基于天津臭氧污染特点的气象条件与天气分型研究

李 源，陆彦彬，白 宇，杨 宁，高璟赟，董海燕，孔 君，刘 彬

1.天津市生态环境监测中心，天津 300191 2.天津市北辰区生态环境监测中心，天津 300400

近地面臭氧浓度及其时空分布主要受到本地大气光化学净生成、臭氧及其前体物远距离传输以及臭氧垂直交换等因素影响[1-6]。气象条件不仅表征大气光化学反应的热力特征，还与臭氧及其前体物的输送、扩散和沉降等因素有关，一般认为，影响臭氧的气象因素主要有气温、相对湿度、风、紫外辐射和降水等[7-11]。由于臭氧的生成机制十分复杂，其预测一直是空气质量预报中的一个难点，目前臭氧预报工作的开展主要借助数值模型(NAQPMS、CMAQ、WRF-Chem等)来实现[12-13]，但受源排放清单和物理化学机制不清的制约，臭氧的数值预报一直存在很大的不确定性。

对于一个污染排放相对稳定的城市而言，气象条件是影响当地臭氧浓度的重要因素[14-16]。天气分型是研究气象条件对臭氧浓度影响的重要手段，包括主观分型法和客观分型法[17-18]。主观分型法是基于天气图，利用天气学原理等理论对空气污染过程进行分类研究[19-20]；客观分型法是利用斜交旋转分解方法(PCT)、Lamb-Jenkinson等客观算法对天气过程进行分型研究[21-25]。目前主观天气分型方法已被用于上海、福建、宁波和北京等地的臭氧污染研究[26-29]。对于天津市而言，臭氧污染特征及来源解析已有相关研究[30-32]，但较长时间尺度臭氧污染与气象要素的关系以及天气分型在预测预报中的应用研究较少。

本文使用天津市2013—2019年污染物浓度数据对臭氧污染状况进行讨论，选取相关气象资料分析气象条件对臭氧浓度的影响，并对不同臭氧污染过程案例进行天气分型，统计出现臭氧污染时的污染气象特征，以期通过观测气象要素与天气形势的变化为臭氧污染预测预报提供诊断方法。

1 数据与方法

1.1 数据来源

本文使用的2013—2019年污染物监测数据来源于天津市14个参与全市评价的环境空气自动监测国控站(图1)，监测项目包括细颗粒物(PM2.5)、可吸入颗粒物(PM10)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)与臭氧(O3)等，数据质量控制严格按照国家相关标准执行，评价依据为《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)。气象观测数据来源于天津市气象局铁塔观测站，包括气温、相对湿度、10 m风向风速、边界层高度等要素。500 hPa、850 hPa和地面天气图来源于中央气象台(www.nmc.cn)每日发布的天气实况。

图1 天津市空气自动监测国控站示意图Fig.1 The national air automotivemonitoring station in Tianjin

1.2 天气分型方法

本文采用主观污染天气分型方法，即通过对500 hPa、850 hPa和地面天气图的理解、判断和分析，结合气象学、天气学、大气污染等理论，分出不同臭氧污染特点下天气形势类型，并具体阐明不同分型下气象和污染物要素特征。天气分型选取北纬35～45°、东经112～122°为关键区域，将地面形势分为低压前部、(弱)低压、低压后部、(弱)高压、高压后部和均压场，500 hPa形势分为槽前、槽、脊前、(弱)脊、脊后和平直，850 hPa形势分为偏东气流、东南气流、偏南气流、西南气流、偏西气流和西北气流。

2 结果与讨论

2.1 天津市臭氧污染状况

2013—2019年，天津市PM2.5等大气主要污染物浓度呈下降趋势，优良天数增加，重污染天数减少，环境空气质量明显改善[33-34]，但臭氧是唯一不降反升的污染物(表1)。天津市臭氧日最大8 h滑动平均质量浓度(O3-8 h)的第90百分位数(O3-8 h-90per)除2015年略有下降外，呈逐年上升趋势，尤其是2017—2019年，O3-8 h-90per连续3年超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级浓度限值160 μg/m3。2019年O3-8 h-90per达到217 μg/m3，超过二级浓度限值0.36倍，较2013年上升43.7%，以臭氧为首要污染物的重污染天达11 d，约占全年重污染天数的1/2。

