渤海湾表层沉积物重金属污染状况及年际变化分析

许 艳,王秋璐,曾 容,张玉佳,王晓莉

渤海湾表层沉积物重金属污染状况及年际变化分析

许 艳,王秋璐*,曾 容,张玉佳,王晓莉

(国家海洋信息中心,天津 300171)

根据2014～2018年渤海湾海洋生态环境沉积物质量业务化监测数据,对沉积物中Hg、Cu、Pb、Cd、Cr、Zn和As等7种重金属元素的含量及年际变化趋势进行了分析.通过单因子污染指数法、地累积指数法和潜在生态风险指数法,评价了研究区近岸海域沉积物重金属污染状况和潜在生态风险程度.结果显示,符合一类标准的站位达92%以上,主要超标因子为Cd和Hg,这两种重金属含量的高值区一般分布在渤海湾南北两侧近岸地区,包括北侧天津港、黄骅港附近,南侧滨州、东营近岸.Hg、Cu、Pb、Cd、Cr、Zn和As等单个重金属含量年际变化有所不同,年平均单因子污染指数均不大于1,年平均地累积指数均小于0,表明研究海域沉积物质量状况良好,其中Cu单因子污染指数较大,近5年的平均值达到0.653;Cd地累积指数相对较大,对其监测工作值得重点关注.2014～2018年研究区域沉积物重金属的总潜在生态危害程度为轻微等级,仅Hg和Cd部分站位出现强和中等的生态危害程度,各类重金属元素对渤海湾海域生态构成潜在危害风险顺序为Cd>Hg>As>Pb>Cu>Cr>Zn;RI基本表现为先升高后降低、然后略微上升的年际变化趋势,生态风险较高的区域主要位于渤海湾中部天津港附近和东北部曹妃甸附近海域.

渤海湾；表层沉积物；重金属；年际变化

渤海湾以天津为区位中心,开展综合性港口和高新技术开发区建设,冶金工业、化学工业、海水养殖等行业发展迅速,近些年来,环渤海区的海水污染呈现日趋严重的现象,海洋生态环境急剧恶化[1-2].

海湾形态特征导致其水动力环境较为封闭,使得陆源污染物进入海湾后,携带的重金属污染物吸附在沉积物表面,通过不断的络合和吸附解吸过程,可向海水中再度释放,产生二次污染,同时,污染物也会在海底沉积物中不断累积沉淀,当含量超过一定阈值,就会对生存在附近的底栖生物产生毒害作用,影响海水水质和底栖生物的群落结构和组成,进而通过食物链影响人类[3].海洋底质中重金属的含量可作为沉积物受污染程度判断的主要依据,关于渤海湾地区沉积物重金属特征前人已开展较多研究,其中,周笑白等[4]基于2013年沉积物数据,认为渤海湾表层沉积物重金属含量超一类标准点位的主要超标因子是砷和铅,属于轻微生态风险等级;徐勇等[5]基于2013年沉积物数据,采用污染指数法和潜在生态风险评价法对渤海湾中部表层沉积物重金属污染状况进行评价,结果显示渤海湾中部海域表层沉积物重金属含量较低,符合海洋沉积物质量一类标准的要求;Qin等[6]基于2003年沉积物数据,认为渤海湾潮间带沉积物重金属主要污染物为铅、锌和镉,其来源于污水排放、大气污染和工业排放;徐亚岩等[7]基于2008年沉积物数据,认为自然来源是控制渤海湾中部泥质富集区中铜、铅和镉分布的主要因素,而锌和铬易受环境变化或人为输入等影响.

综上,前人研究结果大多仅限于渤海湾某一年的沉积物重金属分布特征,且研究时间较早,尚未开展反映时间序列的沉积物重金属污染特征分析,对于渤海湾沉积物重金属时空变化规律研究尚不充分.因此.本文根据2014～2018年渤海湾海洋沉积物监测数据,对渤海湾表层沉积物重金属近5年来的污染状况及年际变化趋势进行分析评价,为掌握渤海湾海域沉积物重金属污染状况变化特征,有效开展渤海湾海洋环境质量监测,综合治理渤海环境污染、保护渤海海洋生态环境提供科学参考.

