基于序贯指示模拟的中江县饮用水源地空间概率健康风险评价

林正江，高东东，肖 杰 ，陈亚平，董 坤 ，韦娅俪

（1.西南交通大学地球科学与环境工程学院，四川 成都 610000；2.四川省生态环境科学研究院，四川 成都 610041）

0 引言

生活饮用水安全是影响公众健康的重要因素，而饮用水水源地作为生活饮用水的主要来源，其地位十分重要[1-2]。随着越来越多的水源地水质遭到污染，水源地水质问题已成为人们关注重点[3]。当前我国集中式饮用水源地水质评价多局限于参考标准，注重水质是否超标，而未考虑长期直接饮用水或间接接触水中低剂量有毒物质产生的健康风险[4-5]。区别于水质评价，水质健康风险评价将水中污染物浓度与健康风险相联系，定量描述了水质对人体健康产生的危害程度[6-7]。

目前，水源地水质健康风险评价主要是针对评价模型及水环境质量的研究[8-10]，对于健康风险的空间不确定性研究较少。地统计学的克里金插值法可用于模拟健康风险的空间分布，然而大量研究发现，克里金插值具有一定的平滑效应，会丢失异常区的重要信息[11]。对此，本文引入序贯指示模拟（SIS）进行随机建模，利用有限采样点数据，较好模拟不确定性区域数据的空间分布，定量分析其空间不确定性。SIS等空间随机模拟方法最初主要用于油气勘探评估，后来才逐渐应用于环境学科。如曾光明等使用SIS构建了长沙市黄兴镇地下水中Mn的浓度及其健康风险的空间分布[12]，杨灏等使用SIS模拟了广州市增城区农田土壤重金属的健康风险分布[13]。

德阳市中江县属缺水地区，大型集中式饮用水水源地较少，小型乡镇水源数量较多，管控难度较大，本文以2018年水质监测数据为例，利用美国EPA推荐的模型对研究区60个乡镇饮用水水源地进行健康风险评价，并利用序贯指示模拟（SIS）定量分析健康风险的空间不确定性，绘制健康风险概率图，以期为管理决策者在水源地环境风险管理方面提供更直观的、准确的理论参考依据。

1 材料和方法

1.1 研究区域概况

德阳市中江县位于四川盆地川中红层丘陵区西缘，南靠遂宁，西临成都、北依成都，幅员面积2200 km2，常住人口946019人。中江县多年平均气温16.7℃，极端最高气温38.2℃，极端最低气温-5.9℃。多年平均蒸发量1153.5 mm，相对湿度79%。多年平均降水量932.4 mm，最大降水量1466.8 mm（1961年），最小降水量534.5 mm（1979年）。中江县地表水资源存在严重的时空分布不均的特点，红层丘陵低山地区是中江县农业发展区和人口聚集区，该区年平均降水量800 mm左右，时间上主要集中于7、8、9月（占全年降水量的60%～70%）。为解决居民生活用水问题，全县共修建72个乡镇水源地，其中，62个为地下水型水源地，其余为河流型或湖库型。

1.2 数据来源

收集中江县2018年60个水源地水质监测数据，其中地下水型水源地53个，湖库型水源地 5个，河流型水源地2个。选取5个常规水质指标（NH3-N、Fe、F-、NO3-、NO2-）和8个重金属指标（Mn、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd）进行健康风险评价研究。

图1 中江县饮用水源地采样点分布图

1.3 健康风险评价模型

水源地水质健康风险评价主要是针对水体中有毒微量元素。水环境中有毒微量元素通过皮肤接触（沐浴和游泳）、饮水两种暴露途径对人体产生健康风险[14-16]，结合USEPA提出的健康风险评价模型与研究区域实际情况，对部分健康风险暴露参数进行了修正（表1）[17-19]。

表1 暴露剂量计算参数

根据国际癌症研究所对于物质致癌性的研究，As、Cr6+、Cd及其化合物是对人类致癌性证据充分的化学物质，需要进行致癌风险评价，NH3-N、Fe、F-、NO3-、NO2-、Mn、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd需要进行非致癌风险评价。肠胃吸收因子、非致癌物参考剂量、致癌物强度系数如表2所示。

表2 各指标理化参数及毒性参数

本文考虑了有毒微量元素对于成人和儿童的影响，风险评估模型如公式（1）-公式（4）所示[20]。

日均暴露剂量（Average Daily Dose，ADD）：

危害指数（Hazard Index,HI）：

总致癌风险（Total Cancer Risk,TCR）：

式中：ADD—饮水途径、皮肤接触途径的日均暴露剂量，mg/（kg·d）；C—污染物浓度，mg/L；IR—日饮水量，（L/d）；EF—暴露频率，d/a；ED—暴露期，a；ABS—肠胃对污染物的吸收系数；BW—体重，kg；AT—平均接触时间，d；SA—皮肤表面积，cm2；PC—皮肤污染物皮肤渗透系数，cm/h；ET—暴露时间，h/d；CF—体积转换因子；HQ—非致癌物危害商；Rfd—非致癌物参考剂量，mg/（kg·d）；CR—致癌风险；SF—致癌强度系数。HI—多种污染物的危害商总和；TCR—多种污染物的致癌物风险总和。

