熔融物与混凝土相互作用的机理模型应用研究

杨洋，孙佳丽，李汉辰，豆朝宗

中国核电工程有限公司，北京，100840

0 引言

熔融物与混凝土的相互作用是在轻水堆发生严重事故过程时，在某些严重事故序列中，堆芯的燃料棒、燃料棒支架、堆芯支撑构件等熔化的构件组成的混合熔融物，会熔穿压力容器壁，落入混凝土下隔室（堆坑）中，发生的熔融物与混凝土的相互作用（MCCI）。

为了了解MCCI相关现象，国际同行开展了许多不同规模的实验和理论研究，并且开发了精细化模拟MCCI现象的软件。在1970-1990年代，开展了很多实验如Sandia Nat. Lab.-SS、SWISS、SURC和 HOT SOLID[1-2]。这些实验主要是分析混凝土在消融过程中的行为、释放的裂变产物和混凝土的消融动力学。最近的MCCI试验主要研究两个方面：混凝土的二维消融和硬壳的生成、熔化偏析。与此同时，关于MCCI的研究也开展了很多数值方法模拟熔融物与混凝土相互作用，例如CORCON、COSACO、WECHSL、TOLBIAC-ICB、ASTEC/MEDICIS等软件。在这些软件的计算过程中，一维的混凝土消融模型通过与实验SWISS和SURC数据的对比，得到很好的预测计算结果，熔化温度随时间的变化也被预测得很好。但是也存在实验数据和计算值偏差较大的情况。

国内针对MCCI的研究主要集中在利用现有程序对发生MCCI时堆腔消融深度及氢气产量等的计算分析。中国原子能研究院、中国核电工程有限公司（核工业第二研究设计院）先后使用相关计算程序对核电站在全厂断电、小破口及蒸汽发生器传热管破裂等严重事故过程中的MCCI现象进行了模拟，给出了堆腔的消融深度及氢气产量[3]。

本文通过研究熔融物与混凝土相互作用时复杂的机理模型，包括熔融物向周围混凝土的对流换热模型、熔融物向上部热构件的辐射换热模型、硬壳生成模型、混凝土消融模型和相关化学模型，给出了模拟MCCI过程的设计框架。

1 MCCI机理模型

MCCI过程中包括复杂的物理和化学现象，特别是其中的传热传质过程。MCCI的传热传质过程如图1所示，在MCCI过程当中，熔融物中的裂变产物释放的衰变热和相关放热化学反应释放的热量持续给熔化的物质加热。这个过程当中较高的温度和热流密度可能使混凝土分解和融化[4]。混凝土分解产生的大量水蒸气（H2O）和二氧化碳（CO2）与金属反应并产生氢气（H2）和一氧化碳（CO），会导致安全壳超压，其中的H2和CO是可燃气体，若发生燃烧也增加了瞬间超压的风险。进一步，若混凝土堆坑被熔融物熔穿，也会导致安全壳失效。除此之外，在堆芯碎片相互作用过程中形成的气溶胶会增加安全壳内的放射性源项。

（虚线-产生气体的过程；实线-热源、熔融物向外的传热过程）

基于以上过程，本文主要研究内容包括熔融物向混凝土的传热过程、熔融物向上部热构件的辐射换热过程、硬壳的生成和混凝土的熔蚀过程。

1.1 熔池层结构模型

通常来说，熔融物包含五种组分，由轻到重分别为：LOX-轻氧化物；LMX-轻的金属与氧化物混合物；MET-金属；HMX-重的金属与氧化物混合物；HOX-重氧化物。

在实际的反应堆工况下，熔融物的成分可以从完全的金属层到完全氧化层或者两者混合的范围内过渡，在本文的研究过程当中，采用金属层和氧化层均匀混合的模型假设。

1.2 守恒方程

在MCCI的传热传质过程中，采用最基本的质量和能量守恒方程计算熔融物与混凝土相互作用的过程。

质量守恒方程如下：

其中mside、mbasement—为侧壁、底部混凝土的质量；mcore—为从下封头掉落的熔融物质量。

能量守恒方程考虑6个能量源项。最主要的一个热源是裂变产物释放的衰变热。其他的源项包括从失效的RPV流出的熔融物的热量、金属和混凝土分解产生的H2O和CO2发生的氧化反应产生的热量、冷凝阶段Zr和SiO2的化学反应释放的能量、熔融物向混凝土传递的能量、熔融物向混凝土传递的能量、熔融物向上部热构件传递的能量。

能量守恒方程如下：

其中，Qm为熔融物质量变化损失的能量；Qdec为衰变能；Qht为熔融物与其他部件的传递的热量；Qrad为向周围环境辐射的能量；Eox为熔融物中氧化产生的热量；Ede为混凝土分解产生的热量；Qc为熔融物向硬壳传递的热量；Qent为熔融物的熔化流通过产生的气泡夹带穿过上部硬壳损失的能量；Qrpv为RPV质量变化产生的能量；Qadd为质量计算错误产生的额外能量。