表1 2013—2019年天津市空气质量状况Table 1 Air quality of Tianjin from 2013 to 2019

为便于研究分析，本文以3、4、5月为春季，6、7、8月为夏季，9、10、11月为秋季，1、2、12月为冬季。天津市臭氧浓度一般在1—5月呈现上升趋势，于6—7月达到全年峰值，然后从8月起逐月下降，于12月达到全年谷值(图2)。夏季一直是天津市臭氧浓度最高的季节，春秋季次之，冬季最低，这与大多数城市臭氧浓度季节变化特征相同[12,16-17,28-29]。2013—2019年，天津市各个季节臭氧浓度均呈现明显上升趋势，其中春季和秋季臭氧浓度升幅最为突出，O3-8 h-90per分别由2013年的115 μg/m3和126 μg/m3升至2019年的206 μg/m3和210 μg/m3，累计升幅分别高达79.1%和66.7%；夏季O3-8 h-90per由2013年的188 μg/m3升至2019年的253 μg/m3，累计升幅34.6%；冬季O3-8 h-90per由2013年的62 μg/m3升至2019年的80 μg/m3，也呈现出一定程度上升，升幅29.0%。尽管夏季始终是天津市臭氧污染最重的季节，但近年来春季和秋季臭氧污染日益突出，4月臭氧浓度已明显上升，臭氧污染防治应于春季提早开始行动。

图2 2013—2019年天津市臭氧浓度月变化Fig.2 Monthly variation of ozone concentrationin Tianjin from 2013 to 2019

选取典型臭氧污染月份(4—9月)的监测数据绘制日变化曲线，发现臭氧小时浓度一般从06:00开始升高，至14:00—15:00达到峰值，然后逐渐开始下降(图3)。自2017年起臭氧各小时浓度均显著升高，2019年尤其明显，臭氧小时浓度在12:00—17:00连续6 h达到160 μg/m3以上。

图3 2013—2019年天津市臭氧浓度日变化Fig.3 Daily variation of ozone concentrationin Tianjin from 2013 to 2019

2.2 臭氧污染气象条件分析

2.2.1 气温

气温一方面与紫外辐射强度具有较强的相关性，可用于表征紫外辐射强度，另一方面高温有助于生物源VOCs等臭氧前体物挥发，并且促进与臭氧生成相关的其他化学反应速率，是影响近地面臭氧浓度的主要气象因素之一。利用天津市O3-8 h与日最高气温Tmax进行统计分析，发现当Tmax<28 ℃时，O3-8 h基本不会超标；当29 ≤Tmax<30 ℃时，O3-8 h超标概率仅为10%；当30 ≤Tmax<33 ℃时，O3-8 h超标概率在50%左右；当33 ≤Tmax<34 ℃时，O3-8 h超标概率为60%；当34 ≤Tmax<35 ℃时，O3-8 h超标概率为80%；当Tmax≥35 ℃时，O3-8 h超标概率达90%(表2)。由此可见，在Tmax达到30 ℃以上时，臭氧超标概率出现2次显著提升，30 ℃以上即需关注臭氧污染，尤其33 ℃以上时臭氧污染概率大大增加。

表2 天津市日最高气温范围内O3-8 h超标概率Table 2 O3-8 h exceedance probability at differentdaily maximum temperature in Tianjin

2.2.2 相对湿度

分析近年来O3-8 h与日均相对湿度的相关性关系发现，两者之间呈现较弱的负相关(图4)，但相关性并不显著。O3-8 h超标对应的相对湿度主要集中在20%～70%，表明高相对湿度不利于臭氧生成和积累，这可能与高相对湿度一般对应着降水、雾等紫外辐射并不强烈的天气有关。同时，夏季臭氧高浓度情况也很少出现在低湿天气，可能与低湿一般伴随冷空气或大风等天气状况出现，此时大气扩散条件有利，臭氧前体物浓度整体较低，光化学反应不强有关。特别需要指出的是这一相对湿度范围对应的O3-8 h较为广泛，简单使用相对湿度进行臭氧污染程度的判断可能并不合适，尽管高相对湿度下基本上可以排除O3-8 h超标。

图4 O3-8 h与日均相对湿度的相关性Fig.4 Correlation between O3-8 h anddaily average relative humidity

2.2.3 风向风速

风对臭氧浓度及其分布的影响较为复杂，一方面在来自清洁地区的气团控制下，有利于局地污染物扩散，或快速取代局地污染气团，切断臭氧光化学反应的前体物来源，从而降低近地面臭氧浓度；另一方面途经污染区域的气团可能带来臭氧前体物(如VOCs和NOx等)，提高臭氧生成潜势，强对流天气下还可能带来边界层高处的高浓度臭氧气团，通过夹卷等方式导致近地面臭氧浓度升高，这往往发生在早晨等大气光化学反应较弱的时刻，是造成臭氧浓度突然增加的原因之一。考虑到臭氧小时浓度一般从08:00开始升高，选取每日08:00风向为主导风向，研究其对O3-8 h的影响。由天津市O3-8 h在各风向的分布情况可以看出，当西南风和东南风为主导风向影响时天津市O3-8 h较高，偏北风影响时O3-8 h明显较低(图5)，这可能与天津市偏南方向上的臭氧前体物污染来源较多有关。

图5 不同主导风向下O3-8 hFig.5 O3-8 h in different dominant wind directions

综合分析气温、相对湿度、风速、边界层高度等气象观测资料及其对应O3-8 h可以发现，在日最高气温30 ℃以上、日均相对湿度20%～70%、日均风速1～2.5 m/s、白天(08:00—20:00)平均边界层高度1 400 m以下时天津市O3-8 h较高(图6、图7)。