1 材料与方法

1.1 采样方法

数据来源为2014～2018年原国家海洋局和自然资源部海洋生态环境监测工作中获取的海洋沉积物质量监测数据,沉积物站位分布见图1.涉及的各监测指标样品采集、分析方法(包括采样工作和实验室分析),均按照《海洋监测规范》第3部分[8]和第5部分[9]所规定的方法和标准执行,数据处理和分析质量控制按照《海洋监测规范》第2部分[10]所规定的方法和标准执行.

图1 研究区域站位分布示意

沉积物样品采集时间和频率为每年8月开展一次,本研究数据主要为表层沉积物样品的实验室分析结果.样品采集深度不小于5cm,表层样品取上部0～1cm,砂砾层取0～3cm层内的混合样.样品采集后,用非金属器具进行接样和分样,放入样品袋/瓶中.沉积物中重金属Cu、Pb、Cd、Zn、Cr含量测量采用原子吸收分光光度法测定;Hg和As含量采用原子荧光法测定,沉积物重金属含量分析精确度和准确度参照《海洋监测规范》.

1.2 单因子污染指数法

根据《海洋沉积物质量》(GB18668-2002)[11],利用单因子污染指数法评价不同点位的重金属污染物超标情况.公式为:

式中:PI是沉积物重金属的污染指数;C是沉积物重金属的实测含量,mg/kg;S是沉积物重金属的评价标准含量(采用第一类沉积物质量标准含量值),mg/kg.

1.3 地累积指数法

地累积指数作为研究水环境沉积物重金属污染的定量指标,可进行时间和空间上的比较.将沉积物中重金属污染状况划分为7个等级(表1).计算公式如下:

式中:C是沉积物重金属在沉积物中的含量, mg/kg;B是沉积物中该元素的背景值,mg/kg,采用渤海湾工业化前背景值[4](表2),取值1.5用于校正区域背景差异[12].

表1 地累积指数(Igeo)与重金属污染级别

表2 渤海沉积物中重金属元素背景值[4](mg/kg)

1.4 潜在生态风险指数法

1980年,瑞典学者Hakanson提出了潜在生态风险指数法,目前在国内外广泛应用于沉积物质量评价[13-15],其适用于近海流域、生态区域各站位不同源沉积物之间进行比较.该方法通过测定沉积物样品中的重金属污染含量,将其与区域背景值进行比较,消除区域间的差异影响,综合考虑了水体对重金属的敏感性,以及沉积物中重金属的含量、毒性差异及迁移转化规律,体现了生物有效性和相对贡献比例,反映了多种重金属污染物的综合效应[16].公式如下:

表3 Eri和RI值对应的污染程度及潜在生态风险程度

1.5 数据处理方法

采用ArcGIS软件地统计方法中的经验贝叶斯克里金空间插值分析沉积物中各类重金属在渤海湾内的空间分布规律.

2 结果与讨论

2.1 渤海湾沉积物重金属的含量分析

如表4所示,渤海湾海域表层沉积物重金属Hg、Cu、Pb、Cd、Cr、Zn和As的含量变化范围分别为(0.002～0.890)×10-6、(1.920～39.800)×10-6、(3.550～ 42.900)× 10-6、(0.024～9.980)×10-6、(0.069～88.600)× 10-6、(11.650～107.000)×10-6和(0.460～23.100)×10-6.根据《海洋沉积物质量》(GB 18668-2002)中沉积物质量第一类、第二类标准值,2014年和2018年存在少数超一类标准的站位,与徐勇等[5]研究结果基本一致,超标因子分别为Hg、Cu和Cr;2015年存在少数超一类标准的站位,超标因子为As、Hg、Cu、Cd和Cr,其中超二类标准站位的超标因子为Hg和Cd,超三类标准站位的超标因子为Cd.2014～2018年,渤海湾每年各类沉积物重金属符合一类标准的站位达92%以上,适用于海洋渔业水域、海洋自然保护区、珍稀与濒危生物自然保护区、海水养殖区、海水浴场等多种用海需求.与中国海域沉积物重金属均值相比,渤海湾Hg、Cu、Cd、As年均值大于中国海域的平均值.