1.4 序贯指示模拟

将采样点处HI及TCR视为随空间变化的变量，采用序贯指示模拟模型模拟其空间分布，并得到其潜在概率分布图。具体算法步骤如下[23]。

（1）离散编码通过公式（5），将60个采样点HI及TCR的期望值转化为指示值I（x，z）。

式中：z—随机变量x（HI和TCR）的阈值，对于危害指数而言，取1[24]，对于总致癌风险而言，取国际辐射防护委员会（ICRP）推荐值5×10-5a-1[25]。I（x，z）—随机变量指示值，当I（x，z）为0时，表示HI及TCR超过标准值，即该处存在健康风险，当I（x，z）为1，情况相反。

（2）构造指示变量I（x，z）的半变异模型

通过公式（6），计算得到HI和TCR的指示值半变异方差及距离数据。使用最小二乘法拟合理论模型（球型、指数型、高斯型），得到指示变量半变异模型的类型和参数。

式中：h—位置xi与xi+h之间的距离，N（h）—xi和xi+h的数据对数，γI（h）—指示值的半变异方差。

（3）划分研究区域网格，进行序贯模拟

将研究区域划分70×70网格，定义一条经过所有未知点的随机路径。按照随机路径选择第一个未知点，通过克里金法估计该处HI及TCR超出对应阈值的概率。随机抽取一个在[0，1]区间均匀分布的随机数p，将p与比较，确定该处HI及TCR指示值。

将新的模拟值加入到已知数据中，重复上述模拟过程，直至所有点位模拟完毕。如果需要模拟多次，将该过程重复多次即可。

（4）健康风险的概率空间分布

通过公式（7）、公式（8）可以计算得到每个模拟点位HI和TCR超出标准值的概率及方差[26]。

式中：PSIS{x＞z}—健康风险的概率；S2SIS{x＞z}—健康风险的方差；x—模拟点位处的HI和TCR；z—HI和TCR的阈值；NSIS—序贯指示模拟的全部次数；n（x＞z）—全部NSIS次模拟中模拟点出处结果超过阈值的次数，本研究模拟次数为100次。

2 结果与分析

2.1 数据统计

中江县乡镇水源地统计结果如表3所示。对比《GB/T 14848-2017地下水质量标准》和《GB 3838-2002地表水环境质量标准》标准限值，NO2-、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd的浓度均未超标；NO3-、NH3-N、F-、Mn等指标的平均值虽未超标，但其最大值超过了《GB/T 14848-2017地下水质量标准》和《GB 3838-2002地表水环境质量标准》标准值。此外监测数据显示，研究区域大部分水源地NO2-、Zn、Fe、Pb、Hg、Cr6+、Cd未检出，个别水源地检出浓度也较低，未检出指标按检出限的1/2进行统计和健康风险评价。

表3 水源地水质指标统计

2.2 健康风险评价

2.2.1 非致癌及致癌风险

根据研究区域内水源地水质监测数据，按照健康风险评价模型可以计算水源地非致癌物及致癌物通过饮水途径和皮肤接触途径对成人和儿童产生的健康风险，计算结果见表4。成人的非致癌总风险低于儿童，但致癌总风险高于儿童，说明成人相对于儿童受到水源地致癌物的健康影响更大，儿童相对于成人受到水源地非致癌物的健康影响更大，因此应分别针对成人和儿童的饮用水安全采取相应的管理和控制措施。

对于非致癌物HI，使用美国EPA推荐值“1”作为标准值。由表4可知，成人和儿童HI分别在0.067～1.425和0.0796～1.8116，平均值及95%分位数均低于标准值，因此认为研究区水源地成人及儿童非致癌风险较小。

对于致癌物TCR，使用ICRP推荐值“5×10-5a-1”作为标准值。由表4可得。成人和儿童TCR分别在2.52×10-5～7.6×10-5a-1和9.63×10-6～2.9×10-5a-1，平均值均低于标准值，但成人TCR的95%分位数大于标准值，因此认为研究区域水源地成人具有一定致癌风险，儿童致癌风险较小。

表4 中江县乡镇水源地成人及儿童健康风险

2.2.2 健康风险优先污染物识别

各指标非致癌总风险及致癌总风险的贡献度如图2所示。F-的单项非致癌风险值最大，对非致癌总风险的贡献度为51.93%，F-、As、NO3-、Pb四项指标对非致癌总风险的累计贡献度超过90%。非致癌物的健康风险顺序为F-＞As＞Pb＞NH3-N＞Cr6+＞Cd＞Mn＞Cu＞NO2-＞Fe＞Hg＞Zn。致癌物质的健康风险顺序为Cr6+（69.1%）＞ As（26.7%）＞Cd（4.2%），Cr6+和As两项指标对致癌总风险的累计贡献度超过95%。