图6 不同气温与相对湿度下O3-8 hFig.6 O3-8 h in different temperatureand relative humidity

图7 不同边界层高度与风速下O3-8 hFig.7 O3-8 h in different boundarylayer height and wind speed

2.3 臭氧污染天气分型

2.3.1 春夏之交天气型

天津市春末夏初期间臭氧污染过程发生时，高空主要受西南气流影响，地面多为高压后部和低压控制，主导风向为西南风或东南风，平均风速多为1～2.0 m/s。发生污染过程的日最高气温多介于28～35 ℃之间，平均相对湿度在50%左右。此类天气型下，O3-8 h均值达到213 μg/m3，同时PM2.5和NO2浓度相对较高，平均浓度分别为76 μg/m3和42 μg/m3，存在区域污染输送叠加本地污染累积的过程(表3)。

表3 春夏之交臭氧污染过程案例Table 3 Examples of ozone pollution in the turn of spring and summer weather type

2.3.2 盛夏高温天气型

全年气温最高的夏季最容易出现O3-8 h超标天气，盛夏高温臭氧污染过程发生时，高空主要受西南-偏南气流影响，地面多为低压和弱高压控制，地面主导风向为西南风或东南风，平均风速多为1.5～2.2 m/s。此类天气型常受持续时间较长的高温天气控制，日最高气温多高于35 ℃，平均相对湿度在60%左右。O3-8 h均值为212 μg/m3，由于扩散条件较好，不会出现协同污染，PM2.5和NO2浓度相对较低，平均浓度分别为48 μg/m3和27 μg/m3(表4)。

表4 盛夏高温臭氧污染过程案例Table 4 Examples of ozone pollution in the midsummer high temperature weather type

2.3.3 夏秋静稳天气型

夏末秋初臭氧污染过程发生时，高空主要受西南-偏西气流影响，地面多为长时间弱气压场控制，主导风向为西南风或东南风，平均风速基本在1.5 m/s以下。发生污染过程的日最高气温多介于30～35 ℃之间，平均相对湿度均在50%以上。此类天气型下，O3-8 h均值为209 μg/m3，PM2.5和NO2浓度相对较低，平均浓度分别为40 μg/m3和34 μg/m3，未出现污染物协同污染(表5)。

表5 夏秋静稳臭氧污染过程案例Table 5 Examples of ozone pollution in the summer and autumn stable weather type

对比3种天气型臭氧污染过程案例可以看出，当出现臭氧污染过程(至少一天O3-8 h大于215 μg/m3)时，500 hPa高空大多处于副热带高压影响下的西南气流或平直偏西气流等纬向环流控制，850 hPa以偏西或偏南气流为主，地面气压场较弱，主导风向均为西南风或东南风。春夏之交天气型多受西南气流控制，日最高气温和相对湿度较另2种天气型低，容易出现臭氧与PM2.5的协同污染；盛夏高温天气型多受西南-偏南气流控制，平均风速较另两种天气型大，日最高气温大于35 ℃，扩散条件有利，不会出现协同污染；夏秋静稳天气型多受西南-偏西气流控制，平均风速在3种天气型中最小，边界层最低，虽为静稳天气，但不易出现臭氧与PM2.5协同污染。各天气型的污染气象特征详见表6。

表6 不同天气型污染气象特征Table 6 Pollution meteorological characteristics of different weather types

3 结论

使用2013—2019年连续污染物监测数据和气象观测数据分析天津市臭氧污染现状和气象条件对臭氧浓度的影响，对近年来不同臭氧污染过程案例进行天气分型，统计出现臭氧污染时的污染气象特征，主要结论如下：

1)近年臭氧是天津市唯一不降反升的污染物，2017—2019年浓度连续3年超过国家二级浓度限值，2019年以臭氧为首要污染物的重污染天约占全年的1/2；春季和秋季臭氧污染日益突出，4月臭氧浓度已明显上升，臭氧污染防治应于春季提早行动。

2)日最高气温达30 ℃时即需重点关注臭氧污染；O3-8 h超标对应的相对湿度主要集中在20%～70%；当白天平均边界层高度在1 400 m以下，受风速为1～2.5 m/s的西南风或东南风影响时天津市O3-8 h较高。

3)当500 hPa处于西南或偏西气流、850 hPa处于偏西或偏南气流、地面为西南风或东南风时，易出现臭氧污染过程；春夏之交天气型日最高气温和相对湿度较另两种天气型低，容易出现臭氧与PM2.5的协同污染；盛夏高温天气型平均风速相对较大，日最高气温大于35 ℃；夏秋静稳天气型平均风速小、边界层低。在不同季节月份，通过观察天气形势和气象要素的变化，预判污染过程，为预报和防控工作提供参考。