结合渤海湾超二类、三类标准的超标因子分析,本研究选取Hg和Cd为例,分析沉积物重金属含量空间分布的年际变化特征.同种重金属不同年份的平面分布趋势略有差异.从Hg的空间平面分布来看(图2),总体表现为高值区一般出现在近岸,并向海一侧逐渐降低,高值区呈现由北部向南部移动,又回归北部的变化,具体表现为2014年,渤海湾Hg高值区主要集中在天津近岸永定新河河口,向南扩展至南港工业区;2015年,Hg高值区集中分布在渤海湾南部滨州无棣县和东营河口区,同时渤海湾中部海河河口外和北部曹妃甸近岸分别存在一相对高值区;2016年,Hg高值区分布在河北黄骅近岸,邻近子牙新河河口;2017年和2018年,Hg高值区均位于天津近岸永定新河河口外.Hg分布特征与渤海地区经济发展水平和环境污染相关[18-19],相对于其他区域,天津近岸永定新河河口附近存在北塘入海口和泰达市政排污口等多个排污口,根据2014～2016年天津市海洋环境质量公报[20-22],排污口在监测期间达标次数较少;且相较于2013年,2015年天津近岸沉积物重金属Hg含量呈现上升趋势,因此该处Hg含量一直较高.重金属分布区主要受物源和沉积物粒度环境影响[23],河口附近咸淡水交汇,有利于悬浮物沉降和重金属富集,容易出现高值区[24],近5年来,渤海湾Hg高值区通常分布在永定新河、海河、漳卫新河和马颊河等河口近岸,沉积物粒度较细,水动力较强,并且受人类活动污染排放影响较大,其中2015～2016年黄骅港附近的Hg高值区,可能与黄骅港吞吐量增长有关,据沧州渤海新区管委会,黄骅港2016年完成吞吐量2.45亿t,增速达到了全国首位.2016年以后,国家重视渤海地区生态环境保护,重点推进渤海环境治理和生态修复,天津通过开展大沽河综合整治工程,山东通过东营市“蓝色海湾”生态保护修复项目,使渤海湾近海海洋沉积环境得到进一步改善,Hg高值区范围分布有所减少.

表4 2014～2018年研究海域表层沉积物重金属的含量(´10-6)

渤海湾沉积物重金属Cd的空间平面分布的总体特征(图3)同样表现为高值区一般出现在近岸,并向海一侧逐渐降低,高值区呈现由南向北移动的趋势,具体表现为2014～2016年,渤海湾Cd高值区主要集中在滨州无棣县和东营河口区之间,存在由近岸向海一侧移动的趋势;2017年,Cd高值区向北移至天津永定新河和海河入海口附近,渤海湾南部高值区范围变小;2018年,Cd高值区主要分布在天津港附近和曹妃甸近岸地区.与Hg分布特征相似,Cd高值区同样分布在河口近岸地区,主要受人类活动和经济发展影响,Cd的富集与养殖废水排放有关,渤海湾内山东滨州和东营近岸围海养殖和开放式养殖用海面积较大,约为天津和河北黄骅等地区的10倍.2014～2015年Cd高值区主要位于山东滨州-东营近岸,因可开展近岸围海养殖的范围有限,开放式养殖面积逐渐增多,表现为Cd高值区有向渤海中部移动的趋势;2017年以来,国家和地方对渤海污染综合治理的日渐重视,Cd高值区数值逐渐变小,但随着天津港、黄骅港等综合性港口建设和发展,由此产生的近岸水体和沉积物污染成为海洋生态环境健康的主要威胁因素[5,25],陆源污染排放成为Cd累积的重要原因,其高值区开始逐渐向北部天津-黄骅近岸移动.