1.3 化学反应模型

在熔融物和混凝土的相互作用过程中，当熔融物温度足够高，混凝土开始分解并释放出气体。

这里主要考虑的分解反应如下：

混凝土分解出来的水蒸汽和二氧化碳会与熔融物中的金属发生反应，产生H2和CO。反应方程式如下：

Zr和熔融的SiO2也会发生化学反应。主要的反应如下：

其中，方程（11）在2784K以下发生，其他的反应只在2784K以上发生。

1.4 熔融物向混凝土壁面传热模型

熔融物和混凝土之间的传热过程直接影响混凝土的熔蚀速率，随着时间的延长堆腔可能会失效。向侧部和向底部的传热系数与熔融物的固化份额系数成指数关系。而熔融物周围混凝土壁面的传热量为：

其中，Tcorium0，TCN分别为熔融物初始温度和混凝土壁面温度；A为熔融物与混凝土的接触面积。

1.5 熔融物向上部热构件的辐射换热模型

熔融物向上部热构件辐射换热的过程中，可以把熔融物和上部空间视为两个物体组成的辐射传热系统，如图2所示。

这里将熔融物和上部热构件看成是由两个表面组成的封闭系统，重点在于灰体表面间辐射传热的计算方法。黑体系统辐射传热量计算的关键在于角系数，但对于灰体系统的情况就要复杂得多，这是因为：①灰体表面的吸收比小于1，投入到灰体表面上的辐射能的吸收不是一次完成的，要经过多次反射；②由一个灰体表面向外发射出去的辐射能除了自身的辐射力外还包括了被反射的辐射能在内。所以本文考虑有效辐射的概念，即单位时间内离开表面单位面积的总辐射能。系统的辐射传热量为：

其中，εS为相较于黑体系统的灰体系统的修正因子；A1为熔融物的表面积即计算面积；A2为上部热构件下表面；X1,2为熔融物表面1发出的辐射能中落到上部热构件下表面2的百分数，即熔融物表面1对上部热构件下表面2的角系数；E1，E2分别是熔融物和上部热构件的热量。

假设：

（1）由熔融物表面1发出的落在热构件下表面2的辐射能与熔融物表面1发出的总的辐射能相等，即熔融物表面1发出的辐射能全部落在热构件下表面2上，角系数X1,2=1；

（2）表面积A1和A2相差很小，即A1/A2→1。

则系统的辐射传热量Ф1,2式（15）则可简化为：

1.6 混凝土消融模型

早期的堆芯熔融物-混凝土相互作用试验清楚地显示，熔融物与混凝土之间的传热控制着混凝土侵蚀[5]。

穿过熔融物与混凝土的接触界面i的热流密度由下式给出：

其中，h为熔融物与混凝土的换热系数；Ti为熔融物与混凝土边界的表面温度。

熔蚀混凝土边界上的热平衡方程式如下：

其中，ΔHconcrete为加热和熔化单位质量混凝土所需的分解焓；ρ为混凝土的质量密度；vabl为熔融物与混凝土界面i上的局部熔蚀速率；δabl为时间t内混凝土的熔蚀深度。

1.7 硬壳生成模型

当熔融物接触到混凝土壁面时，如图4所示，就会出现硬壳。随着热传导过程，混凝土壁面温度和硬壳与混凝土之间的界面温度开始上升；而随着温度的上升，硬壳向混凝土壁面传递的热量也逐渐减少。

根据硬壳向混凝土传递热量的能量守恒，可以得到硬壳生成的厚度为：

其中，λcrust为硬壳的导热系数；TiCrustCorium为硬壳与熔融物之间的界面温度；TiCrustCN为硬壳与混凝土壁面的硬壳温度。

2 MCCI过程的模拟实现

基于以上机理模型，本文给出了MCCI过程中熔融物向混凝土下壁面和侧壁面的轴向和径向的对流换热过程、熔融物向上部热构件的辐射换热过程、硬壳的生成、混凝土消融等过程的模拟实现方法，如图5所示。

如图5所示为MCCI模拟的流程图，首先对熔池进行几何建模，然后分别计算向下腔室和侧壁混凝土的对流换热系数和对流换热量、向上部热构件的辐射换热系数和辐射换热量、混凝土的熔蚀深度，此时，对熔融物温度是否降低至起固相线温度进行判断，若到达固相线温度，则硬壳开始生成并计算随时间变化的硬壳厚度。随后，对熔融物和混凝土壁面的温度进行重新计算。最后，当熔融物温度降低小于混凝土壁面温度时，计算停止；当混凝土的熔蚀深度大于混凝土的壁厚时，停止计算，此时混凝土被熔穿。

3 结语

本文研究了熔融物与混凝土相互作用（MCCI）的复杂现象，给出了熔池层结构、守恒方程、化学反应、熔融物向混凝土壁面传热、熔融物向上部热构件辐射换热、混凝土消融、硬壳生成等物理化学模型，并基于模型给出了模拟实现的流程设计，为严重事故中MCCI过程的研究奠定了基础。