图2 各指标健康风险贡献度

2.3 空间不确定性分析及分区

2.3.1 不确定性分析

由健康风险评价结果可得，中江县水源地致癌物对成人有一定健康风险，为研究该区域水源地致癌物对成人致癌风险的分布情况及不确定性，使用SIS进行随机建模。由表5可得球型理论半变异函数的拟合效果较好，球型形式半变异函数的参数见图3。

图3 半方差图及球型模型拟合参数

表5 半变异函数拟合的均方误差

从图4可以看出，使用SIS方法生成的随机模型能较好反映研究区域致癌风险的空间分布，并且能体现健康风险的空间不确定性。

图4 中江县水源地成人致癌风险第1次、第50次、第100次SIS模拟结果

对研究区域成人致癌风险进行100次SIS模拟后，使用公式（7）～（8）对其进行统计分析，得到研究区域水源地各种污染物对成人的TCR＞5×10-5a-1的概率分布图及概率标准差分布图（图8、图9）。风险概率图和风险概率标准差图能为区域内水源地环境风险优先控制区的确定和划分提供参考依据。区域的风险概率值越高，其水源地中各种污染物对人体产生健康风险的可能性就越大；相反，区域的风险概率值越低，其水源地中各种污染物对人体产生健康风险的可能性就越小，但其不确定性会增大，需要对该区域做进一步的调查研究[26]。为了给环境风险管理者广泛的、直观的、准确的信息，本文分别以5%、25%、50%、75%、95%对研究区域成人致癌风险超标概率进行划分。

由图5可知，研究区域内成人致癌风险概率较高的区域（＞75%）主要集中在S2、S4、S5三处水源地，即太安镇、广福镇、会龙镇水源地，均为地下水。其中概率值＞95%的区域面积为30.74 km2，约占中江县总面积的1.4%；概率值75%～95%的区域面积为109.8 km2，约占中江县总面积的5%；致癌风险概率在25%～75%的区域主要集中在冯店镇、积金镇、白果乡、民主乡、继光镇、涌山乡、石龙乡、华实乡、元兴乡水源地，均为地下水，其面积为333.28 km2，约占中江县总面积的15.2%。

由图6可知，研究区域成人致癌风险概率标准差较大的区域主要集中在致癌概率为25%～75%的区域，具有较大的不确定性，表明该区域健康风险水平不稳定，有可能会向高风险转化。

2.3.2 空间分区

结合图5和图6，将成人致癌风险概率＞75%的区域划分为Ⅰ级区，将成人致癌风险概率为25%～75%其标准差较大的区域划分为Ⅱ级区，其他区域划分成Ⅲ级区（图7）。

图5 中江县水源地成人致癌风险概率空间分布图

图6 中江县水源地成人致癌风险概率标准差图

图7 中江县水源地成人致癌风险分区

对于Ⅰ级区内水源地，由于致癌风险超标概率值较高，水源地中各种污染物对成人健康存在较大的威胁，因此应将该区域纳为环境风险优先管控区，调查清楚该区域污染物的来源特征并制定科学的水源地修复保护方案。此外还应将风险信息公开，引起附近居民的广泛关注，促使居民自觉加入水源地保护行列。

对于Ⅱ级区水源地，由于致癌风险超标概率值相对较小，其标准差较大，水源地中各种污染物对成人产生健康的不确定性较大，因此应将该区域纳为环境重点管控区，相关部门以预防、保护为主，避免区域内水源地水环境质量恶化，向高风险区转化。

对于Ⅲ级区水源地，由于该区域内水源地中各种污染物对成人的致癌风险概率很小，因此应将该区域纳为环境风险一般管控区，建议相关部门对其进行定期的采样和巡视。

3 结论

使用美国EPA推荐的健康风险评价模型，对水源地水质进行了健康风险评价，使用序贯指示模拟对水源地健康风险进行了空间分析。结果表明：

（1）中江县水源地各类污染物所致成人及儿童非致癌HI平均值及95%分位数均低于美国EPA推荐值，非致癌风险较低；成人和儿童致癌风险TCR平均值均低于ICRP推荐值，但成人的95%分位数大于ICRP推荐值，儿童致癌风险较小，成人具有潜在致癌风险，应值得关注。

（2）研究区内成人致癌风险概率＞75%的区域主要涉及太安镇、广福镇、会龙镇三处水源地，健康风险水平较稳定；成人致癌风险概率在25%～75%的区域主要涉及冯店镇等9个乡镇，健康风险水平具有较大的不确定性。

（3）从饮水安全角度建议决策部门建议将F-、NO3-、Pb、Cr6+、As列为优先控制潜在的污染物，将成人致癌风险概率＞75%的区域划分为优先管控区，将成人致癌风险概率25%～75%且不确定性较大的区域划分为重点管控区，并采取分级管控措施。

（4）本次划分的I级、II级区水源地均为地下水型水源地，建议决策部门尽快在区域建立集中供水系统，利用附近水库实现安全供水。

（5）水源地水质符合相关标准，并不代表没有健康风险，基于SIS的健康风险评价及分区可有效确定不同级别的风险管控区，可辅助风险管理决策者制定更为灵活、经济、有效的环境风险管理策略，节约管理成本。