图2 2014～2018年渤海湾表层沉积物重金属Hg空间分布

图3 2014～2018年渤海湾表层沉积物重金属Cd空间分布

2.2 渤海湾沉积物重金属年际变化分析

如图4所示,Hg变化比较平稳,最高值出现在2015年;Cd最高值出现在2015年,2016年下降,随后保持平稳;As变化较为稳定,呈轻微下降的变化趋势;Cu和Pb相对稳定,呈略微下降后上升的趋势;Zn和Cr变化较大,Zn呈现先下降,2016年和2017年较为平稳,2018年转为上升,Cr呈现先上升后下降,在2016年达到最低值,随后呈上升趋势.

总体来看,2014～2018年渤海湾沉积物重金属Hg、As、Cu和Pb变化趋势较为平稳,与沉积物重金属的蓄积存在一定的时滞有关.Cd、Zn在2015年有较大波动,Cr在2016年有较大波动,此与国家政策和地方发展方向有一定关系,2015年国家发改委印发了《环渤海地区合作发展纲要》,为加快渤海发展指明了方向,同年环渤海地区海洋生产总值占全国的比重为36.2%,高速的区域发展势必会对环境产生影响.研究表明,沉积物重金属Zn和Cr主要受工业废水和生活污水影响,Cd主要受养殖业的发展影响[26],综合来看,渤海湾这3种沉积物重金属含量的相对波动受渤海经济发展带来的污染影响可能性较大.

图4 研究区域表层沉积物中重金属平均含量的年际变化

2.3 渤海湾沉积物重金属单因子污染指数法评价

表5 2014～2018年研究区域表层沉积物重金属年平均单因子污染指数

如表5所示,7种重金属元素年均单因子污染指数均小于1,表明渤海湾表层沉积物质量状况良好.各类重金属年均单因子污染指数排序为Cu>Cr> Cd>As>Zn>Pb>Hg,其中Cu近5年的平均值达到0.653,其次为Cr,其余重金属均小于0.4.鉴于Cu的单因子污染指数较高,应对其引起足够的重视,并强化此类沉积物重金属元素的监测.

2.4 渤海湾沉积物重金属地累积指数法评价

如表6所示,近5年来,渤海湾各种金属geo均小于0,属于清洁等级,单个重金属geo年均值从大到小为Cd>Pb>Cu>Zn>Cr>Hg>As,其中,Cd地累积指数geo为-0.57,在渤海湾海洋环境监测工作中需要重点关注.

表6 2014～2018年研究区表层沉积物重金属Igeo和污染级别

注:“/”前为geo,后为污染级别.

2.5 渤海湾沉积物重金属潜在生态风险指数法评价

渤海湾沉积物中重金属的总潜在生态危害程度为轻微等级,渤海湾海域各类重金属元素生态危害风险顺序为Cd>Hg>As>Pb>Cu>Cr>Zn.由表7可知,仅Hg和Cd部分站位出现强和中等的生态危害程度,与文献[2,4,24]结果一致,其余重金属生态危害程度均为轻微.Hg生态危害程度较高主要受沿岸工业活动和陆源污染排放影响;Cd生态危害程度较高主要与近年来养殖废水的沉积物累积速度有关,其具有较强的生物毒性和生物累积性,对海洋动植物和人类健康都存在较大威胁[4,27],因此应着重加强对渤海湾近岸海域沉积物重金属Hg和Cd的监测,预防其可能产生的污染影响.

表7 研究区域表层沉积物重金属的潜在生态风险系数和潜在生态风险危害指数

图5 2014～2018年渤海湾表层沉积物重金属生态风险分布

如图5所示,渤海湾相对生态风险危害较高的区域主要位于渤海湾西北近岸地区和东北近岸地区,并逐渐向西南部和中部地区扩散,至2018年,渤海湾生态风险相对较高区域分布在天津港、曹妃甸近岸和黄骅港南部近岸等地区,均为近岸重要的工业区,沿岸分布有入海排污口、码头、工业园和污水处理厂等人工设施,人类活动频繁,沉积物重金属污染来源丰富,累积速度相对较快,因此,强化绿色发展理念,调整近海产业发展模式,合理规划产业空间布局,严格控制入海污染物排放,对降低重金属所带来的生态风险十分关键.

