年PM2.5浓度超标天数统计情况来看(图16)，污染总天数和污染天出现的月份均逐年减少。整体来看，各年份PM2.5污染天数均以1—3月和10—12月居多，秋、冬季污染明显偏重。其中，2016年超标时间为186 d，占全年总天数50%以上，各月均有分布；2017年超标时间为120 d，分布在1—5月和9—12月；2018年超标时间为110 d，分布在1—6月和9—12月；2019年超标时间为93 d，分布在1—4月、6—7月和10—12月；2020年超标时间为78 d，分布在1—3月、6月和9—12月。

图16 2016—2020年辛集市PM2.5超标天数分布情况Fig.16 Distribution of PM2.5 exceedingstandard days in Xinji from 2016 to 2020

3.3.2.2 空间分布规律

利用普通反距离权重法[24]得到2019—2020年辛集市PM2.5浓度空间分布特征，结果见图17。从20个站点PM2.5质量浓度范围来看，2019年和2020年分别为61～82 μg/m3和53～73 μg/m3，浓度明显下降。从空间分布来看，均表现为“南北高、中间低”的污染特征，尤其旧城镇、前营乡、位伯镇、南智邱等乡镇高值较为突出，与各乡镇(区)PM2.5及其前体物排放量有直接关系。

图17 2019—2020年辛集市PM2.5浓度分布情况Fig.17 Distribution of PM2.5 concentration in Xinji from 2019 to 2020

4 结论

1)2016—2020年，辛集市空气质量逐年改善，优良天数明显增加。6项污染因子中，PM2.5和SO2对年综合指数的贡献率逐年降低，O3-8 h-90per和NO2的贡献率逐年增加。PM2.5作为首要污染物出现的天数逐年减少，O3-8 h作为首要污染物出现的天数明显增加。整体来看，PM2.5污染不断改善，O3污染逐渐凸显。

2)从各污染物特征比值来看，PM10、PM2.5浓度及PM2.5/PM10下降趋势明显，城市精细化管理和PM2.5管控取得成效；PM2.5/PM10峰值易出现在1、2、7、12月，与冬季气象条件不利、二次转化严重及夏季降水对PM10的清除作用更大等因素有关。SO2、NO2浓度及SO2/NO2整体呈下降趋势，在一定程度上说明煤烟型污染明显改善，NO2污染的重要性显现。NO2浓度整体呈冬季>春秋季>夏季的特征，其中1月NO2污染最重；小时高值集中在夜间与上午08：00—09：00，与扩散条件和机动车早晚高峰尾气排放相关。

3)2016—2020年，辛集市O3浓度整体呈现波动变化，O3污染高发期主要集中在4—9月，高值区域分布差距较大，其中市区内污染持续突出；2016—2020年O3浓度轻微污染天数占比达20%以上，主要出现在4—9月，可尝试通过强化应急管控措施争取更多优良天。

4)2016—2020年，辛集市PM2.5浓度明显改善，PM2.5污染天数逐年减少。PM2.5污染在时间分布上呈现“秋冬高、春夏低”的特点，与秋冬季气象扩散条件差和采暖季大气污染物排放量大等因素有关；空间分布呈“南北高、中间低”的污染特征，与各乡镇(区)PM2.5及其前体物排放量相关。