3 结论

3.1 2014～2018年渤海湾近岸海域表层沉积物重金属Hg、Cu、Pb、Cd、Cr、Zn和As含量符合一类标准的站位达92%以上,主要超标因子为Cd和Hg,高值区一般分布在渤海湾南北两侧近岸地区,包括北侧天津港、黄骅港附近,南侧滨州、东营近岸地区.

3.2 近5年来,渤海湾沉积物7种重金属元素的单因子污染指数均不超过1,表明研究海域表层沉积物质量状况良好.年均单因子污染指数排序为Cu>Cr> Cd>As>Zn>Pb>Hg,其中Cu近5年的平均值达到0.653,应引起重视并加强日常监测.

3.3 渤海湾沉积物7种重金属元素年平均地累积指数值均小于0,表明研究海域表层沉积物质量状况较好,单个重金属地累积指数年均值排序为Cd>Pb>Cu>Zn>Cr>Hg>As,其中Cd值相对较大,值得重点关注.

3.4 2014～2018年研究区域各类沉积物重金属的总潜在生态危害程度为轻微等级,生态风险较低,潜在生态危害风险系数排序为Cd>Hg>As>Pb>Cu> Cr>Zn.单个重金属的潜在生态风险系数年均值统计结果显示,仅Hg和Cd部分站位出现强和中等的生态危害程度;近5年,潜在生态风险危害指数RI基本表现为先升高后降低、然后略微上升的年际变化趋势;生态风险较高的区域主要位于天津港附近和曹妃甸近岸海域.

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Pollution status and annual variations of heavy metals in the surface sediments of Bohai Bay.

XU Yan, WANG Qiu-lu*, ZENG Rong, ZHANGYu-jia, WANG Xiao-li

(National Marine Data and Information Service, Tianjin 300171, China)., 2022,42(9)：4255～4263

The pollution concentration of sediment heavy metals Hg, Cu, Pb, Cd, Cr, Zn and As and their annual variations in Bohai Bay were analysized basing on the monitoring data of the surface sediment samples collected from Bohai Bay during the period from 2014 to 2018. The pollution status and potential ecoloical risk of sediment heavy metals in Bohai Bay was evaluated by the methods of single factor standard index(PI), geoaccumulation index(geo) and potential ecological risk index(RI). The results show that above 92% of the sampling sites measure up to the first standard of the national marine sedimentary evaluation criterion. The main exceeded standard heavy metals were Cd and Hg,and the distribution area of their higher concentration were in the north and southends in the bay, especially including Tianjin Port coastal areas, Huanghua Port coastal areas, Binzhou coastal areas and Dongying coastal areas. The sediment quality status of Bohai Bay was well, and the single factor standard index(PI) and geoaccumulation index(geo) of all heavy metals annual average were less than 1 and 0, respectively. The annual variations of the seven heavy metals were different from each other, Cu the standard index (PI) value was higher than the others,the recent five years average standard index(PI) of which reached 0.653. Cd the geoaccumulation index(geo) was higher than the others, which should be worthy of attention. The potential ecological risk assessment of sediment heavy metals was generally slight in the period from 2014 to 2018. Metals Hg and Cd showed strong and medium ecological risk in the small proportion of stations. The potential ecological risk(RI) order of heavy metals for Bohai Bay was Cd>Hg>As>Pb>Cu>Cr>Zn. An increase-decrease-slightly increase type of RI annual variation was found. The areas of higher ecological risk(RI) were mainly near the coastal areas of Tianjin Port which was in the central part of Bohai Bay, and the Caofeidian coastal areas which was in the northeast of Bohai Bay.

Bohai bay；surface sediments；heavy metals；annual variation

X171,P76

A

1000-6923(2022)09-4255-09

2022-02-08

国家重点研发计划(2017YFA0603200)

*责任作者, 高级工程师, 87675694@qq.com

许 艳(1988-),女,山东菏泽人,工程师,硕士,主要从事海洋生态环境保护与评价研究.发表论文20余篇.